HAL Id: jpa-00206773
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Submitted on 1 Jan 1969
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Absorption et diffusion de photons optiques par un
atome en interaction avec des photons de radiofréquence
C. Cohen-Tannoudji, S. Haroche
To cite this version:
C. Cohen-Tannoudji, S. Haroche. Absorption et diffusion de photons optiques par un atome en
interaction avec des photons de radiofréquence. Journal de Physique, 1969, 30 (2-3), pp.153-168.
�10.1051/jphys:01969003002-3015300�. �jpa-00206773�
ABSORPTION ET DIFFUSION DE PHOTONS
OPTIQUES
PAR UN ATOMEEN INTERACTION AVEC DES PHOTONS DE
RADIOFRÉQUENCE
Par C.
COHEN-TANNOUDJI
et S.HAROCHE,
Faculté des Sciences de Paris, Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne de l’E.N.S., associé au C.N.R.S.,
24, rue Lhomond, Paris, 5e.
(Reçu
le 18 octobre1968.)
Résumé. 2014 Diverses résonances étudiées dans un
précédent
article sontréinterprétées
en utilisant le
concept
d’atome « habillé » par desphotons
deradiofréquence.
On montre queces résonances sont étroitement liées aux croisements et anticroisements
qui apparaissent
dans le
diagramme d’énergie
de cet atome « habillé ». Cepoint
de vuesuggère
l’étude d’effetsnouveaux. Le facteur de Landé de l’atome « habillé
» peut,
dans certains cas, différerconsidé-rablement de celui de l’atome « nu » et
parfois
même s’annuler. Ceci modifie defaçon importante
le spectred’absorption
de l’atome « habillé » enchamp
faible et l’effet dedépolarisation
magnétique.
Abstract. 2014 A
new
interpretation
of the various resonances studied in aprevious
article isgiven, by considering
the system "atom + R.F field" as an atom "dressed"by
the R.Fphotons.
The resonances are shown to beclosely
related to thecrossings
andanticrossings
appearing
in the energydiagram
of this "dressed" atom. Thispoint
of view suggests thestudy
of some new effects : the Landé factor of the "dressed" atom is in some casesdrastically
different from the one of the "bare" atom ; it may sometimes be cancelled. This
phenomenon
leads to animportant
modification of theabsorption spectrum
of the "dressed" atom in aweak
magnetic
field and of themagnetic depolarization
effect.Introduction. - Dans
un article
pr6c6dent [1],
nous avons donne uneinterpretation quantique
desdiverses resonances
qui apparaissent
sur la lumierediffus6e par un atome en interaction avec des
photons
de
radiofréquence.
Nous avons associ6 undiagramme
de
Feynman
a tout processus de diffusion dephotons
optiques
et deradiofrequence
par l’atome et pupro-c6der a une resommation
complete
de tous cesdia-grammes. Cette resommation fait
apparaitre
des6ner-gies
« renormalisees » differentes de celles de l’atomelibre et
qui
sont al’origine
des effets dedeplacement
et
d’élargissement
radiatif des diverses resonances.Dans la conclusion de cet
article,
nous avonssugg6r6
le
point
de vue suivant : entreF absorption
duphoton
optique
incident et 1’6mission duphoton optique
dif-fus6,
se « prop age » lesyst6me
total « atome +photons
de
radiofrequence »
eninteraction,
que l’onpeut
encore
appeler
atome « habille » par lesphotons
deradiofr6quence
et dont lesenergies
ne sont autres queles
energies
« renormalisees » mentionneesprece-demment. En d’autres termes, les
photons
optiques
sont diffuses par 1’atome « habille » par les
photons
de
radiofrequence.
C’est cepoint
de vue que nous nousproposons
d’approfondir
dans cet article.Dans une
premiere partie,
nous 6tudions ledia-gramme
d’6nergie
de 1’atome « habille » pour diversesvaleurs du moment
cin6tique
et diversespolarisations
duchamp
deradiofr6quence
et nous montrons comment les resonances decrites dans l’articleprece-dent
[1] s’interpr6tent simplement
en termes de «croi-sements » et d’ « anticroisements » de niveaux
d’energie
de 1’atome « habille ».
