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Détermination des moments nucléaires à partir des
spectres hertziens
Georges J. Bene
To cite this version:
473.
EXPOSÉS
ET MISES
AU
POINT
BIBLIOGRAPHIQUES
DÉTERMINATION
DES MOMENTSNUCLÉAIRES
A PARTIR DESSPECTRES HERTZIENS
Par
GEORGES
J.BENE,
Institut de Physique, Université de Genève.
Sommaire. - Après une
rapide description
de l’interactionmagnétique
etélectrostatique
entre lenoyau et un électron
atomique,
on expose lesprincipales
méthodes despectroscopie
hertziennepermettant la mesure des moments
magnétiques
etélectriques quadrupolaires
des noyaux à l’exclusion des méthodes de résonance.Les jets
atomiques,
les spectres d’absorption moléculaire dans le domainecentimétrique
et l’étudede l’effet d’un champ
magnétique
sur ces spectres fournissentquelques
exemples.JOURNAL DE PHYSIQUE
13,
i952,
L’interaction
du noyau avec les électronsato-miques
oumoléculaires,
avec unchamp
extérieurélectrique
oumagnétique,
ousouvent ,
avec descombinaisons de ces divers
éléments,
est à la base de ladétermination
des moments nucléaires.Historiquement,
l’étude a d’abord été faite dans le domaineoptique :
une telleinvestigation
présentait
le grave inconvénient d’être peuprécise; en effet,
les
quanta
misen jeu
sont de faibleénergie
et lesdéplacements
ou les intervallesspectraux
sont souventpeu
importants.
Les domaines hertzien et.ultra-hertzien
[1] présentent plusieurs avantages
trèsimportants :
i° les
fréquences
mises enjeu
étant de l’ordre degrandeur
desfréquences
des transitionshyperfines,
celles-ci sont observées comme effets dupremier
ordre;
2°
l’emploi
destechniques
radioélectriques
aaug-menté dans
d’énormes proportions
lepouvoir
sépa-rateur des
appareils
dispersifs;
parexemple,
dansl’ùltràhertzien,
lepouvoir séparateur
est 100000 foiscelui du meilleur réseau
infrarouge.
Nous étudierons d’abord les interactions du noyau les
plus
importantes
du domainehyperfin, puis,
surquelques exemples,
leurapplication
à ladétermina-tion des moments
magnétiques
et des momentsélectriques
quadrupolaires
des noyaux, éliminanttout ce
qui se rapporte directement-
soit à la déter-mination desspins nucléaires,
soit à la résonancemagnétique
nucléaire[2].
A. Interaction
magnétique
entre le noyau etun électron
atomique. -
Lechamp magnétique.
créé àl’emplacement
du noyau par un électronatomique
estcomposé
de deux termes : ’1. Le
champ
Hl
créé parl’électron,
supposé
dépourvu
despin.
Un telélectron,
decharge
e etde vitesse v,
parcourant
son orbite estéquivalent
à un courant
électrique ev, et
lechamp
créé en unpoint
P,
à une distance r de laparticule
a pourgrandeur,
d’après
la loi de Biot et Savard :mais
rrar 1B v = moment
angulaire,
quantifié
=1ïL,
donc
2. le
champ
Hs dû auspin
del’électron;
c’est lechamp
d’unpetit aimant
de momentmagnétique
,e,à une distance r.
Le
potentiel
créé estet le
chanip
On sait que le
spin
s et le momentmagnétique poe
de l’électron sont colinéaires et satisfont à la relationd’où
Dans le
champ
del’électron, l’énergie
du moment,
magnétique
nucléaire estavec
et
l’énergie
magnétique
du noyau, c’est-à-dire ledéplacement
global
d’énergie
vautLe moment
magnétique
et lespin
nucléaire sontcolinéaires :
1
prend
un mouvement deprécession
autour deJ ;
474
en moyenne, seule la
composante
de 1 sur J n’est pasnulle,
c’est-à-dire--> --> -->
En
remarquant
que J = L + s,que fiL = r 1B v et
par
conséquent
Lperpendiculaire
à r, que la moyennespatiale
de COS2(r. s)
== 3 1
il resteLe calcul
classique
estterminé;
les carrés sont àremplacer
par lesexpressions quantiques
corres-pondantes ;
la moyennede £
se calcule àpartir
der3
la fonction d’onde de
l’électron 03A8
par la relationOn a finalement la relation *
ou, en
appelant
a tout cequi
est hors du crochetL’application
de cette relation n’est pas aisée. Ilfaut,
en
effet,
connaître avecbeaucoup
d’exactitude lafonction d’onde
électronique,
surtout auvoisinage
du noyau; c’est
précisément
dans cetterégion
que lesexpressions
deSchrôdinger
et de Dirac sontdivergentes
etcompliquées.
