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Traitement théorique de l'anisotropie magnétique

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Academic year: 2021

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HAL Id: tel-01019658

https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01019658

Submitted on 7 Jul 2014

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Renaud Ruamps

To cite this version:

Renaud Ruamps. Traitement théorique de l’anisotropie magnétique. Physique Quantique [quant-ph]. Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2013. Français. �tel-01019658�

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THÈSE

THÈSE

En vue de l’obtention du

DOCTORAT DE L’UNIVERSITÉ DE

TOULOUSE

Délivré par : l’Université Toulouse 3 Paul Sabatier (UT3 Paul Sabatier)

Présentée et soutenue le 31/10/2013 par :

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Traitement théorique de l’anisotropie magnétique

JURY

Vincent Robert Professeur d’Université Rapporteurs

Nicolas Ferré Professeur d’Université Rapporteurs

Jean-Pascal Sutter Directeur de Recherche Examinateur

Nathalie Guihéry Professeur d’Université Directrice de thèse

École doctorale et spécialité :

Science de la Matière : Physicochimie théorique

Unité de Recherche :

Laboratoire de Chimie et de Physique Quantiques IRSAMC

Directrice de Thèse :

Pr. Nathalie Guihéry Université Toulouse 3 Paul Sabatier

Rapporteurs :

Pr. Vincent Robert Université de Strasbourg

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❋✐❣✉r❡ ✷ ✕ ▼❡s✉r❡s ❞✬❛✐♠❛♥t❛t✐♦♥ ❡♥ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞✉ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❛♣♣❧✐q✉é à ❞✐✛ér❡♥t❡s t❡♠♣ér❛✲ t✉r❡s s✉r ▼♥12✲❛❝ét❛t❡ ❝❡rt❛✐♥❡s ❝♦♠♣♦s❛♥t❡s MS ❡♥ ❛♣♣❧✐q✉❛♥t ✉♥ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡t✱ ✉♥❡ ❢♦✐s ❧❡ ❝❤❛♠♣ ✐♥✲ t❡rr♦♠♣✉✱ ❞❡ ♠❛✐♥t❡♥✐r ❝❡tt❡ ♣♦♣✉❧❛t✐♦♥ ❡t ❞♦♥❝ ❧✬❛✐♠❛♥t❛t✐♦♥ rés✉❧t❛♥t❡ ❞❡ ❧❛ ♠♦❧é❝✉❧❡✱ ❝❡♣❡♥❞❛♥t✱ ❧❡ ♣❤é♥♦♠è♥❡ ❞❡ r❡❧❛①❛t✐♦♥ t❤❡r♠✐q✉❡ t❡♥❞ à ❢❛✐r❡ ♣❡r❞r❡ ❝❡tt❡ ♣r♦♣r✐été✳ ❊♥ ❡✛❡t✱ à ❜❛ss❡ t❡♠♣ér❛t✉r❡✱ ❧❡ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞❡ s♣✐♥ ❞✉ s②stè♠❡ ♣❡✉t êtr❡ ❛♥❛❧②sé ❝♦♠♠❡ ❧❡ ❝❛s ❞✬✉♥❡ ♣❛rt✐❝✉❧❡ ❞❛♥s ✉♥ ❞♦✉❜❧❡ ♣✉✐ts ❞❡ ♣♦t❡♥t✐❡❧ q✉❛♥t✐q✉❡ ❞♦♥t ❧❡s ❞✐✛é✲ r❡♥ts ét❛ts ♣♦ss✐❜❧❡s s♦♥t ❞✬✉♥❡ ♣❛rt ❧❡s ❝♦♠♣♦s❛♥t❡s ❛✈❡❝ MS ♣♦s✐t✐❢s✱ ❞✬❛✉tr❡ ♣❛rt ❛✈❡❝ MS ♥é❣❛t✐❢s✱ ❡t s♦♥t ❞✐s♣♦sés ♣❛r é♥❡r❣✐❡ ❞é❝r♦✐ss❛♥t❡ ❡♥ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞❡ |MS|✱ s❡❧♦♥ ❧❡s ✈❛✲ ❧❡✉rs ♣r♦♣r❡s ❞❡ ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ❞❡ s♣✐♥ H = −|D|S2 z ❛✈❡❝ Sz ❧❛ ❝♦♠♣♦s❛♥t❡ z ❞✉ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞❡ s♣✐♥ ❡t D ✉♥ ♣❛r❛♠ètr❡ ♥é❣❛t✐❢ ♣♦✉r ❝❡ ❝♦♠♣♦sé ✭D ❂ ✲✵✳✹✻ ❝♠−1✮✳ ■❧ ❡st ❛❧♦rs ♣♦ss✐❜❧❡ ❞❡ ❝♦♥s✐❞ér❡r q✉❡ ❧❛ ❜❛rr✐èr❡ é♥❡r❣ét✐q✉❡ ♣♦✉r r❡♥✈❡rs❡r ❧❡ s♣✐♥✱ ✐❧❧✉stré❡ s✉r ❧❛ ✜❣✉r❡ ✸✱ ❡st U = |D| (MSmax)2 s♦✐t ✹✻ ❝♠−1 ♦✉ ❡①♣r✐♠é❡ ❝♦♠♠❡ ✉♥❡ t❡♠♣ér❛t✉r❡ ✻✻ ❑ ❬✹✱ ✺❪ ♣♦✉r ❝❡ ❝♦♠♣❧❡①❡✳ P♦✉r ❜é♥é✜❝✐❡r ❞❡ ❝❡s ♣r♦♣r✐étés✱ ✐❧ s❡r❛ ❞♦♥❝ ♥é❝❡ss❛✐r❡ ❞❡ s❡ ♣❧❛❝❡r à ❜❛ss❡ t❡♠♣ér❛t✉r❡ ♦✉ ❞✬❛❝❝r♦îtr❡ U✳ P❛r ❡①❡♠♣❧❡✱ ♣♦✉r ▼♥12✲❛❝ét❛t❡✱ ❧❛ t❡♠♣ér❛✲ t✉r❡ ❞❡ ❜❧♦❝❛❣❡ ❡st ❛♣♣r♦①✐♠❛t✐✈❡♠❡♥t ❞❡ ✹ ❑ ❬✻❪✳ ◆♦t♦♥s✱ ❝❡♣❡♥❞❛♥t✱ q✉✬✉♥ r❡♥✈❡rs❡♠❡♥t ❞✉ s♣✐♥ ❡st ❛✉ss✐ ♣♦ss✐❜❧❡ à ❞❡ ♣❧✉s ❢❛✐❜❧❡s é♥❡r❣✐❡s ♣❛r ❡✛❡t t✉♥♥❡❧ q✉❛♥t✐q✉❡✳ ▲❛ r❡❧❛①❛t✐♦♥ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ à ❜❛ss❡ t❡♠♣ér❛t✉r❡ ❧❛✐ss❡ ♣rés❛❣❡r ✉♥❡ tr❛♥s✐t✐♦♥ ♠❛❣♥é✲ t✐q✉❡ à ❣r❛♥❞❡ é❝❤❡❧❧❡✱ à ❧✬✐♠❛❣❡ ❞❡s ❛✐♠❛♥ts ♠❛❝r♦s❝♦♣✐q✉❡s✳ ❆✐♥s✐✱ à ♣❛rt✐r ❞❡ ♣♦✉❞r❡s ♣♦❧②✲❝r✐st❛❧❧✐♥❡s✱ ✉♥ ♣❤é♥♦♠è♥❡ ❞✬❤②stér❡s✐s ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞✬♦r✐❣✐♥❡ ♠♦❧é❝✉❧❛✐r❡ ❡st ♦❜s❡r✈é ♠❛✐s s❛♥s ❧❛ ❢♦r♠❛t✐♦♥ ❞❡s ❞♦♠❛✐♥❡s ♠❛❣♥ét✐q✉❡s ❞❡ ❲❡✐ss ❞❡ t❛✐❧❧❡s ✈❛r✐❛❜❧❡s ❡①❤✐❜❛♥t ❞❡s ♣r♦♣r✐étés ♥♦♥ ✉♥✐❢♦r♠❡s ❝♦♠♠❡ ♣♦✉r ❧❡s ❛✐♠❛♥ts tr❛❞✐t✐♦♥♥❡❧s✳ ❆✐♥s✐✱ ✉♥ é❝❤❛♥t✐❧❧♦♥ ♠❛❝r♦s❝♦♣✐q✉❡ ❞❡ ❙▼▼ t❡❧ q✉✬✉♥❡ ♣♦✉❞r❡ ❝♦♠♣♦sé❡ ❞✬✉♥ ❡♥s❡♠❜❧❡ ❞❡ ❙▼▼ ♣ré❛❧❛❜❧❡✲ ♠❡♥t ❛❧✐❣♥és à ❧✬❛✐❞❡ ❞✬✉♥ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❛ ♣❡r♠✐s ❧✬♦❜s❡r✈❛t✐♦♥ ❞✬✉♥ ♣❤é♥♦♠è♥❡ ❞❡ ♠❛r❝❤❡s q✉❛♥t✐✜é❡s ❛✉ s❡✐♥ ❞❡s ❜♦✉❝❧❡s ❞✬❤②stérés✐s à ❜❛ss❡ t❡♠♣ér❛t✉r❡✳ ❈❡❧❛ s✬✐♥t❡r✲ ♣rèt❡ ♣❛r ✉♥ ❡✛❡t t✉♥♥❡❧ rés♦♥♥❛♥t q✉✐ ♣❡✉t êtr❡ ❛ss✐sté t❤❡r♠✐q✉❡♠❡♥t ❡♥tr❡ ❞✐✛ér❡♥ts ét❛ts ❞❡ s♣✐♥ ♣♦✉r ❞❡s ✈❛❧❡✉rs ♣❛rt✐❝✉❧✐èr❡s ❞✉ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡✱ ❧❛ ❤❛✉t❡✉r ❡✛❡❝t✐✈❡ ❞❡ ✽