Nous passons ensuite a 1’6tude de nouveaux effets
que le concept d’atome « habille »
suggere
et permet de d6crire tressimplement.
Ainsi,
dans lapartie
II,
nous6tudions le
diagramme d’énergie
auvoisinage
duchamp
nul,
cequi
nous donne le facteur de Land6des niveaux de l’atome « habille » dont nous montrons
qu’il peut,
dans certains cas, differer considérablementde celui de 1’atome libre et
parfois
meme s’annuler. Dans une troisiemepartie,
nous etudions le spectred’absorption
de 1’atome « habille » soit enchamp
faible
(spectre d’absorption Zeeman),
soit auvoisi-nage d’un « anticroisement » de niveaux
(effet
Autler-Townes
[2]).
Nous calculons laposition
et l’intensit6 des différentes raies du spectre. Nous 6tablissons par ailleurs certainesr6gles
de sommequi
montrent quel’absorption
en raielarge
et 1’6missionspontan6e
de 1’atome « habille » sont les memes que celles de 1’atome« nu ».
Enfin,
nous montrons, dans une dernièrepartie,
comment la variation du facteur de Lande
fie les courbes de
depolarisation magn6tique (effet
Hanle[3]).
Nous avons pu
d6jA
observerexpérimentalement
certains des effets
prevus (effet Hanle).
D’autres sonten cours d’etude.
I. Les niveaux
d’énergie
de l’atome « habillé » etles divers
types
de rdsonancemagndtique
(1).
-Rappelons
que 1’hamiltonien 4’ dusyst6me
(S)
semet sous la forme :
ou
H0
=coo J, + coat a
represente 1’6nergie
de l’atome et duchamp
deradiofréquence
en 1’absencede
couplage
et V le terme d’interaction entre 1’atomeet les
photons
deradiofr6quence
dont la formedepend
de lapolarisation
duchamp
deradiofr6quence
(cf. appendice
I de la reference[1]).
Comme dans la reference
[1],
nous traiterons danscette
première partie,
V comme uneperturbation
suffi-samment
petite :
nous poserons col= - yHl
et noussupposerons
remplie
la condition :qui
peut encores’6crire,
en utilisant la relation(I.A.4)
de la reference[1] :
A. NIVEAUX D’ENERGIE DE
(S)
EN FONCTION DU CHAMPMAGNETIQUE HO.
- Les niveauxd’6nergie
de 3f peuvent se d6duire de ceux deH0
dans le cadre dela theorie des
perturbations
stationnaires. Nous savonsque 1’effet de la
perturbation
V sur les niveauxde H0
peut etre tresimportant
chaque
fois que des niveauxd’6nergie
se trouventd6g6n6r6s,
c’est-A-dire a tousles
points
de croisement de niveaux deH0.
Il est donc essentiel de determiner le comportement des niveaux de(S)
auvoisinage
de cespoints.
Nous pouvons, dans cebut,
faireappel
au formalisme de la r6solvantequi
permet de
s6parer
tres commod6ment les niveauxd6g6n6r6s qui
nous int6ressent de tous les autres :nous avons montre en
effet,
dans la reference[1],
quel’on peut mettre la
projection
PGP de la r6solvante dans le sous-espace des niveauxd6g6n6r6s
sous laforme :
dans
laquelle
1’effet ducouplage
avec tous les autresniveaux est resume dans
l’op6rateur
de «d6place-ment » R
(d6fini
par la formule(II. B. 9)
de[1]).
Les
energies
propres de 3Q sont lespoles
deG(z),
c’est-h-dire encore les zeros de1’6quation :
(1)
Nous utilisons, dans cet article, les notations définies dans la reference [1]. Nousappellerons (S)
lesysteme
« atome +
photons
deradiofr6quence
» ou encore l’atome « habille »par les
photons
deradiofréquence.