Onpeut
éviter ce calcul en étudiant le doublet de structure fineélectro-nique Ov, qui
contient leterme r3 ;
on arrive ainsi à obtenir le momentmagnétique
nucléaire avecune
précision
de 10 pour I00 environ.L’intérêt de cette méthode pour la détermination des
rapports
gyromagnétiques
nucléaires a bien diminuédepuis
la découverte de la résonancemagné-tique
nucléaire. Renzetti[3]
l’a utilisée dans le domaine hertzien pour déterminer le momentmagné-tique
desisotopes
dugallium.
Son intérêtactuel
réside surtout dans la détermination des momentsquadrupolaires
des noyaux, comme nous le verronsplus
loin.B. Interaction
électrostatique
entre le noyau et un électronatomique. -
Avant de passer à l’étude d’une telleinteraction,
nous définirons les divers momentsélectriques
d’une distributionstatique
quelconque
d’électricité. Une telledistribution,
de volume v, de densité p,produit
en unpoint
Pqui
luiest
extérieur,
unpotentiel
expression
danslaquelle
r est la distance de P à l’élément de volume dv dedensité
p[4].
Si l’on choisit un
point
de référence 0 dans le volume v, on auraet t
Soit M un
point
intérieur à l’élément de volumedv,
on pose
Dans ces conditions
Remplaçons
r parcetie expression
dans la formule(A)
et
développons
laparenthèse
du dénominateur enfonctions
sphériques,
on obtientDans cette
suite,
lepremier
termereprésente
lepotentiel
si toute lacharge
était concentrée en0,
Fig. i.
le
second,
le termedipolaire
électrique,
letroisième,
le terme
quadrupolaire,
etc.L’énergie
coulombienne d’interaction de deux distri-butions d’électricité estexpression
danslaquelle
r est la distance desélé-ments
dv,
etdv,
des deux distributions devolumes v1
et v, et de densités p, et P2( fig. I).
Cette relations’applique
directement à l’interactionélectrostatique
du noyau et des électrons. Si la densité de
charge
nucléaire
est +
e pn et la densité decharge
élec-tronique
- epe, sidvn
et dve sont des éléments de volume à la distance r,l’expression
ci-dessus devienton
peut
encoredévelopper I en
fonctionssphériques
475
et en déduire les termes mono; di et
quadrupolaire;
on obtient
Calculons cette
énergie
dans un cassimple;
on suppo-sera que lacharge
nucléaireprésente
lasymétrie
de rotation autour de I et que la
charge
électronique
présente
lasymétrie
de rotation autour de J. Lacharge
nucléaire sera schématisée par unecharge
ponctiforme + (Z
-i) e,
située au centre dusystème
et par deuxdemi-charges
2
situées sur l’axe I2
aux distances ± rn de 0. La
charge électronique
- esera elle aussi schématisée par deux
demi-charges
- e-2,)
2
situées sur l’axe J aux distances
± re
de 0. L’inter-action coulombienne entre noyau et électron estégale
à la somme des diverses contributionsponc-tuelles,
soit(fig. 2)
La réduction conduit à
l’expression
Les
charges
présentant
un centre desymétrie,
l’énergie
dipolaire
est nulle etl’énergie
quadrupolaire
vaut
De même que, dans
l’expression (A’),
la distributionélectrique
caractérisant le momentquadrupolaire
était donnéepar
la valeur del’expression (s2)
(3
COS203B8 -I ),
calculée
sur tout le volume de ladistribution,
on rendraplus expressive
l’expression
de
W n,e
en faisantapparaître
les termesDans le modèle
choisi,
en = 03B8e = o, doncon a alors
On voit que
l’énergie
est nulle si qe ou qn est nul.L’un des deux termes de la
parenthèse
estindépen-dant de
(I.J))
il est doncidentique
pour tous lestermes d’un
multiplet,
et la structurehyperfine
anormale est caractérisée par le terme
La
quantification
de(I.J)
nous donne(voir
calculplus
loin)
.avec
donc
. Fig. 2.