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❋✐❣✉r❡ ✸ ✕ ❇❛rr✐èr❡ é♥❡r❣ét✐q✉❡ ❞✬✐♥✈❡rs✐♦♥ ❞❡ s♣✐♥ ♣♦✉r ✉♥❡ ♠♦❧é❝✉❧❡ à ❤❛✉t s♣✐♥ ❧❛ ❜❛rr✐èr❡ é♥❡r❣ét✐q✉❡ ♣♦✉✈❛♥t êtr❡ ré❞✉✐t❡ s♦✉s ❧✬❡✛❡t ❞✉ ❝❤❛♠♣ ❬✼✱ ✽❪✳ ❈❡tt❡ ♣r♦♣r✐été ♣❡✉t êtr❡ ♠✐s❡ à ♣r♦✜t ♣♦✉r ♦❜t❡♥✐r ✉♥ ❡✛❡t ♠❛❣♥ét♦✲❝❛❧♦r✐q✉❡✳ ❊♥ ❡✛❡t✱ ❧♦rs ❞✬✉♥❡ ❜❛✐ss❡ ❞✉ ❝❤❛♠♣ ❛♣♣❧✐q✉é✱ ❧✬❡♥tr♦♣✐❡ ❡t ❧❛ t❡♠♣ér❛t✉r❡ ✈❛r✐❡♥t ❢♦rt❡♠❡♥t✱ ✉♥ r❡❢r♦✐❞✐ss❡♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞❛♥s ❞❡s ❞♦♠❛✐♥❡s ❝♦♠♣❛r❛❜❧❡s à ❧✬❤é❧✐✉♠ ❧✐q✉✐❞❡ s❡♠❜❧❡ ❛❧♦rs ♣♦ss✐❜❧❡ ❬✾❪✳ ❆ ♣❛rt✐r ❞❡ t❡❧❧❡s ♦❜s❡r✈❛t✐♦♥s✱ ❞❡ ♥♦♠❜r❡✉s❡s ♣r♦♣r✐étés s♦♥t t❤é♦r✐q✉❡♠❡♥t ♣♦ss✐❜❧❡s t❡❧❧❡s q✉❡✱ ❡♥ ♣r♦✜t❛♥t ❞✉ ❜❧♦❝❛❣❡ ❞❡ ❧✬ét❛t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ à ❜❛ss❡ t❡♠♣ér❛t✉r❡✱ ❧❡ st♦❝❦❛❣❡ ❞✬✐♥❢♦r♠❛t✐♦♥ s♦✉s ❧❛ ❢♦r♠❡ ❞✬✉♥ ❜✐t q✉❛♥t✐q✉❡ ❛ss♦❝✐é à ✉♥ ❙▼▼✱ ❝❡ ❞❡r♥✐❡r ❥♦✉❛♥t ❧❡ rô❧❡ ❞✬✉♥ s②stè♠❡ ❜✐st❛❜❧❡✳ ■❧ s❡r❛✐t ❛✐♥s✐ ♣♦ss✐❜❧❡ ❞✬é❧❛❜♦r❡r ✉♥ s②stè♠❡ ❞❡ st♦❝❦❛❣❡ ❞✬✐♥❢♦r♠❛t✐♦♥ ❞❡ ❤❛✉t❡ ❞❡♥s✐té ❬✶✵❪ ❡♥ ✐♠♣♦s❛♥t✱ ❧♦rs ❞✬✉♥❡ ♣❤❛s❡ ❞✬é❝r✐t✉r❡✱ ✉♥ ét❛t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ à ❝❤❛q✉❡ ♠♦❧é❝✉❧❡ s✐ ❝❡❧❧❡✲❝✐ ❡st ❝♦♥♥❡❝té❡ à ✉♥ ❝♦♥❞✉❝t❡✉r é❧❡❝tr✐q✉❡ ❝❡s ♣r♦♣r✐étés ❞❡ tr❛♥s♣♦rt s❡r❛✐❡♥t ❛❧♦rs ♠♦❞✐✜é❡s ❡t ♦❜s❡r✈é❡s ❧♦rs ❞❡ ❧❛ ♣❤❛s❡ ❞❡ ❧❡❝t✉r❡✳ ❉✬❛✉tr❡s ♠ét❤♦❞❡s s✉❣❣èr❡♥t ✉♥❡ ❧❡❝t✉r❡ ❡t é❝r✐t✉r❡ ♣❛r ✐♠♣✉❧s✐♦♥ à rés♦♥❛♥❝❡ ❞❡ s♣✐♥✳ ❯♥❡ ✈♦✐❡ ♣r♦♠❡tt❡✉s❡ ♣♦✉r ❧✬é❧❛❜♦r❛t✐♦♥ ❞✬♦r❞✐♥❛t❡✉r q✉❛♥t✐q✉❡ ✉t✐❧✐s❡ ✉♥❡ s✉♣❡r♣♦s✐t✐♦♥ ❞✬ét❛ts q✉❛♥t✐q✉❡s ❞❡ ♠♦❧é❝✉❧❡s ❛✐♠❛♥ts ❬✶✶✕✶✸❪ ❛✈❡❝ ❞❡s ❜✐ts q✉❛♥t✐q✉❡s ❜❛sés s✉r ❧❡ s♣✐♥✳ ❆✜♥ ❞✬❛✉❣♠❡♥t❡r ❧✬é♥❡r❣✐❡ ❞❡ ❧❛ ❜❛rr✐èr❡ U = |D| (MSmax)2✱ ✉♥❡ ♣r❡♠✐èr❡ ♣✐st❡ s✉✐✈✐❡ ❢✉t ❞✬❛✉❣♠❡♥t❡r ❧❡ s♣✐♥ ❞❡ ❧✬ét❛t ❢♦♥❞❛♠❡♥t❛❧ ❞✉ ❝♦♠♣❧❡①❡✱ ❝❡tt❡ ❝❛r❛❝tér✐st✐q✉❡ ét❛♥t ♣❧✉s ❢❛❝✐❧❡ à ♣ré❞✐r❡ q✉❡ ❧❛ ✈❛❧❡✉r ❞❡ D✱ ❞ès ❧♦rs✱ ❞✬❛✉tr❡s ❝♦♠♣♦sés ♣♦❧②♥✉❝❧é❛✐r❡s ♦♥t été ❞é✈❡❧♦♣♣❡r t❡❧s q✉✬✉♥ ❝♦♠♣❧❡①❡ ❤❡①❛✲♥✉❝❧é❛✐r❡ ▼♥II 6 ❛✈❡❝ ✉♥ ét❛t ❢♦♥❞❛♠❡♥t❛❧ S = 12✱ ✉♥ ❛✉tr❡ ❝♦♠♣♦sé à ✈❛❧❡♥❝❡ ♠✐①t❡ ❞♦❞é❝❛✲♥✉❝❧é❛✐r❡ ▼♥12 ❛✈❡❝ S = 14 ♦✉ ✉♥ ♦❝t♦✲♥✉❝❧é❛✐r❡ ❋❡III 8 ❬✶✱ ✻❪ ❛✈❡❝ S = 10✳ ❈❡♣❡♥❞❛♥t✱ ❝♦♠♠❡ ❝❡❧❛ s❡r❛ ❞é✈❡❧♦♣♣é ♣❧✉s t❛r❞✱ ❧❡ ♣❛r❛♠ètr❡ D ❡st ❞é♣❡♥❞❛♥t ❞✉ s♣✐♥ ❞✉ ❝♦♠♣❧❡①❡ ❡t ❧✬❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ ✭❡t ❞♦♥❝ D✮ t❡♥❞ à ❞✐♠✐♥✉❡r à ♣r♦♣♦rt✐♦♥ q✉❡ ❧❡ s♣✐♥ t♦t❛❧ ❛✉❣♠❡♥t❡ s❡❧♦♥ ✉♥ ❝♦♥❝❡♣t ❞❡ ❞✐❧✉t✐♦♥ ❛♥✐s♦tr♦♣✐q✉❡ ❬✺✱ ✻❪✳ ❊♥ ❢❛✐t✱ |D| ✈❛r✐❡ ❡♥ (MS)−2 ❡t ❞♦♥❝ U ❡st q✉❛s✐♠❡♥t ✐♥❞é♣❡♥❞❛♥t ❞✉ s♣✐♥ t♦t❛❧✱ ❡♥ ❝♦♥séq✉❡♥❝❡ ✐❧ s❡♠❜❧❡ ♣ré❢ér❛❜❧❡ ❞✬❛♠é❧✐♦r❡r ❧✬❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ ❧♦❝❛❧❡ ❛✉ s❡✐♥ ❞❡ ❝❤❛q✉❡ ✐♦♥s ♠ét❛❧❧✐q✉❡s ❬✺✱✶✹❪ ♦✉ ❞✬✐❞❡♥t✐✜❡r ♣❧✉s ♣ré❝✐sé♠❡♥t ❧❡s ♦r✐❣✐♥❡s ❞❡ S ❡t ❞❡ D✳ ✾