Remarquons
que, dans le cadre de la theorie desperturbations, R(z)
est unequantite
petite
et lentement variable que 1’on peut raisonnablementapprocher
parson
expression R
a 1’ordre leplus
bas,
prise
pour la valeur E commune de1’6nergie
des niveauxd6g6n6r6s
(cf.
reference[1]);
on constate alors que(I.A.2)
seramene a
1’equation
s6culaire d’un hamiltonieneffec-tif
H
rapporté
a lamultiplicité
des niveauxd6g6n6r6s :
On obtient
donc,
endiagonalisant H
lesenergies
propres de H au
voisinage
du croisement de niveauxenvisage
ainsi que laprojection
des 6tats propres de -’-f dans lamultiplicite
des niveauxqui
se croisent.Limitons-nous pour l’instant au cas d’un
spin
j
=1/2 :
ladégénérescence
aux croisements de ni-veaux est d’ordre 2(cf. fig.
1 de la reference[1])
et ladiagonalisation
deH
est alorsparticulierement simple.
Deux cas fondamentalement differents se
présentent
suivant
qu’il
existe ou non uncouplage Rab
entre les deuxniveaux ] a ) et I b >
qui
se croisent :- Cas de deux
niveaux I a >
et
I b >
noncouples :
Rab
est nul a tous les ordres deperturbations;
Y1 estdiagonal
et admet pour valeurs propres :Raa
etRbb
6tant donnes par lesexpressions classiques
de la theorie desperturbations
au second ordre :Sous 1’effet des transitions virtuelles vers les niveaux
Ii)
autresque I a > et I b >,
les deux niveauxqui
secroisaient en I sont donc
deplaces
et viennent se croiser en unpoint
I’ d6cal6 par rapport a I d’unequantite ðc
du second ordre en V
(donc
du second ordre enwl)
(cf. fig. 1).
Quant
aux 6tats propres de(S),
ils sont a l’ordrezero
identiques
aux 6tats propres nonperturb6s
de-V’O,
I a >
et] b ).
Aux ordressup6rieurs,
ils sont donnesau
voisinage
du croisement de niveaux par desd6ve-loppements
classiques
de la theorie desperturbations
non
d6g6n6r6es
qui
traduisent la contamination desvirtuelles non r6sonnantes. Sous la forme
implicite
deWigner-Brillouin,
ils s’écrivent(a
un coefficient denormalisation
pres) :
On reconnait dans
(I.
A.6)
led6veloppement
del’op6rateur
F’ d6fini dans la reference[1]
(rela-tion I I . B .
8)
etpris
pour la valeur z =Ea :
- Cas de deux
niveaux ] a ) et ] b ) couplés
entre eux :Le
couplage
peut
6tre soit direct(Rab
===Vab
=1=0)
soit indirectvia q
6tats intermédiaires distinctsde ] a )
et
I b > (Rab d’ordre q
+1).
Y?
possède
des élémentsnon
diagonaux
et sesénergies
propres s’écrivent :La structure de cette
expression
est tres claire(voir
fig. 2) :
sous 1’effet des transitions virtuelles vers lesniveaux
I i >
autresque I a >
et
I b >
et d6crites par les elements de matricediagonaux Roo
etRbb,
lesni-veaux ] a >
et ] b >
(en
pointiII6)
qui
se croisaient en Isont
deplaces (traits tires)
et viennent se croiser en I’d6cal6 par
rapport
a I d’unequantit6
8a
du second ordre enV ;
sous 1’effet des transitions r6ellesentre
] a >
et
] b >
d6crites par 1’element nondiagonal Rab,
lesniveaux ainsi
deplaces
serepoussent
suivant les deuxbranches d’une
hyperbole
pour constituer unanti-croisement centr6 en
I’;
la distance minimale A desdeux niveaux
qui
s’anticroisent estproportionnelle
àl’intensit6
Rab
ducouplage,
c’est-à-direà
I Cõllq+l
(anticroisement
d’ordre q +1).