en
général
on
peut
résoudre parrapport à qn
Si la fonction d’onde
électronique
estséparable,
le crochet du dénominateur devientet
La
partie
radialeprésente
les mêmes difficultésd’évaluation que pour le cas des moments
magné-tiques
nucléaires. Si ces derniers sont connus, ilsera
possible,
dans certains cas, comme nous le verrons, de l’éliminer. Lapartie
angulaire
est assez bien connue pour lesatomes,
maisbeaucoup
moinspour les molécules.
La loi de
séparation
hyperflne
desspectres
pré-sentant à la fois les deuxtypes d’interaction
indiqués
476
-
Par
exemple,
H. Lew[5],
étudiant
la structurehyper-fine de l’état
2P3
3 deAl27
est conduit à ladétermina-2
tion des constantes a
et b,
qui, ici, correspondent
àDans ces
expressions, a
et 3’ sont des constantesrelativistes,
introduites par Casimir[6];
le calcul durapport
y= ab
permet
d’éliminer(r-3)
et l’onvoit que, si gl est connu, on
peut
calculerQ.
Lewen a déduit
La même méthode a
permis
àDavis,
Feld,
Zabel et Zacharias[7]
de calculer les momentsélectriques
quadrupolaires
deCl35
et deC’17’
Le cas des molécules est
beaucoup plus complexe;
il’
faut,
eneffet,
connaître la distributionspatiale
des
charges
dans lamolécule, laquelle
suppose ladétermination des fonctions propres des électrons : le calcul n’a été fait avec
précision
que pour lamolé-cule
d’hydrogène.
Townes etDailey [8]
ontproposé
une méthode pour avoir une valeur
approximative
deCes auteurs ont montré que la
grandeur de qe
à laposition
du noyau étudiédépend
presque exclusi-vement de la manière dont les orbites p lesplus
inférieures sont
occupées
par les électrons de valence.Dans un
atome,
eneffet,
les orbites s, les couchescomplètes,
ont lasymétrie sphérique
etn’apportent
aucune contribution à
l’énergie
d’interactionquadru-polaire.
A titred’exemple,
à un atome dechlore,
il manque un électron p pour avoir une couche
complète;
on aura donc qeélevé;
dans une moléculelinéaire, ôù
entre l’atome de chlore :a. si la liaison est
covalente,
l’électronmanquant
est dans l’axe moléculaire
et qe
estélevé;
b. si la liaison est
ionique, l’électron,
p ne manqueplus
et qe estfaible;
c. dans les cas
hybrides (deux
cas ci-dessus ouhybridation s - p),
onaura
qe intermédiaire.Il y a
plusieurs
contributionspossibles
à qe
dansune molécule :
électrons de valence de l’atome en
question;
distorsion des couchescomplètes
de ce mêmeatome sous l’influence des autres atomes de la
molé-cule ;
Influence des autres
charges
de la molécule :ions
etélectrons distants de
plus
de I Á. ’ Townes etDailey
ont montré que lapremière
contri-bution n’estimportante
que pour l’état p leplus
inférieur,
tandis que, enregard
decelle-ci;
les deuxautres sont le
plus
souventnégligeables.
Ils ont ainsiconstaté que, pour
N,
Cl, As,
la fonction d’ondeélectronique
moléculairepouvait
êtreapproximée
par une fonction patomique
avec 15 pour i o0d’état s, que les halides alcalins ont un caractère covalent inférieur à 3 pour 100. Pour ces
derniers,
6.v est connu,
Zi Z - 4,
on
endéduit qe
et la connaissance ducouplage
quadrupolaire
eqeQ
per-,
mettra de calculer
Q.