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❈✬❡st ❡♥ ♣r❡♠✐❡r ❧✐❡✉✱ ❝❡tt❡ ❛♣♣r♦❝❤❡ q✉✐ s❡r❛ s✉✐✈✐❡ ❛✜♥ ❞✬❛✉❣♠❡♥t❡r ❧✬❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ ❞❡s ❙▼▼ ❧❡s ♣❧✉s s✐♠♣❧❡s ✿ ❧❡s ♠♦♥♦♥✉❝❧é❛✐r❡s✱ ❡t ❝❡✉① ♣❛r ❞✐✛ér❡♥ts ♠♦②❡♥s ❞❡ s♦rt❡ à ♦❜t❡♥✐r ✉♥❡ ✈❛❧❡✉r ❞❡ D ♥é❣❛t✐✈❡ ❡t ❛✈❡❝ ✉♥❡ ❛♠♣❧✐t✉❞❡ ♠❛①✐♠❛❧❡✱ ❞♦♥♥❛♥t ❧✐❡✉ à ✉♥ s②stè♠❡ ❜✐st❛❜❧❡ ❝♦♠♠❡ ❧✬❡①❡♠♣❧❡ ❤✐st♦r✐q✉❡ ▼♥12✲❛❝ét❛t❡ ❡t ❛✜♥ ❞✬❛❝❝r♦îtr❡ ❧❛ ❞✐✛ér❡♥❝❡ é♥❡r✲ ❣ét✐q✉❡ ❞❡s ❝♦♠♣♦s❛♥t❡s ♠❛❣♥ét✐q✉❡s MS = 0 ❡t MSmax ❧✐é à ❧❛ ❤❛✉t❡✉r ❞❡ ❧❛ ❜❛rr✐èr❡ ❛✐♥s✐ q✉❡ ❞✬♦❜t❡♥✐r ✉♥❡ ❢❛✐❜❧❡ ✈❛❧❡✉r ❞✬✉♥ ❛✉tr❡ ♣❛r❛♠ètr❡ ❞✉ ❩❋❙✱ E ❧✐é à ❧✬❡✛❡t t✉♥♥❡❧✳ ❊♥s✉✐t❡✱ ✐❧ s✬❛❣✐r❛ ❞❡ t❡st❡r ❝♦♠♠❡♥t ❧❡s ❛♥✐s♦tr♦♣✐❡s ❧♦❝❛❧❡s ❞❡ ❞❡✉① ❝❡♥tr❡s ♠❛❣♥ét✐q✉❡s ✐♥t❡r❛❣✐ss❡♥t ♣♦✉r ❢♦r♠❡r ✉♥❡ ❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ ❣❧♦❜❛❧❡ ❞✬✉♥ ❝♦♠♣♦sé ❜✐✲♥✉❝❧é❛✐r❡✳ P♦✉r ❝❡ ❢❛✐r❡✱ ✉♥❡ ❛♣♣r♦❝❤❡ t❤é♦r✐q✉❡ s❡r❛ ❡♠♣❧♦②é❡ à ❧✬❛✐❞❡ ❞❡ ❧♦❣✐❝✐❡❧s ❞❡ ❝❤✐♠✐❡ q✉❛♥t✐q✉❡✳ ■❧ ❡st ❛✐♥s✐ ♣♦ss✐❜❧❡ ❞✬❛❝❝é❞❡r ♣ré❝✐sé♠❡♥t à ❧❛ str✉❝t✉r❡ é❧❡❝tr♦♥✐q✉❡ ❞❡s ♣r✐♥❝✐♣❛✉① ét❛ts ❡♥ ♣r❡♥❛♥t ❡♥ ❝♦♠♣t❡ ❧❡s ❝♦✉♣❧❛❣❡s s♣✐♥✲♦r❜✐t❡s ✭❙❖❈✮ ✐♥❞✐s♣❡♥s❛❜❧❡s ♣♦✉r ❞é❝r✐r❡ ❧❡ ❩❋❙✳ P❛r ❞❡s ❝❛❧❝✉❧s ❛♥❛❧②t✐q✉❡s ❞❡s ❡✛❡ts s♣✐♥✲♦r❜✐t❡s✱ ❞❡s ✐♥❢♦r♠❛t✐♦♥s s✉r ❧❛ ♥❛t✉r❡ ♦✉ ❧✬♦r✐❣✐♥❡ ❞❡ ❧✬❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ s♦♥t ♦❜t❡♥✉❡s ❡t ♣❡r♠❡tt❡♥t ❞❡ ♠✐❡✉① ❝♦♠♣r❡♥❞r❡ ❧❡s ♠❡s✉r❡s ❡①♣ér✐♠❡♥✲ t❛❧❡s✳ ❉❡ ♣❧✉s✱ ❣râ❝❡ à ✉♥❡ ♠✐s❡ é✈✐❞❡♥❝❡ ❞❡ ❧❛ ❝♦rré❧❛t✐♦♥ ❡♥tr❡ ❧❛ str✉❝t✉r❡ ❣é♦♠étr✐q✉❡ ❞✉ ❝♦♠♣❧❡①❡ ❡t s❡s ♣r♦♣r✐étés ♠❛❣♥ét✐q✉❡s✱ ✉♥❡ ❛♠é❧✐♦r❛t✐♦♥ ❞❡ ❧✬❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ ❞❡s s②s✲ tè♠❡s ♠❛❣♥ét✐q✉❡s ❡st ❡♥✈✐s❛❣❡❛❜❧❡✳ ❊♥✜♥✱ ✉♥ ❛✉tr❡ ❛♣♣♦rt ❞❡ ❧❛ ❝❤✐♠✐❡ t❤é♦r✐q✉❡ ❡st ❧❛ ♣♦ss✐❜✐❧✐té ❞❡ ❞é✈❡❧♦♣♣❡r ❞❡s ❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥s ♠♦❞è❧❡s q✉✐ ♠❡tt❡♥t ❡♥ ❥❡✉✱ ♣♦t❡♥t✐❡❧❧❡♠❡♥t✱ ❞❡s ♣❛r❛♠ètr❡s ✉t✐❧✐sés ♣♦✉r ✐♥t❡r♣rét❡r ❞❡s ♠❡s✉r❡s ❡①♣ér✐♠❡♥t❛❧❡s ❡t q✉✐ ♣❡✉✈❡♥t êtr❡ ✈❛❧✐❞és r✐❣♦✉r❡✉s❡♠❡♥t s✉r ❞✐✛ér❡♥ts ❡①❡♠♣❧❡s ♣❛r ❧✬✉t✐❧✐s❛t✐♦♥ ❞❡s ❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥s ❡✛❡❝t✐❢s✳ ❈❡tt❡ t❤ès❡ s✬❛rt✐❝✉❧❡ ❡♥ tr♦✐s ❝❤❛♣✐tr❡s✳ ❊♥ ♣r❡♠✐❡r ❧✐❡✉✱ ❛✉ s❡✐♥ ❞✉ ♣r❡♠✐❡r ❝❤❛♣✐tr❡✱ ❧❡s ♦✉t✐❧s t❤é♦r✐q✉❡s s♦♥t ♣rés❡♥tés✱ ❡♥ ♣❛rt✐❝✉❧✐❡r✱ ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ✉t✐❧✐sé ♣♦✉r ❞é❝r✐r❡ ❧❡s ét❛ts é♥❡r❣ét✐q✉❡s ❞❡s s②stè♠❡s ét✉❞✐és ❛✐♥s✐ q✉❡ ❧✬♦r✐❣✐♥❡ ❞❡s ♣❛r❛♠ètr❡s ♠❛❣♥ét✐q✉❡s q✉✐ ❧❡✉r s♦♥t ❛ss♦❝✐és✳ P✉✐s✱ ❧❡s ❞✐✛ér❡♥t❡s ♠ét❤♦❞♦❧♦❣✐❡s ❡♠♣❧♦②é❡s s♦♥t ❡①♣♦sé❡s✱ ✐❧ s✬❛❣✐t ❞❡ ♠ét❤♦❞❡s ❞♦♥♥❛♥t ❛❝❝ès à ❧❛ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞✬♦♥❞❡ ❡t ❛✉① é♥❡r❣✐❡s ❞❡ ❧✬ét❛t ❢♦♥❞❛♠❡♥t❛❧ ❡t ❞❡s ♣r❡♠✐❡rs ét❛ts ❡①❝✐tés ✐♥❝❧✉❛♥t ❧❡s tr❛✐t❡♠❡♥ts ❞❡s ❡✛❡ts r❡❧❛t✐✈✐st❡s ❡t ❞❡ ❧❛ ❝♦rré❧❛t✐♦♥ é❧❡❝tr♦♥✐q✉❡✳ ❊♥s✉✐t❡✱ ❧❛ t❤é♦r✐❡ ♣❡r♠❡tt❛♥t ❧✬♦❜t❡♥t✐♦♥ ❞✬✉♥ ❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ r❡♣r♦❞✉✐s❛♥t ❧❡ ❜❛s ❞✉ s♣❡❝tr❡ ❡t s❡r✈❛♥t à ❧✬❡①tr❛❝t✐♦♥ ❞❡s ♣❛r❛♠ètr❡s ♠❛❣♥ét✐q✉❡s ❡st ❡①♣♦sé❡✱ s✉✐✈✐❡ ❞✬✉♥❡ ♠ét❤♦❞❡ ❞❡ ❝❛❧❝✉❧ ❞❡ ❧❛ ❞❡♥s✐té é❧❡❝tr♦♥✐q✉❡ ❡♠♣❧♦②é❡ ♣♦✉r ❞é✜♥✐r✱ s✐ ♥é❝❡ss❛✐r❡✱ ❧❛ str✉❝t✉r❡ ❣é♦♠étr✐q✉❡ ❞✉ ❝♦♠♣❧❡①❡ ét✉❞✐é✳ ▲♦rs ❞✬✉♥ s❡❝♦♥❞ ❝❤❛♣✐tr❡✱ ❞❡✉① ✈♦✐❡s ❞❡ r❡❝❤❡r❝❤❡ s♦♥t ♣r♦♣♦sé❡s ❛✜♥ ❞✬❛❝❝r♦îtr❡ ❧✬❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡t✱ ❣râ❝❡ à ❞❡s ❝♦❧❧❛❜♦✲ r❛t✐♦♥s ❛✈❡❝ ❞❡s éq✉✐♣❡s ❡①♣ér✐♠❡♥t❛❧❡s✱ ❛♣♣❧✐q✉é❡s à ❞❡s ❝♦♠♣❧❡①❡s ré❡❧s ♣♦✉r ❧❡sq✉❡❧s ✉♥❡ ❝♦♠♣❛r❛✐s♦♥ ❛✈❡❝ ❞❡s ♠❡s✉r❡s ♠❛❣♥ét✐q✉❡s ♣♦✉rr❛ êtr❡ ré❛❧✐sé❡✳ ▲❛ ♣r❡♠✐èr❡ ✈♦✐❡ ❝♦♥s✐st❡ à ✉t✐❧✐s❡r ❞❡s ❝♦♠♣❧❡①❡s à ❝♦♦r❞✐♥❛t✐♦♥ ❡①♦t✐q✉❡ ✈✐s❛♥t à ❡♥❣❡♥❞r❡r ✉♥❡ ❢♦rt❡ ❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ ❡t ❧❛ s❡❝♦♥❞❡ ❝♦♥s✐st❡ à ❡①♣❧♦✐t❡r ❧❛ ❞é❣é♥ér❡s❝❡♥❝❡ ♦r❜✐t❛❧❛✐r❡ ❞❡ ❧✬ét❛t ❢♦♥✲ ❞❛♠❡♥t❛❧ ♣♦✉r ♦❜t❡♥✐r ✉♥❡ ❣r❛♥❞❡ ✈❛❧❡✉r ❞❡ D✳ ❊♥✜♥✱ ❧❡ tr♦✐s✐è♠❡ ❝❤❛♣✐tr❡ ❡st ❧✬♦❝❝❛s✐♦♥ ❞✬ét✉❞✐❡r ❝♦♠♠❡♥t✱ ❡♥ ❢❛ç♦♥♥❛♥t ❧✬❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ ❧♦❝❛❧❡ ❞❡ ❞❡✉① ✐♦♥s ❝♦♠♣♦s❛♥t ✉♥ ❝♦♠♣❧❡①❡ ❜✐✲♥✉❝❧é❛✐r❡✱ ✐❧ ❡st ♣♦ss✐❜❧❡ ❞✬❛❝❝r♦✐tr❡ ♦✉ ❞❡ ré❞✉✐r❡ ❧✬❛♥✐s♦tr♦♣✐❡ ❣❧♦❜❛❧❡ ❞✉ ❝♦♠♣❧❡①❡✳ ❊♥ ♣❛rt✐❝✉❧✐❡r✱ ❧❡ ❝❤♦✐① ❞✬✉♥ ❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ♣❡r♠❡tt❛♥t ❞❡ ❞é❝r✐r❡ ❧❡s ❛♥✐s♦tr♦♣✐❡s ❧♦❝❛❧❡s ❡t ❞✬é❝❤❛♥❣❡ ❡st ❛❜♦r❞é✱ ❛✐♥s✐ q✉❡ ❧✬✐♠♣♦rt❛♥❝❡ ❞❡ ❧❛ s②♠étr✐❡ ❞✉ s②stè♠❡ ❡t ❧❛ ❞é♣❡♥❞❛♥❝❡ ❡♥tr❡ ❧❡s ♣❛r❛♠ètr❡s ❞❡ ❩❋❙ ❡t ❧❡s ❞é❢♦r♠❛t✐♦♥s str✉❝t✉r❛❧❡s ❡♥✈✐s❛❣é❡s✳ ✶✵

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◆♦✉s ❛❧❧♦♥s ❞é✈❡❧♦♣♣❡r ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ♣❡r♠❡tt❛♥t ❞❡ ❞é❝r✐r❡ ❧❡s ét❛ts ❞✬✉♥❡ ♠♦❧é❝✉❧❡ ❞❛♥s ✉♥ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ~B ❡♥ s♣é❝✐✜❛♥t ❧❡s ❞✐✛ér❡♥t❡s ❝♦♥tr✐❜✉t✐♦♥s ❡st r❡q✉✐s ❬✶✺✕✶✼❪✳ ▲❡s ❞✐✛ér❡♥ts t❡r♠❡s ✈♦♥t êtr❡ ✐♥tr♦❞✉✐ts ❡♥ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞❡ ❧❡✉r ❞é♣❡♥❞❛♥❝❡ ❡♥ ❝❤❛♠♣ ❡t ❡♥ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞✉ s♣✐♥✳ ❈❡ ❞❡r♥✐❡r s❡r❛ ✐♥tr♦❞✉✐t ❞❡ ♠❛♥✐èr❡ ♣❤é♥♦♠é♥♦❧♦❣✐q✉❡ ♣♦✉r r❡♣r♦❞✉✐r❡✱ ❛✉ ♠✐❡✉①✱ ❧❡ tr❛✐t❡♠❡♥t ❡✛❡❝t✉é ❞❛♥s ❧❡s ❞✐✛ér❡♥ts ♣r♦❣r❛♠♠❡s ❞❡ ❝❛❧❝✉❧ ❞❡ ❝❤✐♠✐❡ q✉❛♥✲ t✐q✉❡ q✉✐ s❡r♦♥t ❛❜♦r❞és ❞❛♥s ❧❛ ♣❛rt✐❡ s✉✐✈❛♥t❡ ✶✳✷✳ ❉❡ ♠ê♠❡ ❧❡s ❝♦rr❡❝t✐♦♥s r❡❧❛t✐✈✐st❡s s❝❛❧❛✐r❡s ♥❡ s❡r♦♥t ♣rés❡♥tés q✉❡ ❞❛♥s ❧❛ ♣❛rt✐❡ ✶✳✷✳✹✳✸ ❡♥ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞✉ ♣r♦❣r❛♠♠❡ ❡♠♣❧♦②é✳ ✶✳✶✳✶✳✶ ❖r✐❣✐♥❡ ❞❡s ❞✐✛ér❡♥ts t❡r♠❡s ❞❡ ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ▲❡s ❞✐✛ér❡♥ts ♠♦♠❡♥ts ✐♠♣❧✐q✉és ❞❛♥s ❧❡s ♣r♦♣r✐étés ♠❛❣♥ét✐q✉❡s ❞✬✉♥❡ ♠♦❧é❝✉❧❡ s♦♥t ❧❡s s✉✐✈❛♥ts ✿ ✕ ❧❡ ♠♦♠❡♥t ❛♥❣✉❧❛✐r❡ é❧❡❝tr♦♥✐q✉❡ ♦r❜✐t❛❧ ~L = Pi~lGi = Pi(~ri − ~G) × ~pi ❛✈❡❝ ✉♥ ♠♦♠❡♥t ♦r❜✐t❛❧ ~lGi ♣♦✉r ❝❤❛q✉❡ é❧❡❝tr♦♥✱ ✉♥❡ ♦r✐❣✐♥❡ ❞❡ ❥❛✉❣❡ ~G✱ ✉♥❡ q✉❛♥t✐té ❞❡ ♠♦✉✈❡♠❡♥t ~pi ❡t ❧❡s ♥♦♠❜r❡s q✉❛♥t✐q✉❡s ♦r❜✐t❛✉① L✱ ML✳ P♦✉r s✐♠♣❧✐✜❡r ❧❡s ♥♦t❛t✐♦♥s✱ ❧❛ ❥❛✉❣❡ ♥❡ s❡r❛ ♣❛s ✐♥❞✐q✉é❡ ♣❛r ❧❛ s✉✐t❡✳ ✕ ❧❡ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞❡ ❧❛ ♠♦❧é❝✉❧❡ ~µe ❞û ❛✉ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞❡ s♣✐♥ ❞❡s é❧❡❝tr♦♥s✳ ✶✶

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✕ ❧❡ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ♣❡r♠❛♥❡♥t ❞✉ ♥♦②❛✉ ~µN ❞û ❛✉ s♣✐♥ ♥✉❝❧é❛✐r❡ ♥é❣❧✐❣é ♣❛r ❧❛ s✉✐t❡✳ ❉❛♥s ❧✬❛♣♣r♦①✐♠❛t✐♦♥ ♦ù ❧✬é♥❡r❣✐❡ ❞é♣❡♥❞ s❡✉❧❡♠❡♥t ❞✉ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ~B ❡t ❞❡ ~µe ✱ ❧❡ ❞é✈❡❧♦♣♣❡♠❡♥t ❞❡ ❚❛②❧♦r ❞✉ ♣r❡♠✐❡r ♦r❞r❡ ❛✉t♦✉r ❞✬✉♥ ❝❤❛♠♣ ❡t ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ♥✉❧ ❞❡ ❧❛ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞✬♦♥❞❡ Ψ ❞♦♥♥❡ ✿ Ψ( ~B, ~µe) = Ψ0+ ~Ψ(1,0). ~B + ~Ψ(0,1).~µe ✭✶✳✶✮ ❧✬♦r❞r❡ ❞❡ ❞ér✐✈❛t✐♦♥ ♣❛r r❛♣♣♦rt✱ r❡s♣❡❝t✐✈❡♠❡♥t✱ ❛✉ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡t ❛✉ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡st ✐♥❞✐q✉é ❡♥ ❡①♣♦s❛♥t✱ ❡♥tr❡ ♣❛r❡♥t❤ès❡s✳ ❆✉ s❡❝♦♥❞ ♦r❞r❡✱ ❧❡ ❞é✈❡❧♦♣♣❡♠❡♥t ❞❡ ❚❛②❧♦r ♣♦✉r ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ❡st ✿ ˆ H( ~B, ~µe) = H(0,0)+ ~H(1,0). ~B + 1 2B.H~ (2,0) . ~B + ~H(0,1).~µe+ ~µe.H (1,1) . ~B +1 2~µe.H (0,2) .~µe ✭✶✳✷✮ ❊①♣❧✐❝✐t♦♥s ❧❡s t❡r♠❡s ♠✐s ❡♥ ❥❡✉ ✿ ✕ H(0,0) ❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ♥♦♥✲r❡❧❛t✐✈✐st❡ ❞❡ ❧❛ ♠♦❧é❝✉❧❡ ❡♥ ❧✬❛❜s❡♥❝❡ ❞❡ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ✕ ~H(1,0). ~B t❡r♠❡ ❩❡❡♠❛♥✲♦r❜✐t❛❧ ✕ 1 2B.H~ (2,0) . ~B t❡r♠❡ ❞❡ s✉s❝❡♣t✐❜✐❧✐té ❞✐❛♠❛❣♥ét✐q✉❡ ✕ ~H(0,1).~µ e t❡r♠❡ ❞❡ ❝♦✉♣❧❛❣❡ s♣✐♥✲♦r❜✐t❡ ✕ ~µe.H (1,1) . ~B t❡r♠❡ ❩❡❡♠❛♥ ❞❡ s♣✐♥ ✕ 1 2~µe.H (0,2) .~µe t❡r♠❡ ❞❡ ❝♦✉♣❧❛❣❡ s♣✐♥✲s♣✐♥ ✭✐❧ ♥❡ s❡r❛ ♣❛s ❡①♣❧✐❝✐té ❞❛♥s ❝❡tt❡ ♣❛rt✐❡ ❝❛r ✐❧ r❡q✉✐❡rt ❧✬éq✉❛t✐♦♥ ❞❡ ❉✐r❛❝✮ ❉❡ ♠ê♠❡✱ ❧✬é♥❡r❣✐❡ ♣❡✉t êtr❡ ❞é✈❡❧♦♣♣é❡ ❞❡ ♠❛♥✐èr❡ ♣❡rt✉r❜❛t✐✈❡ ❡♥ ~B ❡t ~µe ❛✉ s❡❝♦♥❞ ♦r❞r❡ E( ~B, ~µe) = D Ψ( ~B, ~µe) ˆH( ~B, ~µe) Ψ( ~B, ~µe) E ✭✶✳✸✮ ≈ hΨ0| ˆH( ~B, ~µe) Ψ( ~B, ~µe) E à ❝❡ ♥✐✈❡❛✉ ❞❡ ❞é✈❡❧♦♣♣❡♠❡♥t ❞✬♦ù ❡♥ ✉t✐❧✐s❛♥t ✭✶✳✶✮ ❡t ✭✶✳✷✮✱ ♦♥ ♣❡✉t sé♣❛r❡r ❧❡s ❞✐✛ér❡♥t❡s ❝♦♥tr✐❜✉t✐♦♥s é♥❡r❣ét✐q✉❡s ❡♥ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞❡ ❧❡✉r ❞é♣❡♥❞❛♥❝❡ ❡♥ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡t ❡♥ ♠♦♠❡♥t ❞❡ s♣✐♥✱ ✐♥❞✐q✉é ❡♥ ✐♥❞✐❝❡ ✿ E( ~B, ~µe) = E0+ E10+ E20+ E01+ E11+ E02 ✭✶✳✹✮ = hΨ0|  H(0,0)+ ~H(1,0). ~B +1 2B.H~ (2,0) . ~B + ~H(0,1).~µe+ ~µe.H (1,1) . ~B + 1 2~µe.H (0,2) .~µe  Ψ0+ ~Ψ(1,0). ~B + ~Ψ(0,1).~µe E ❚❡♥t♦♥s ❞✬✐❞❡♥t✐✜❡r ❝❡s ❞✐✛ér❡♥ts é❧é♠❡♥ts✳ ✶✷

(14)

✶✳✶✳✶✳✷ ❍❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ♥♦♥✲r❡❧❛t✐✈✐st❡ s❛♥s s♣✐♥ ▲✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ♥♦♥✲r❡❧❛t✐✈✐st❡ ❞❡ ❧❛ ♠♦❧é❝✉❧❡ ♦✉ ❞❡ ❧✬✐♦♥ s❛♥s s♣✐♥ ✭❝♦♠♣♦rt❛♥t N ♥♦②❛✉① ❡t n é❧❡❝tr♦♥s✮ ♣rés❡♥t❡ ✉♥ t❡r♠❡ ❝✐♥ét✐q✉❡ ˆT ❡t ✉♥ t❡r♠❡ ❞✬é♥❡r❣✐❡ ♣♦t❡♥t✐❡❧❧❡ ˆV s❡❧♦♥ ❧✬éq✉❛t✐♦♥ ❞❡ ❙❝❤rö❞✐♥❣❡r ˆ H = ˆT + ˆV = N +nX α (~πα)2 2mα + N +nX α ˆ Vα+ N +nX α<β ˆ Vαβ ✭✶✳✺✮ ❛✈❡❝ ❧✬✐♠♣✉❧s✐♦♥ ~πα = ~pα− qαA~α✱ ❧❛ q✉❛♥t✐té ❞❡ ♠♦✉✈❡♠❡♥t ~pα = −i~~∇α✱ ❧❛ ❝♦♥st❛♥t ❞❡ P❧❛♥❝❦ ré❞✉✐t❡ ~✱ ❧❛ ❝❤❛r❣❡ qα✱ ❧❛ ♠❛ss❡ mα✱ ❧❡s ♣♦t❡♥t✐❡❧s é❧❡❝tr♦♠❛❣♥ét✐q✉❡s ~Aα ❡t Φα ❞é✜♥✐ ♣❛r ˆVα = qαΦα ❡t ❧❡ ♣♦t❡♥t✐❡❧ ❞✬✐♥t❡r❛❝t✐♦♥ ❡♥tr❡ ♣❛rt✐❝✉❧❡ ˆVαβ✳ ❈♦♠♠❡ ~p = −i~~∇✱ ❡♥ ✐♠♣♦s❛♥t ✉♥❡ ❥❛✉❣❡ ❞❡ ❈♦✉❧♦♠❜ ~∇. ~A = 0✱ ❧✬✐♠♣✉❧s✐♦♥ ♣❡✉t êtr❡ réé❝r✐t❡✱ ❡♥ ❧✬❛♣♣❧✐q✉❛♥t à ✉♥❡ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞✬♦♥❞❡ Ψ ✿ (~π)2Ψ = (~p − q ~A)2Ψ = ( ~p2− q~p ~A − q ~A~p + q2 A~2)Ψ = ~p2Ψ − q(~p ~A)Ψ − 2q ~A(~pΨ) + q2 A~2Ψ ✭✶✳✻✮ ▲❡ s❡❝♦♥❞ t❡r♠❡ ❞✐s♣❛r❛✐t à ❝❛✉s❡ ❞❡ ❧❛ ❥❛✉❣❡✱ ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ s✬❡①♣r✐♠❡ ❛❧♦rs ❝♦♠♠❡ ˆ H = N +nX α  (~pα)2 2mα − qα mα ~ Aα.~pα+ q2 α 2mα ( ~Aα)2  + N +nX α qαΦα+ N +nX α<β qαqβ 4πǫ0rαβ ✭✶✳✼✮ ♦ù ǫ0 ❡st ❧❛ ♣❡r♠✐tt✐✈✐té ❞✉ ✈✐❞❡ ❡t rαβ ❡st ❧❛ ❞✐st❛♥❝❡ ❡♥tr❡ ❧❡s ♣❛rt✐❝✉❧❡s α ❡t β✳ ❊♥ ❝❤❛♠♣ ♥✉❧✱ ♦♥ ❛ ~πα = ~pα✱ ~Aα = ~0 ❡t Vα = 0 ❞♦♥❝ ✿ H(0,0) = N +nX α (~pα)2 2mα + N +nX α<β qαqβ 4πǫ0rαβ ✭✶✳✽✮ ❊♥ s♣é❝✐✜❛♥t ❧❡s ♣❛r❛♠ètr❡s r❡❧❛t✐❢s ❛✉① é❧❡❝tr♦♥s✱ ♥♦tés ❛✈❡❝ ❧✬✐♥❞✐❝❡ e ✿ ❧❛ ❝❤❛r❣❡ qe = −e✱ ❧❛ ♠❛ss❡ me✱ ❧❛ ❞✐st❛♥❝❡ é❧❡❝tr♦♥✲é❧❡❝tr♦♥ rij ❞✬✉♥❡ ♣❛rt✱ ❡t ❧❡s ♣❛r❛♠ètr❡s r❡❧❛t✐❢s ❛✉① ♥♦②❛✉① ❞❡ ♥✉♠ér♦ ❛t♦♠✐q✉❡ ZA ✿ ❧❛ ❝❤❛r❣❡ q = ZAe✱ ❧❛ ♠❛ss❡ MA✱ ❧❛ ❞✐st❛♥❝❡ ♥♦②❛✉✲ é❧❡❝tr♦♥ rAi✱ ❞❡ ❞✐st❛♥❝❡ ♥♦②❛✉✲♥♦②❛✉ rAB✱ ❞✬❛✉tr❡ ♣❛rt✱ ✐❧ ✈✐❡♥t ✿ H(0,0) = TˆN + ˆTe+ ˆVN N + ˆVN e+ ˆVee ✭✶✳✾✮ = − N X A (~~A)2 2MA − n X i (~~i)2 2me + N X A<B ZAZBe2 4πǫ0rAB − N X A n X i ZAe2 4πǫ0rAi + n X i<j e2 4πǫ0rij ❖♥ ❛ ❛✐♥s✐ ❞é✜♥✐ ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ❞❡ ❙❝❤rö❞✐♥❣❡r ❡♥ ❝❤❛♠♣ ♥✉❧✱ s❛♥s s♣✐♥✱ ❛❜♦r❞♦♥s ❞és♦r♠❛✐s ❧❡s ❡✛❡ts ♠❛❣♥ét✐q✉❡s ❞✬✉♥ ❝♦✉♣❧❛❣❡ ❡♥tr❡ ✉♥ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡t ❧❡ ♠♦♠❡♥t ♦r❜✐t❛❧✳ ✶✸