Les
pourcentages d’hybridation
sp et sd sontplus
difficiles à déterminer et ceci
explique
ladivergence
des résultats obtenus.Étude
del’effet
Zeemann dans le domaine herttien.- L’étude de l’effet Zeemann
a
apporté
unecontri-bution intéressante à la connaissance des moments
nucléaires :
soit
indirectement,
enpermettant
de déterminer avecbeaucoup
deprécision
les intervallesénergé-tiques
des niveauxhyperfins
dus aux interactionsqui
ont été examinéesci-dessus;
soit
directement,
par la détermination dufacteur g
total,
lié à l’intervalle descomposantes
Zeemann d’une raie déterminée.Dans un
champ
magnétique
H, l’énergie
d’unsystème
doué d’un momentmagnétique 1-1
s’exprime
par la relation
dans
laquelle gI+ est
laprojection
de U
dans la direc-tion duchamp.
Dans le cas d’unatome,
cetteénergie
peut prendre
2 J + 1 valeurscomprises
entreet
Si l’on pose M == J, J - I, etlii-i = - - li M,
2cmles
règles
de sélection AM = o, ::f:: i conduisent àl’observation de trois raies :
AM = o,
composantes
n,polarisation
parallèle
auchamp ;
AM==± i,
composantes a,
polarisation
perpendi-culaire auchamp,
c’est l’effet Zeeman
normal,
dû au momentmagné-tique
produit
uniquement
par la révolution del’élec-tron sur son orbite
(S
=o).
Si le
spin
de l’électron entreen jeu,
l’expression
de la
projection
gH sur la direction duchamp
est àmodifier :
avec
pour
l’orbite,
go = i(effet
Zeemannormal);
pour lespin électronique, g =
2, on observe alors l’effetZeeman anormal des
multiplets
S# o
etg = I.
Dans le domaine
hyperfin,
on observe un effet Zeeman anormaldans lequel
les deuxfacteurs g
composants
seraient différents de I :au
spin
nucléaire Icorrespond
le ginucléaire;
au moment
électronique
total Jcorrespond
le geélectronique
et,
dans ce cas,Calcul du g total. - Dans
un
champ magnétique
assez faible pour éviter l’effetBack-Goudsmit,
équi-valent
hyperfin
de l’effetPaschen-Back,
les vecteurs I477 pour donner des résultants F et gF; on a, entre ces
quantités,
les relationsavec
et,
paranalogie,
Les vecteurs I et J
précessent
autour deF;
gj et JFig. 3.
d’une
part,
P.I et I d’autrepart,
sontcolinéaires,
etnous devons calculer la
composante
de Mtot sur F.Suivant le schéma
ci-joint
(fig. 3) :
d’où l’on
tiré
et
Passant aux notations de la
Mécanique
quantique,
remplaçant
les cosinus del’expression
donnant MFpar leur
valeur,
on tireaprès
quelques
réductionsLes
règles
de sélection pour une radiationdipolaire
magnétique s’appliquent
à la relation(7),
danslaquelle
gtot a la valeur(8);
ce sontpour
conduit aux
composantes
lI, tandisque AM
= oconduit aux
composantes
’3.Emploi
de la méthode desjets atomiques.
-Dans des
champs magnétiques
extrêmement faibles(o,05 gauss)
l’effet Zeemanpermet
de déterminer les constantes aet b d’interaction
hyperfine
pour un atomedonné
avec une
grande précision.
Comme il a été ditplus
haut,
on en tire les momentsélectriques
quadru-polaires lorsque
les momentsmagnétiques
sont connus.Voici la méthode
employée
par Mann et Kusch[9]
pour déterminer les moments
électriques
quadru-polaires
desisotopes
stables de l’indium :Pour 115 ln dans l’état
2p.
on au
2
donc
En l’absence de
champ extérieur,
les niveauxhyper-fins sont donnés par la relation
(4).