(15)

✶✳✶✳✶✳✸ ❍❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ❩❡❡♠❛♥✲♦r❜✐t❛❧ ❡t ❞✐❛♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❘❡♣r❡♥♦♥s ❧✬éq✉❛t✐♦♥ ✭✶✳✼✮✳ ▲✬✐♥❞✉❝t✐♦♥ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡st ❞é✜♥✐❡ ♣❛r ~B = ~∇ × ~A✱ ♣♦✉r ✉♥ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❤♦♠♦❣è♥❡ q✉✐ ♣❡✉t êtr❡ réé❝r✐t ✿ ~A(~r) = 1 2B × ~r~ i✳ ✭~ri ❡st ❧❛ ♣♦s✐t✐♦♥ ❞❡ ❧✬é❧❡❝tr♦♥ ♣♦✉r ✉♥❡ ❥❛✉❣❡ ❞♦♥♥é❡✮✳ ❉♦♥❝✱ ♣♦✉r ✉♥❡ ❣é♦♠étr✐❡ ❞♦♥♥é❡ ✭♥♦②❛✉① ✜①❡s✮ ❡t ✉♥ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ✉♥✐q✉❡♠❡♥t st❛t✐q✉❡ ✭Φα = 0✮ ✐❧ r❡st❡✱ ♣♦✉r ❧❡s é❧❡❝tr♦♥s ✭❛✈❡❝ q = −e✮ ✿ ˆ Hmag = H(0,0)+ e 2me n X i  ~ B × ~ri  .~pi + e2 8me n X i  ~ B × ~ri 2 ✭✶✳✶✵✮ ▲❡ ♣r♦❞✉✐t ♠✐①t❡ s✬❡①♣r✐♠❡ ❛✉ss✐ ❝♦♠♠❡ B × ~r~ i.~pi = ~B. (~ri× ~pi) = ~B.~li ❡t ♣♦✉r ❧❡ ❞❡r♥✐❡r t❡r♠❡ B × ~r~ i2 =B~2(~ri)2B.~r~ i 2 ❞✬♦ù ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞❡✈✐❡♥t ˆ Hmag = H(0,0)+ e 2me n X i ~ B.~li+ e2 8me n X i  ~ B2(~ri)2−  ~ B.~ri 2 ✭✶✳✶✶✮ ❆ ♣❛rt✐r ❞✉ ♣r❡♠✐❡r t❡r♠❡✱ ❡♥ ✐♥tr♦❞✉✐s❛♥t ❧❡ ♠❛❣♥ét♦♥ ❞❡ ❇♦❤r µB = 2me~e✱ ♦♥ ♣❡✉t ❛❧♦rs ❞é✜♥✐r ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ❩❡❡♠❛♥✲♦r❜✐t❛❧ ~ HL−B(1,0). ~B = µB ~ ~L. ~B ✭✶✳✶✷✮ ❖♥ ♥♦t❡ ❡♥s✉✐t❡ ❧❛ s✉s❝❡♣t✐❜✐❧✐té ❞✐❛♠❛❣♥ét✐q✉❡ ré❞✉✐t❡ ✭✐♥❞é♣❡♥❞❛♥t❡ ❞❡ ❧❛ t❡♠♣ér❛t✉r❡✮ κdia ❝♦♠♠❡ κdiaab = ∂µa ∂Bb ~ B=~0 = − ∂ 2E( ~B) ∂Ba∂Bb ~ B=~0 ✭✶✳✶✸✮ = − ∂2DΨ 0| ˆHmag|Ψ0 E ∂Ba∂Bb ~ B=~0 = − e 2 8mehΨ0| n X i ∂2( ~B)2(~r i)2− ( ~B.~ri)2 ∂Ba∂Bb ~ B=~0 |Ψ0i = − e 2 4mehΨ0| n X i (~ri)2δab− (~ri)a(~ri)b|Ψ0i ✭✶✳✶✹✮ ❉✬♦ù✱ ❛✉ s❡❝♦♥❞ ♦r❞r❡✱ ♣♦✉r ❧❡ ❞❡r♥✐❡r t❡r♠❡ ❞❡ ✭✶✳✶✶✮✱ ♦♥ ❛ H(2,0)= κdia ❡t ❡♥ ❞é✜♥✐t✐✈❡ ✿ ˆ Hmag = H(0,0)+ µB ~ ~L. ~B + 1 2B.κ~ dia . ~B ✭✶✳✶✺✮ ■❧ r❡st❡ à ✐♥tr♦❞✉✐r❡ ❧❡s t❡r♠❡s ❞❡ s♣✐♥ ♣♦✉r ❞é❝r✐r❡ ❧❡ ♠❛❣♥ét✐s♠❡ ❡t r❡tr♦✉✈❡r ❧✬❛✐♠❛♥t❛✲ t✐♦♥✳ ✶✹

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✶✳✶✳✶✳✹ ❍❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ❩❡❡♠❛♥ ❞❡ s♣✐♥ ▲❡ s♣✐♥ ❞❡ ❧✬é❧❡❝tr♦♥ ~s = ~ 2~σ✭♦ù ~σ ❡st ❧❡ ✈❡❝t❡✉r ❞❡s ♠❛tr✐❝❡s ❞❡ s♣✐♥ ❞❡ P❛✉❧✐✮ ❡♥❣❡♥❞r❡ ✉♥ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ~µe = −2mgeee~s = −geµ2B~σ ❛✈❡❝ ge ❧❡ ❢❛❝t❡✉r ❞❡ ▲❛♥❞é ❞❡ ❧✬é❧❡❝tr♦♥✳ ❊♥ ♣rés❡♥❝❡ ❞✬✉♥ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡✱ ❧✬é♥❡r❣✐❡ ❡♥❣❡♥❞ré❡ ♣♦✉r ✉♥ s②stè♠❡ à n é❧❡❝tr♦♥s ❡st ✿ ˆ HS−B = −~µe. ~B = gee 2me n X i ~si. ~B ✭✶✳✶✻✮ ❞✬♦ù✱ ♦♥ ❞é❞✉✐t ❧❡ t❡r♠❡ ❩❡❡♠❛♥ ❞❡ s♣✐♥ ✭❛✈❡❝ ~S =Pn i ~si✮ ✿ ~µe. ˆH(1,1). ~B = geµB ~ S. ~~ B ✭✶✳✶✼✮ ✶✳✶✳✶✳✺ ■♥t❡r❛❝t✐♦♥ s♣✐♥✲♦r❜✐t❡ ❖♥ ♣❡✉t ❛❥♦✉t❡r ❞❛♥s ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❧❡ ❝♦✉♣❧❛❣❡ s♣✐♥✲♦r❜✐t❡✳ ❈♦♠♠❡♥ç♦♥s ❞❛♥s ✉♥ ♣r❡♠✐❡r t❡♠♣s ♣❛r ❝♦♥s✐❞ér❡r ✉♥ é❧❡❝tr♦♥ s❡ ❞é♣❧❛ç❛♥t à ✉♥❡ ✈✐t❡ss❡ ~ve❡♥ ♣ér✐♣❤é✲ r✐❡ ❞✬✉♥ ♥♦②❛✉ A✳ ■❧ r❡ss❡♥t ✉♥ ❝❤❛♠♣ é❧❡❝tr✐q✉❡ ~EA ❞û ❛✉ ♥♦②❛✉ é✈❡♥t✉❡❧❧❡♠❡♥t ❛✈❡❝ ✉♥ ❢❛❝t❡✉r ❞✬é❝r❛♥ ❞û à ❧❛ ♣rés❡♥❝❡ ❞❡s ❛✉tr❡s é❧❡❝tr♦♥s✳ ▲✬✐♥❞✉❝t✐♦♥ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡♥❣❡♥❞ré❡ ♣❛r ❧✬é❧❡❝tr♦♥ ❡♥ ♠♦✉✈❡♠❡♥t ❛✉t♦✉r ❞✬✉♥ ♥♦②❛✉ ✜①❡ ❞♦♥♥❡ ✿ ~ BA= − 1 c2~ve× ~EA ✭✶✳✶✽✮ ❛✈❡❝ c✱ ❧❛ ✈✐t❡ss❡ ❞❡ ❧❛ ❧✉♠✐èr❡ ❞❛♥s ❧❡ ✈✐❞❡✳ ❙✐ ❧❡ ❝❤❛♠♣ é❧❡❝tr✐q✉❡ ❞ér✐✈❡ ❞✉ ♣♦t❡♥t✐❡❧ s❝❛❧❛✐r❡ ΦA(r)✱ ✐❧ ✈✐❡♥t ✿ ~ EA= −−−→grad ΦA(r) = − ∂ΦA(r) ∂r ~r r ✭✶✳✶✾✮ ❡t ❧✬✐♥❞✉❝t✐♦♥ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ s✬é❝r✐t ✿ ~ BA = − 1 c2r ∂ΦA(r) ∂r ~r × ~ve ✭✶✳✷✵✮ ❈❡ t❡r♠❡ ❡st ❛ss♦❝✐é à ❧❛ ✈✐t❡ss❡ ❛♥❣✉❧❛✐r❡ ❞❡ ▲❛r♠♦r ωL= eB/me❞é❝r✐✈❛♥t ❧❡ ♠♦✉✈❡♠❡♥t ❞❡ ♣ré❝❡ss✐♦♥ ❞✬✉♥ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ✭✐❝✐ ❞✬✉♥ é❧❡❝tr♦♥✮ ❞❛♥s ✉♥ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡✳ ■❧ ❞♦✐t ❝❡♣❡♥❞❛♥t êtr❡ ❝♦rr✐❣é ♣❛r ❧❡ t❡r♠❡ ❞❡ ♣ré❝❡ss✐♦♥ ❞❡ ❚❤♦♠❛s ωT ❧✐é ❛✉① tr❛♥s❢♦r♠❛✲ t✐♦♥s r❡❧❛t✐✈✐st❡s ♣♦✉r ✉♥❡ ♣❛rt✐❝✉❧❡ ❛❝❝é❧éré❡ ♣♦ssé❞❛♥t ✉♥ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡✳ P♦✉r ✉♥ é❧❡❝tr♦♥ ❞❡ ✈✐t❡ss❡ ~ve ❡t ❞✬❛❝❝é❧ér❛t✐♦♥ ~ae✱ ❝❡ t❡r♠❡ ❡st ❞♦♥♥é ♣❛r ✿ ~ωT = ~ae× ~ve 2c2 ✭✶✳✷✶✮ ❈♦♠♠❡ me~ae= −e ~EA✱ ✐❧ ✈✐❡♥t ✿ ~ωT = e 2c2m e ~ve× ~EA= − e 2me ~ BA = − 1 2~ωL ✭✶✳✷✷✮ ✶✺

(17)

❊♥ ♣r❡♥❛♥t ❡♥ ❝♦♠♣t❡ ❧❡s ❞❡✉① t❡r♠❡s✱ ❧❛ ♣ré❝❡ss✐♦♥ ❞❡✈✐❡♥t ω = ωL + ωT = ωL/2✳ ▲✬é♥❡r❣✐❡ ❞✬✐♥t❡r❛❝t✐♦♥ ❞✉ s♣✐♥ ❞❡ ❧✬é❧❡❝tr♦♥ ❡t ❞✉ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ✐♥t❡r♥❡ ♣r❡♥❞ ❛❧♦rs ✉♥ ❢❛❝t❡✉r 1/2 ❡t ❡st ❞♦♥♥é❡ ♣❛r ❧✬♦♣ér❛t❡✉r ✿ ˆ HS−L(0,1).~µe = − ~µe. ~BA 2 = −  −2mege e ~s  1 2  −c12r∂Φ∂rA(r)~r × ~ve  = −4meg2e ec2r ∂ΦA(r) ∂r ~s. (~r × ~pe) = ζA(r) ~s.~l ~2 ✭✶✳✷✸✮ ♦ù ❧✬♦♥ ❛ ❢❛✐t ❛♣♣❛r❛✐tr❡ ❧❛ q✉❛♥t✐té ❞❡ ♠♦✉✈❡♠❡♥t ♣✉✐s ❧❡ ♠♦♠❡♥t ❝✐♥ét✐q✉❡ ❞❡ ❧✬é❧❡❝tr♦♥✳ ▲❛ ❝♦♥st❛♥t❡ ❞❡ ❝♦✉♣❧❛❣❡ s♣✐♥✲♦r❜✐t❡ ζA ❡st ❛❧♦rs ❞é✜♥✐❡ ♣❛r ✿ ζA(r) = − ege~2 4m2 ec2  1 r ∂ΦA(r) ∂r  ✭✶✳✷✹✮ ➱✈❛❧✉♦♥s ❧❛ ❝♦♥st❛♥t❡ ❞❡ ❝♦✉♣❧❛❣❡ ❞❛♥s ❧❡ ❝❛s ❞❡ ♠ét❛✉① ❞❡ tr❛♥s✐t✐♦♥ ❞❡ t②♣❡ 3d✱ ❞❡ s♦rt❡ à ❛✈♦✐r ✉♥ ♦r❞r❡ ❞❡ ❣r❛♥❞❡✉r✳ P♦✉r ✉♥ ♣♦t❡♥t✐❡❧ ❝♦✉❧♦♠❜✐❡♥ ❡♥❣❡♥❞ré ♣❛r ✉♥ ♥♦②❛✉ ❞❡ ❝❤❛r❣❡ ZAe ✭é✈❡♥t✉❡❧❧❡♠❡♥t ré❞✉✐t❡ ♣❛r ✉♥ ❢❛❝t❡✉r ❞✬é❝r❛♥✮ ✿ ΦA(r) = ZAe 4πǫ0r ✭✶✳✷✺✮ ♦♥ ♦❜t✐❡♥t✱ ❛✈❡❝ µ0ǫ0c2 = 1 ♦ù µ0 ❡st ❧❛ ♣❡r♠é❛❜✐❧✐té ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞✉ ✈✐❞❡ ✿ ζA(r) = e2ge~2 16πǫ0m2ec2 ZA r3 = µ0 4πµ 2 Bge ZA r3 ✭✶✳✷✻✮ ❉❛♥s ❧❡ ❝❛s ♣♦❧②✲é❧❡❝tr♦♥✐q✉❡✱ ❧✬♦♣ér❛t❡✉r s♣✐♥✲♦r❜✐t❡ s❡r❛ ❛♣♣r♦❝❤é ♣❛r ✿ ˆ HS−L(0,1).~µe = X A X i ζA(rAi) ~si.~li ~2 ✭✶✳✷✼✮ ♦ù rAi ❡st ❧❛ ❞✐st❛♥❝❡ é❧❡❝tr♦♥✲♥♦②❛✉✳ ❈✬❡st ❝❡ t②♣❡ ❞✬♦♣ér❛t❡✉r q✉✐ ❡st ✉t✐❧✐sé ❧♦rs ❞❡s ❝❛❧❝✉❧s ❛❜ ✐♥✐t✐♦✱ ❝❤❛q✉❡ t❡r♠❡ ❞é♣❡♥❞ ❞❡ ❧✬♦r❜✐t❛❧❡ é❧❡❝tr♦♥✐q✉❡ ❝♦♥s✐❞éré❡ ❡t ❞♦♥♥❡ ❛❧♦rs ✉♥ rés✉❧t❛t ♣ré❝✐s ❞✉ ❝♦✉♣❧❛❣❡ s♣✐♥✲♦r❜✐t❡✳ ❆✜♥ ❞✬é✈❛❧✉❡r ❧✬✐♥t❡r❛❝t✐♦♥ s♣✐♥✲♦r❜✐t❡✱ ♦♥ ✈❛ ❞é✜♥✐r ✉♥❡ ❝♦♥st❛♥t❡ ζ ❡✛❡❝t✐✈❡ ❡t ♦♥ ✉t✐✲ ❧✐s❡ ❧✬❛♣♣r♦①✐♠❛t✐♦♥ s✉✐✈❛♥t❡ ♣♦✉r ❧❡ r❛②♦♥ ❞❡s é❧❡❝tr♦♥s ♣ér✐♣❤ér✐q✉❡s ❛ss♦❝✐é à ❧✬♦r❜✐t❛❧❡ ❞❡s ♥♦♠❜r❡s q✉❛♥t✐q✉❡s n ❡t l ✿  1 r3  = 2 n3(l + 1)(2l + 1)  Zef f a0 3 ✭✶✳✷✽✮ ♦ù ❧✬♦♥ ✐♥tr♦❞✉✐t ❧❛ ❝❤❛r❣❡ ❡✣❝❛❝❡ ✈✉ ♣❛r ❧✬é❧❡❝tr♦♥ Zef f ❛✉t♦✉r ❞✬✉♥ ✐♦♥ ♦✉ ❛t♦♠❡ ❡t ❧❡ r❛②♦♥ ❞❡ ❇♦❤r a0 t❡❧ q✉❡ ✿ a0 = ~2ǫ0 πmee2 ✭✶✳✷✾✮ ✶✻

(18)

❞✬♦ù ♣♦✉r ❧❡s ♠ét❛✉① ❞❡ tr❛♥s✐t✐♦♥ ❞❡ t②♣❡ 3d✱ ♣♦✉r ✉♥ é❧❡❝tr♦♥ ❞❡ t②♣❡ d ✭n = 3 ❡t l = 2✮✱ ♦♥ ❛  Za r3  = 2 405 Z4 ef f a3 0 ✭✶✳✸✵✮ ❉✬♦ù✱ ❛✈❡❝ ✭✶✳✷✻✮ ♦♥ ♣❡✉t ❞é❞✉✐r❡ ✉♥❡ ❝♦♥st❛♥t❡ s♣✐♥✲♦r❜✐t❡ ❡✛❡❝t✐✈❡ ✿ hζef fi = µ0 4πµ 2 Bge 2 405 Z4 ef f a3 0 ✭✶✳✸✶✮ = 0.00289 Zef f4 (❡♥ ❝♠−1) ❊♥ ❝❛❧❝✉❧❛♥t ❧❛ ❝❤❛r❣❡ ❡✛❡❝t✐✈❡ ❡t ❧❡ r❛②♦♥ ♠♦②❡♥ ❞❡s é❧❡❝tr♦♥s ❛♣♣❛rt❡♥❛♥t à ❝❤❛q✉❡ ❝♦✉❝❤❡✱ ✐❧ ❡st ♣♦ss✐❜❧❡ ❞✬❡st✐♠❡r ❧❛ ❝♦♥st❛♥t❡ ❞❡ ❝♦✉♣❧❛❣❡ ❡✛❡❝t✐✈❡✳ ❯♥❡ é✈❛❧✉❛t✐♦♥ ♣❧✉s ♣ré❝✐s❡ ❞❡ ❝❡tt❡ ❝♦♥st❛♥t❡ ❡st ❞♦♥♥é❡ ❞❛♥s ❧❡ t❛❜❧❡❛✉ ✶✳✶ ♣♦✉r ❞✐✛ér❡♥ts ✐♦♥s ❞❡ ♠ét❛✉① ❞❡ tr❛♥s✐t✐♦♥✳ 3d1 3d2 3d3 3d4 3d5 3d6 3d7 3d8 3d9 ■♦♥s ✭■■■✮ ❚✐3+ 3+ ❈r3+ ▼♥3+ ζ ❝♠−1 ✶✺✹ ✷✵✾ ✷✼✻ ✸✻✵ ■♦♥s ✭■■✮ ❙❝2+ ❚✐2+ 2+ ❈r2+ ▼♥2+ ❋❡2+ ❈♦2+ ◆✐2+ ❈✉2+ ζ ❝♠−1 ✼✾ ✶✷✵ ✶✻✽ ✷✸✻ ✸✸✺ ✹✵✹ ✺✷✽ ✻✹✹ ✽✷✾ ❚❛❜❧❡ ✶✳✶ ✕ P❛r❛♠ètr❡ s♣✐♥✲♦r❜✐t❡ ♣♦✉r q✉❡❧q✉❡ ✐♦♥s ❞❡ ♠ét❛✉① ❞❡ tr❛♥s✐t✐♦♥ ❬✶✽❪ ❉❛♥s ❧❡s ❧♦❣✐❝✐❡❧s ❞❡ ❝❛❧❝✉❧ ✉t✐❧✐sés✱ ✉♥❡ ❛✉tr❡ ♠ét❤♦❞❡ ❞❡ ❝❛❧❝✉❧ ❞✉ ❝♦✉♣❧❛❣❡ s♣✐♥✲ ♦r❜✐t❡ ❡t é✈❡♥t✉❡❧❧❡♠❡♥t s♣✐♥✲s♣✐♥ ❡st ✉t✐❧✐sé❡ ❡t s❡r❛ ❞é✈❡❧♦♣♣é❡ ❞❛♥s ❧❛ ♣❛rt✐❡ ✶✳✷ ❞é❞✐é❡ ❛✉① ♠ét❤♦❞❡s✳ ✶✳✶✳✶✳✻ P❛r❛♠ètr❡s ♠❛❣♥ét✐q✉❡s é❧❡❝tr♦♥✐q✉❡s ❘❡♣r❡♥♦♥s ❧✬é♥❡r❣✐❡ ❛ss♦❝✐é❡ à ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❝♦♠♣r❡♥❛♥t ❧❡ s♣✐♥ ❞❡ ❧✬é❧❡❝✲ tr♦♥ ❞❡ ❧✬éq✉❛t✐♦♥ ✭✶✳✹✮✳ ❙♦♥ ❞é✈❡❧♦♣♣❡♠❡♥t ❞♦♥♥❡ ✿ E( ~B, ~µe) = E0− D ~γ. ~BE Ψ−  1 2B.κ. ~~ B  Ψ +D~µe.∆g. ~B E Ψ−  1 2~µe.D.~µe  Ψ ✭✶✳✸✷✮ ♦ù ❧❡ s②♠❜♦❧❡ h iΨ ✐♥❞✐q✉❡ ❧✬♦❜t❡♥t✐♦♥ ❞❡ ❧✬é♥❡r❣✐❡ ♣❛r ❧✬❛♣♣❧✐❝❛t✐♦♥ ❞❡ ❧✬♦♣ér❛t❡✉r s✉r ❧❛ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞✬♦♥❞❡ ❞❡ ❧✬ét❛t ❢♦♥❞❛♠❡♥t❛❧✳ ▼♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ♣❡r♠❛♥❡♥t P❛r ✐❞❡♥t✐✜❝❛t✐♦♥✱ ♦♥ ❞é❞✉✐t E0 = hΨ0| H(0,0)|Ψ0i ❀ ❛✐♥s✐ q✉❡ ~γ✱ ❧❡ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ♣❡r♠❛♥❡♥t ❞✉ s②stè♠❡ t❡❧ q✉❡ ✿ E10+ E11′ = hΨ0| − ~γ. ~B |Ψ0i = hΨ0| ~HL−B(1,0). ~B + ~µe.H (1,1) S−B. ~B |Ψ0i = µB ~ hΨ0| ~L + geS |Ψ~ 0i . ~B ✭✶✳✸✸✮ ✶✼