Lesfréquences
de transitions sont(àF
= ±1)
Dans un tel
dispositif,
on induit des transitionsqui
sont détectées par les variationscorrespondantes
du moment
magnétique,
grâce
auxchamps
magné-tiques inhomogènes
danslesquels
passe le flux d’atomes avant etaprès
l’excitation. Leschamps
magnétiques
sont assez faibles pour éviter ledécou-plage
Back-Goudsmit. Onapplique
doncsimplement
la relation(7).
Pourl’indium, gI
=o,ooo5,
onpeut
gj
donc
négliger
le second terme de(8).
Les transi-tions IIapparaissent
parpaires :
Il est facile de vérifier que la
fréquence
moyenne478
fréquence
de transition dans unchamp
nul,
en effetet
on a de même
d’où
L’observation de deux groupes de
fréquences
permet
de déterminer a et b. Mann et
Kusch,
connaissantles g, ont déterminé les moments
quadrupolaires.
L’intérêt de cette méthode pour la détermination
des g nucléaires a bien diminué
depuis
l’emploi
de la résonancemagnétique
nucléaire[10],
pourtant
lacomparaison
des gI obtenus par la résonance ou àpartir
de la structure,hyperfine
a faitl’objet
de recherches récentessusceptibles
d’éclairer lespro-blèmes
complexes
de larépartition
de lacharge
oudu moment
magnétique
dans le volumenucléaire,
et de l’interaction des nucléons.Fermi
[11]
a montré que, pour un état SJ
= I2 ,
w a une valeur
unique
donnée par larelàtion
suivantecomplétée
par d’autres auteurs :dans
laquelle :
1
(o)
est la fonction d’ondeélectronique
deSchrô-dinger,
évaluée pour r =o; mr est la masse réduite de l’électron s, mo sa masse au repos.
Pour les alcalins
Na, K,
Cs,
dans l’étatS,
I= 3,
,2
et F = 2, 1. On a, en l’absence de
champ,
une seule raiespectrale
La méthode de la moyenne
indiquée plus haut,
appliquée :
à toutes les
transitions;
aux transitions a ;aux transitions il,
permet
de calculer dv.Nafe et Nelson
[12]
ont ainsi étudié les états2S,
12
de
l’hydrogène
et du deutérium.L’application
de larelation
(9)
conduit àdans
laquelle
MD et mH sont les masses réduites de l’électron s pour ces deux atomes. Le désaccordde 0,017 pour 100 observé entre les valeurs de gI telles
qu’elles
se déduisent de cerapport
ou desmesures de résonance
magnétique nucléaire,
a étéinterprété
par A. Bohr par la structurecomposée
du deutéron. Les mesuresanalogues
des Av etdes gl
des
isotopes
du lithium conduit à un écart de 0,012pour 100
probablement
interprétable
de la même manière. Si lesisotopes
d’un même élément ont le mêmespin,
il est clairqu’en
première approximation,
lerapport
des Av des états S estégal
à celui des gI .Effet
Zeeman des ondescentimétriques.
- Dansun domaine
complètement
différent,
Jen[13]
autilisé l’effet Zeeman pour la détermination des moments
magnétiques
nucléaires.Une molécule étant
composée
departicules chargées,
on
conçoit
que la rotation moléculairepuisse
donner naissance à un momentmagnétique.
Enoutre,
les effetsmagnétiques
des noyaux,chargés positivement
et desélectrons, chargés
négativement,
doivent tendre à s’annuler mutuellement laissant un momentrésiduel dû à la différence dans la distribution et
le mouvement des deux sortes de
charges.
Pour cela le momentmagnétique
de rotation moléculaire estgénéralement
une trèspetite
quantité,
de l’ordre dumagnéton
nucléaire.Si l’un des noyaux des atomes
composant
la molé-cule a un momentmagnétique,
l’effetZeeman,
dansle cas de
couplage
entre ce moment et le momentde
rotation,
est dû à la combinaisondu g
molé-culaire gt
etdu g
nucléaire g, suivant la relation(8).
L’énergie
de la molécule dans lechamp magnétique
est encore donnée par la relation
(7)
dans
laquelle
les nombresquantiques
ont lasigni-fication habituelle.