(19)

♦ù ❧✬é♥❡r❣✐❡ E′ 11❞és✐❣♥❡ ❧✬✉♥❡ ❞❡s ❝♦♥tr✐❜✉t✐♦♥s ❧✐♥é❛✐r❡ ❡♥ ❝❤❛♠♣ ❡t ❡♥ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞❡ s♣✐♥✱ ❧✬❛✉tr❡ ❝♦♥tr✐❜✉t✐♦♥ E′′ 11 t❡❧❧❡ q✉❡ E11= E11′ + E11′′ s❡r❛ ❛❜♦r❞é❡ ♣❛r ❧❛ s✉✐t❡✳ ❖♥ ❡♥ ❞é❞✉✐t ❧❡ ❢❛❝t❡✉r γ ✿ ~γ = −µ~B ~L + geS~  ✭✶✳✸✹✮ ❙✉s❝❡♣t✐❜✐❧✐té ♠❛❣♥ét✐q✉❡ P♦✉r ❧❡ t❡♥s❡✉r ❞❡ s✉s❝❡♣t✐❜✐❧✐té ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ré❞✉✐t❡ κ✱ ✐❧ ❡st ❞♦♥♥é❡ ♣❛r ✿ E20 =  −12B.κ. ~~ B  Ψ = hΨ0| ~B.H (2,0) . ~B |Ψ0i + hΨ0| ~H(1,0). ~B ~Ψ(1,0). ~BE ✭✶✳✸✺✮ = X a,b BaBb  hΨ0| Hab(2,0)|Ψ0i + hΨ0| Ha(1,0) Ψ(1,0)b E ▲✬❡①♣r❡ss✐♦♥ ❞❡s ❢♦♥❝t✐♦♥s ❞✬♦♥❞❡ Ψ(1,0) a ❡t Ψ(0,1)a s✉✐✈❛♥t ❧❛ t❤é♦r✐❡ ❞❡s ♣❡rt✉r❜❛t✐♦♥s ✭s✉♠ ♦✈❡r st❛t❡s✮ ♣♦✉r ❧❛ ❝♦♠♣♦s❛♥t❡ s❡❧♦♥ a ❡st ❞♦♥♥é❡✱ à ❧✬❛✐❞❡ ❞❡ ✭✶✳✶✷✮ ❡t ✭✶✳✷✼✮ ♣❛r ✿ Ψ(1,0)a Ba = − ∞ X K=1 hΨK| Ha(1,0)Ba|Ψ0i EK − E0 ΨK = −µ~b ∞ X K=1 hΨK|PiˆliaBa|Ψ0i EK− E0 ΨK ✭✶✳✸✻✮ Ψ(0,1)a Sa = − ∞ X K=1 hΨK| Ha(0,1)Sa|Ψ0i EK− E0 ΨK = −~12 ∞ X K=1 hΨK|Pi P AζA(rAi)ˆliasˆia|Ψ0i EK− E0 ΨK ✭✶✳✸✼✮ ♦ù ΨK ❡st ❧❛ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞✬♦♥❞❡ ❞✉ Ki`eme ét❛t ❡①❝✐té ❞✬é♥❡r❣✐❡ EK✳ ❖♥ ❛ ❛❧♦rs✱ ❡♥ ✉t✐❧✐s❛♥t ❧❡ rés✉❧t❛t ❞❡ ❧✬éq✉❛t✐♦♥ ✭✶✳✶✹✮ ✿  −12κab  Ψ = − e 2 4me hΨ0| n X i (~ri)2δab− (~ri)a(~ri)b|Ψ0i −µ 2 b ~2 ∞ X K=1 hΨ0|Pilia|ΨKi hΨK|Pilib|Ψ0i EK− E0 ✭✶✳✸✽✮ ▲❡s ❞❡✉① t❡r♠❡s ❞❡ ❧✬éq✉❛t✐♦♥ ✭✶✳✸✽✮ r❡♣rés❡♥t❡♥t r❡s♣❡❝t✐✈❡♠❡♥t ❧❡s ❝♦♥tr✐❜✉t✐♦♥s ❞✐❛✲ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡t ♣❛r❛♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❞❡ ❧❛ s✉s❝❡♣t✐❜✐❧✐té✱ ❛✈❡❝ ✿  −12κparaab  Ψ = −µ 2 b ~2 ∞ X K=1 hΨ0| La|ΨKi hΨK| Lb|Ψ0i EK− E0 ✭✶✳✸✾✮ ✶✽

(20)

▲❡ ♣❛r❛♠ètr❡ κ ❡st ❞✐r❡❝t❡♠❡♥t r❡❧✐é à ❧❛ s✉s❝❡♣t✐❜✐❧✐té ♠♦❧❛✐r❡ χmol ✭❡♥ ✉♥✐té ❙■✮ ♣❛r ✿ χmol = NAµ0κ ✭✶✳✹✵✮ ❛✈❡❝ NA ❧❡ ♥♦♠❜r❡ ❞✬❆✈♦❣❛❞r♦✳ ▲❛ s✉s❝❡♣t✐❜✐❧✐té ♠❛❣♥ét✐q✉❡✱ ❞❡ ♠ê♠❡ q✉❡ ❧✬❛✐♠❛♥t❛t✐♦♥ s❡r❛ ♠❡s✉ré❡ ❡①♣ér✐♠❡♥t❛❧❡♠❡♥t ❡t ❝❛❧❝✉❧é❡ ♥✉♠ér✐q✉❡♠❡♥t ♣❛r ❞✐✛ér❡♥t✐❛t✐♦♥ ❞❡ ❧✬❛✐♠❛♥t❛t✐♦♥ ❡♥ ❢♦♥❝t✐♦♥ ❞✉ ❝❤❛♠♣ ❛♣♣❧✐q✉é s✉r ✉♥ ❝♦♠♣❧❡①❡ ré❡❧ ❛✉ ❝♦✉rs ❞❡ ❧❛ ♣❛rt✐❡ ✷✳✷✳ ❚❡♥s❡✉r ❣ ∆g ❡st ❧❡ t❡♥s❡✉r ❞✉ r❛♣♣♦rt ❣②r♦♠❛❣♥ét✐q✉❡ ✭♣❛r ❡✛❡t ❞✐✛ér❡♥t✐❡❧ ❞✉ s♣✐♥ ❞❡ ❧✬é❧❡❝tr♦♥✮✱ ❞é♥♦♠♠é ♣❛r ❧❛ s✉✐t❡ t❡♥s❡✉r g✱ t❡❧ q✉❡ g = ge+ ∆g✳ ▲❡ t❡r♠❡ ❩❡❡♠❛♥ ❞❡ s♣✐♥ H (1,1) ❛②❛♥t été ✐♥❝❧✉s ❞❛♥s γ✱ ♣❛r ✐❞❡♥t✐✜❝❛t✐♦♥ ❛✈❡❝ ✭✶✳✸✷✮✱ ♦♥ ♦❜t✐❡♥t ✿ E11′′ = D ~µe.∆g ~B E Ψ = hΨ0| ~H(0,1).~µe ~Ψ(1,0). ~BE+ hΨ0| ~H(1,0). ~B ~Ψ(0,1).~µe E ✭✶✳✹✶✮ ❊♥ ✉t✐❧✐s❛♥t ❧✬❡①♣r❡ss✐♦♥ ❞✉ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ~µe✱ ♦♥ ❛✱ ❞✬✉♥❡ ♣❛rt ✿ E11′′ = D −ge~µBS.∆g. ~~ BE Ψ = * −ge~µB X a,b Sa∆gabBb + Ψ ✭✶✳✹✷✮ ❛✐♥s✐ q✉❡ s♦♥ ❛♥❛❧♦❣✉❡ ❡♥ é❝❤❛♥❣❡❛♥t ❧❡ ❝❤❛♠♣ ❡t ❧❡ ♠♦♠❡♥t ♠❛❣♥ét✐q✉❡✱ ❡t ❞✬❛✉tr❡ ♣❛rt ✿ E′′ 11 = − geµB ~ h hΨ0| ~H(0,1).~S ~Ψ(1,0). ~BE+ hΨ0| ~H(1,0). ~B ~Ψ(0,1).~SEi ✭✶✳✹✸✮ = −ge~µB X a,b " hΨ0| X i Hia(0,1)ˆsia Ψ(1,0)b Bb E + hΨ0| Ha(1,0)Ba X i Ψ(0,1)i,b sˆib +# ♦♥ ❡♥ ❞é❞✉✐t ✿ h∆gabiΨ = Sa−1hΨ0| X i Hia(0,1)sˆia Ψ(1,0)b E + S−1 b hΨ0| H (1,0) a X i Ψ(0,1)i,b sˆib + ✭✶✳✹✹✮ à ❧✬❛✐❞❡ ❞❡ ✭✶✳✸✼✮ ❡t ✭✶✳✸✻✮✱ ✐❧ ✈✐❡♥t ✿ h∆gabiΨ= ∞ X K=1 −~−2 EK−E0 h S−1 a hΨ0|PiPAζA(rAi)ˆliasˆia|ΨKi hΨK|Pilib|Ψ0i +Sb−10|Pilia|PiΨKi hΨK|Pi P AζA(rAi)ˆlibˆsib|Ψ0i i ✭✶✳✹✺✮ ▲❡s ✈❛❧❡✉rs ♣r♦♣r❡s ❞✉ t❡♥s❡✉r g s❡r♦♥t ❛❜♦r❞é❡s ❡t ♠❡s✉ré❡s ♣♦✉r ❞✐✛ér❡♥ts ❝♦♠♣❧❡①❡s ré❡❧s ❛✉① ♣❛rt✐❡s ✷✳✶ ❡t ✷✳✷✳ ✶✾

(21)

❚❡♥s❡✉r ❞❡ ❝♦✉♣❧❛❣❡ s♣✐♥✲s♣✐♥ é❧❡❝tr♦♥✐q✉❡ D ❡st ❧❡ t❡♥s❡✉r ❞❡ ❝♦✉♣❧❛❣❡ s♣✐♥✲s♣✐♥ é❧❡❝tr♦♥✐q✉❡ ❡t s✬é❝r✐t ✿ E02 = D −12~µe.D.~µe E Ψ = hΨ0| ~H (0,1).~µ e ~Ψ(0,1).~µe E = Dµ2Bg2e 2~2 S.D.~~ S E Ψ = µ2 Bge2 ~2 hΨ0| ~H (0,1).~S ~Ψ(0,1).~SE = Dµ2Bg2e 2~2 P a,bSˆaDabSˆb E Ψ = µ2 Bge2 ~2 X a,b X i,j hΨ0| ˆHia(0,1)sˆi,a Ψ(0,1)b sˆjb E ✭✶✳✹✻✮ P❛r ❝♦♠♣❛r❛✐s♦♥✱ ❡t ❛✈❡❝ ✭✶✳✸✼✮✱ ✐❧ ✈✐❡♥t ✿  −12SˆaDabSˆb  Ψ = X i,j hΨ0| ˆHia(0,1)ˆsia|Ψbˆsjbi ✭✶✳✹✼✮ = −~ −2 EK− E0 ∞ X K=1 X i,j X A hΨ0| ζA(rAi)ˆliaˆsia|ΨKi hΨK| ζA(rAj)ˆljbsˆjb|Ψ0i ❈❡ ❞❡r♥✐❡r t❡♥s❡✉r s❡r❛ ❧✬ét✉❞❡ ♣r✐♥❝✐♣❛❧❡ ❞❡ ❝❡tt❡ t❤ès❡✱ ✐❧ ♥❡ ❞é♣❡♥❞ ♣❛s ❞✉ ❝❤❛♠♣ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡①tér✐❡✉r ❡t ♣❡✉t ❡♥tr❛✐♥❡r ✉♥❡ ❧❡✈é❡ ❞❡ ❞é❣é♥ér❡s❝❡♥❝❡ ❞❡s ❞✐✛ér❡♥ts ét❛ts s♣✐♥✲♦r❜✐t❡s✳ ❈❡t ❡✛❡t s✉r ❧❛ str✉❝t✉r❡ ✜♥❡ ❡st q✉❛❧✐✜é ❞❡ ❩❡r♦✲❋✐❡❧❞ ❙♣❧✐tt✐♥❣ ✭❩❋❙✮ ❡t ❡st ♠♦❞é❧✐sé ♣❛r ✉♥ ❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ❞❡ s♣✐♥✳ ❆✉ ❞✉ ❝❤❛♣✐tr❡ ✸✱ ❝♦♥s❛❝ré ❛✉① ❝♦♠♣♦sés ❜✐♥✉❝❧é❛✐r❡s✱ ✉♥❡ ❞✐st✐♥❝t✐♦♥ s❡r❛ ❡✛❡❝t✉é❡ ❡♥tr❡ ❧❡s t❡r♠❡s ❧♦❝❛✉① ♣r♦♣r❡s à ✉♥ ❝❡♥tr❡ ♠ét❛❧❧✐q✉❡ ♦✉ ❞✬é❝❤❛♥❣❡✱ ❛✐♥s✐ q✉❡ ♣❛r r❛♣♣♦rt à ❧❡✉r ❝❛r❛❝tèr❡ ✐s♦tr♦♣❡ ♦✉ ❛♥✐s♦tr♦♣❡✱ s②♠étr✐q✉❡ ♦✉ ❛♥t✐s②♠étr✐q✉❡✳ ❉❡ ♣❧✉s✱ ❞✬❛✉tr❡s t❡r♠❡s ❞✬♦r❞r❡ ♣❧✉s é❧❡✈é ❡♥ s♣✐♥ ♣♦✉rr♦♥t êtr❡ ✐♥tr♦❞✉✐ts✳

✶✳✶✳✷ ❍❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ❞❡ s♣✐♥ ♣♦✉r ❧❡s s②stè♠❡s ♠♦♥♦♥✉❝❧é❛✐r❡s

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(22)

P❛r ❧❛ s✉✐t❡✱ ❝❡ t❡♥s❡✉r ❡st ❞✐❛❣♦♥❛❧✐sé s❡❧♦♥ Ddiag = P−1.D.P ♦ù P−1 ❡st ❢♦r♠é ❞❡s ✈❡❝t❡✉rs ♣r♦♣r❡s✳ ❈✬❡st ❧❛ ♠❛tr✐❝❡ ❞❡ ♣❛ss❛❣❡ ❞✬✉♥❡ ❜❛s❡ q✉❡❧❝♦♥q✉❡ à ❧❛ ❜❛s❡ ❞✐t❡ ♠❛✲ ❣♥ét✐q✉❡ ❡t Ddiag ❡st ❧❛ ♠❛tr✐❝❡ ❞✐❛❣♦♥❛❧❡ ❢♦r♠é❡ ❞❡s ✈❛❧❡✉rs ♣r♦♣r❡s DXX, DY Y, DZZ✳ P❛r ❝♦♥✈❡♥t✐♦♥ ❬✶✻❪✱ ♦♥ ❞é✜♥✐t ❧❡ ♣❛r❛♠ètr❡ ❛①✐❛❧ D ❞❡ ❩❋❙ ❛ss♦❝✐é à ❧✬❛①❡ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ♣r✐♥❝✐♣❛❧ Z ❡t ❧❡ ♣❛r❛♠ètr❡ r❤♦♠❜✐q✉❡ E t❡❧ q✉❡ |D| > 3E ❡t E ≥ 0 ❛✈❡❝ ✿ D = DZZ − 1 2(DXX+ DY Y) ✭✶✳✺✵✮ E = 1 2(DXX − DY Y) ✭✶✳✺✶✮ ❖♥ ❛ ❛❧♦rs ˆHZF S = ~−2 n D[ ˆS2 z − S(S + 1)/3] + E( ˆSx2 − ˆSy2) o ✳ ❉❛♥s ❧❡ ❝❛s ❞✬✉♥ ét❛t ❢♦♥❞❛♠❡♥t❛❧ tr✐♣❧❡♠❡♥t ❞é❣é♥éré ♣♦✉r ✉♥ s♣✐♥ S = 1✱ t❡❧ q✉✬✉♥ ❝♦♠♣❧❡①❡ ♠♦♥♦♥✉❝❧é❛✐r❡ ❞❡ ♥✐❝❦❡❧ ◆✐✭■■✮✱ ❝❛s q✉❡ ♥♦✉s ✉t✐❧✐s❡r♦♥s ❞❛♥s ❧❡s ♣❛rt✐❡s ✷✳✶ ❡t ✷✳✷✱ ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ✭✶✳✹✾✮ ❞❡✈✐❡♥t✱ ❞❛♥s ✉♥❡ ❜❛s❡ q✉❡❧❝♦♥q✉❡ ✿ HZF S |1, −1i |1, 0i |1, 1i h1, −1| 12(Dxx+ Dyy) + Dzz − √ 2 2 (Dxz+ iDyz) 1 2(Dxx− Dyy+ 2iDxy) h1, 0| −√2 2 (Dxz − iDyz) Dxx+ Dyy √ 2 2 (Dxz+ iDyz) h1, 1| 12(Dxx− Dyy− 2iDxy) √ 2 2 (Dxz− iDyz) 1 2(Dxx+ Dyy) + Dzz ✭✶✳✺✷✮ ❈❡t ❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ s✬é❝r✐t✱ ❛♣rès r♦t❛t✐♦♥ ❞❛♥s ❧❡ s②stè♠❡ ❞✬❛①❡s ♠❛❣♥ét✐q✉❡s t❡❧ q✉❡ D s♦✐t ❞✐❛❣♦♥❛❧ ✿ HZF S |1, −1i |1, 0i |1, 1i h1, −1| 12(DXX + DY Y) + DZZ ✵ 1 2(DXX − DY Y) h1, 0| ✵ DXX + DY Y ✵ h1, 1| 12(DXX− DY Y) ✵ 1 2(DXX + DY Y) + DZZ ✭✶✳✺✸✮ ❊♥ s✉♣♣r✐♠❛♥t ❧❛ tr❛❝❡ ❡t ❛✈❡❝ ❧❡s ❝♦♥✈❡♥t✐♦♥s ❡t ❞é✜♥✐t✐♦♥s ✭✶✳✺✵✮ ❡t ✭✶✳✺✶✮✱ ♦♥ ❛ ✿ HZF S |1, −1i |1, 0i |1, 1i h1, −1| 13D ✵ E h1, 0| ✵ −2 3D ✵ h1, 1| E ✵ 1 3D ✭✶✳✺✹✮ ❉❡ ♠❛♥✐èr❡ ❛♥❛❧♦❣✉❡✱ ♣♦✉r ✉♥ ét❛t ❢♦♥❞❛♠❡♥t❛❧ ❞❡ ❞é❣é♥ér❡s❝❡♥❝❡ q✉❛❞r✉♣❧❡ ❛✈❡❝ S = 3/2✱ t❡❧ q✉✬✉♥ ♠♦♥♦♥✉❝❧é❛✐r❡ ❞❡ ❝♦❜❛❧t ❈♦✭■■✮ q✉❡ ♥♦✉s ❛❜♦r❞❡r♦♥s ❞❛♥s ❧❛ ♣❛rt✐❡ ✷✳✶✱ ❧✬❤❛♠✐❧t♦♥✐❡♥ ❞❛♥s ✉♥❡ ❜❛s❡ q✉❡❧❝♦♥q✉❡ s✬é❝r✐t ✿ HZF S 3 2, − 3 2 E 3 2, − 1 2 E 3 2, 1 2 E 3 2, 3 2 E D3 2, − 3 2 3 4(Dxx+ Dyy) + 9 4Dzz − √ 3(Dxz+ iDyz) 32(Dxx− Dyy+ 2iDxy) ✵ D3 2, − 1 2 − √ 3(Dxz− iDyz) 74(Dxx+ Dyy) +41Dzz ✵ √32 (Dxx− Dyy+ 2iDxy) D3 2, 1 2 − 3 2(Dxx− Dyy− 2iDxy) ✵ 74(Dxx+ Dyy) +14Dzz √3(Dxz+ iDyz) D3 2, 3 2 ✵ 3 2(Dxx− Dyy− 2iDxy) √ 3(Dxz− iDyz) 34(Dxx+ Dyy) + 3 4Dzz ✭✶✳✺✺✮ ❡t ❛✈❡❝ ❧❡ s②stè♠❡ ❞✬❛①❡ ♠❛❣♥ét✐q✉❡ ❡t ❧❡s ♣❛r❛♠ètr❡s D ❡t E ✿ HZF S 3 2, − 3 2 3 2, − 1 2 3 2, 1 2 3 2, 3 2 3 2, − 3 2 D ✵ √3E ✵ 3 2, − 1 2 −D √3E 3 2, 1 2 √3E ✵ −D ✵ 3 2, 3 2 ✵ √3E ✵ D ✭✶✳✺✻✮ ✷✶

Figure

Figure 1. View of the molecular structures of 1 (top) and 2 (bottom).
Figure 4. HF-HFEPR spectra of 2 at 345 GHz and 5 K; see text for pa- pa-rameters.
Table 2. Main perturbative contributions of the triplet excited states to D and E for 1.
Figure 7. View of the magnetic axes obtained from ab initio calculations.
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