L’application
duchamp
magné-tique
entraîne donc undéplacement
defréquence
pourchaque raie,
àpartir
de saposition
dans unchamp nul,
égal
àoù les nombres
quantiques
obéissent auxrègles
de sélection :On a A7 = o et de
plus
AK = o pour les moléculeslinéaires ou
symétriques.
Nous
donnerons,
à titred’exemple,
l’étude de l’effet Zeeman duspectre
d’inversion de la molé-culeNH,.
Un telspectre
a sonorigine
dans l’existence d’un momentélectrique
dipolaire
induit dans la transition entre les deux formes de lamolécule,
pour
lesquelles l’énergie
potentielle
est minimum. Cet effet « tunnel »,interprété théoriquement
d’abordpar Morse et
Stueckelberg
[14],
donne lieu à une raiespectrale
dans le domaine ), =1,25 cm,
qui
a étéprédite
parDenisson,
observée pour lapremière
fois par Cleeton et Williams en1934
et résolue parBleaney
et Penrose en1946.
Lespectre
a une structurerota-tionnelle
qui
présente
descomposantes hyperfines
liées au moment
électrique quadrupolaire
de 14N. Jen a étudié l’effet Zeeman de la raie centrale et479 du
spectre
d’inversion.
Il a observé lescomposantes 7
correspondant
aux transitions AJ = o, Am = ± r.Pour les
composantes
Zeeman de la raie centrale(àF
=o),
la formule(10)
se réduit àet, remplaçant
gtot par sa valeur(8),
on est conduit àLes
composantes
Zeeman.
des raies satellites AF = ±I i se déterminent defaçon analogue,
maisprésentent
ici moinsd’intérêt,
car elles sontbeaucoup
moins intenses.Notons un cas intéressant : J =
I ;
dans ce casPour la molécule 14N
1 Ha,
on a I(14N)
= I , et la raied’inversion JK =11 donnera un doublet dont la
séparation
donnera directement . Examinantla molécule
1sN lHa,
pourlaquelle
1 (15N)
=I)
le momentélectrique quadrupolaire
étantnul,
iln’y
aplus
decouplage spin-orbite;
dans ce casgj de 15N
lH3
est un peu inférieur à gi de 14N’H,,
carla massé réduite de 15N
lH3
est un peuplus grande,
mais à la
précision
desexpériences,
ces deuxquantités
sont
pratiquement
identiques.
Jen a obtenu pour JK = I i
d’où
On évite
l’emploi
de 15N’H,
par l’étude de l’effet Paschen Back sur la. mêmeraie
JK = II de 14N’Hs.
En
effet,
pour g
fixe,
laséparation
descomposantes
Zeeman estproportionnelle
auchamp appliqué.
S’il y a
couplage,
on observera le gtot : grot+ 2
gnucl ;
2 dans le cas
contraire,
lapente
de la droiterepré-sentative de la
séparation
descomposantes
en fonc-tion duchamp
appliqué
seraproportionnelle
au gIol.Le moment
magnétique
nucléaire de 33S a été ainsi déterminé par Jen et al.[15 ;
le gmoléc deOC33S,
déterminé directement à l’aide des molécules OC32S
et OC34S est de
0,026
magnétons
nucléaires. Dans lecas de
couplage,
le gtot déterminéexpérimentalement
conduit à gnuci
(33S)
=0,42 I.
,Pour
129I[16],
une méthode du mêmetype
a étéappliquée.
Jen avait observé que, pour la molé-culeCH335Cl,
le moment moléculaire était trèspetit
parrapport
au moment nucléaire de35CI;
ceci doit être encore vrai pourCHa129I.
Gordy,
Gillian etLivingston
s’en sont assurés à l’aide de la mollé-culeCHa12?I,
pourlaquelle
le gnuct de 1271 est connupar la résonance nucléaire.
Opérant
ensuite surCH3129I,
ils en ont déduit le moment
magnétique
de 129I avecune
précision
estimée à 5 pour I00.. Manuscrit reçu le
24 mars
1952.
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