Quant
aux 6tats propres de(S)
auvoisinage
deI’,
ils sont, a l’ordre zeroqui
seul nous int6resseraici,
constitues par un
melange
des deux 6tats « nonperturbés » I a >
et
I b >
que l’on peut mettre sous laforme :
avec :
Les niveaux
d’6nergie
dusysteme (S)
se d6duisenttres
simplement
des considerationspr6c6dentes :
pourune
polarisation
deradiofr6quence
6(liniaire
perpen-diculaire a
Ho),
nous avons vu dans[1]
que les niveauxqui
se croisent dans leschamps
«pairs »
tels quecoo =
2pw
ne sontcouples
a aucunordre,
alors que les niveauxqui
se croisent dans leschamps
«impairs »
tels que coo =
(2p + 1)
w sontcouples
a l’ordre2p
+ 1 :
les
premiers
continuent a se couper en un croisementd6plac6
par rapport au croisementcorrespondant
deJ£
d’unequantite
du second ordre en w1 vers leschamps
faibles alors que les seconds forment des anticroisements d’ordre2p
+ 1 dont le centre est6ga-lement
d6plac6
d’unequantite
du second ordre en colpar rapport au croisement
correspondant
de3fo,
lespectre
des niveauxd’energie
de(S)
6tantrepresente
en traits
pleins
sur lafigure
3.La
figure
4represente,
en traitspleins,
les niveauxd’energie
dusyst6me (S)
dans le cas d’unchamp
deradiofr6quence
a+ tournantperpendiculaire
ahro.
Dansce cas, le calcul des niveaux
d’énergie
peut
s’effectuer sansapproximations :
leniveau
I e_, n >
n’estcouple
qu’au
niveau
e+, n -1 >
(cf.
appendice
I de[1])
et nous sommes ramen6s
rigoureusement
auprobleme
de la
diagonalisation
d’une matrice 2 X 2 : seuls les croisements w0 = w deviennent des anticroisementsnon
deplaces,
tous les autres croisements restant des croisements de(S) deplaces.
Les niveauxd’6nergie
prennent la formed’hyperboles
admettant les niveauxnon
perturb6s
pour asymptotes.La
figure
5represente
les niveauxd’6nergie
dusyst6me
(S)
dans le cas d’unchamp
deradiofrequence
liniaire 1t
parallèle
aHo.
Seuls les niveaux de mêmespin
sont alors
couples
entre eux(cf. appendice
I de[1])
et les niveaux de
H0 qui
se croisent ne sontcouples
àaucun ordre : tous les croisements restent des
croise-mcnts de niveaux de H. Ce cas peut d’ailleurs faire
l’objet
d’un traitementrigoureux [4].
On montre queles niveaux
d’6nergie
de H sontidentiques
a ceuxde
ho
(a
une translation en6nergie
- h2j4m
pr6s),
les 6tats propres
correspondants
s’ecrivent :Dans le cas d’un
spin J
>1/2,
la determination des niveauxd’6nergie de H,
bien queplus
compliquée,
s’effectue d’unefaqon
tout a faitanalogue.
Nous allons l’illustrer en revenant au cas d’unchamp
deradio-frequence
lin6aire enpolarisation
6 : dans unpremier
temps, nous commençons par determiner les niveaux
de
Ho;
ils sont constitues par une succession dedia-grammes Zeeman du
spin
J
s6par6s
les uns des autrespar
1’energie
w d’unphoton
deradiofr6quence
(traits
pointill6s
sur lafigure
6 dans le cas d’unspin J = 1).
Le spectre presente alors une infinite de croisements
dans les
champs
tels que(m
-m’)
wo =(n
-n’)
w.Il nous faut
diagonaliser
-4-’
en ces divers croisementsqui
peuventcorrespondre
a desmultiplicit6s
d6g6n6-r6es d’ordre
sup6rieur
a 2 : si PRP estpurement
dia-gonal,
les niveaux deH0
qui
se croisent ne sont pascouples
etcorrespondent
a des croisements de(S);
si PRPpossede
par contre des elements nondiagonaux,
les niveaux
correspondants
sontcouples
par la pertur-bation et se repoussent pour former des anticroisementsqui
peuvent faire intervenirplus
de deux niveaux etdont la
configuration
exactedepend
de ladiagonali-sation de£.
Or, d’apres
lesr6gles
de selection etabliesen
appendice
I de[1],
pour unepolarisation
6, seulsles niveaux tels que Am et An ont la meme
parit6,
peuvent etre
couples
par V : dans le cas d’unspin
J
=1,
les niveauxI e_v
n +1 > et
I e+v n >
ne sontpas
couples
et le croisement wo =oo/2
reste uncroi-sement de niveaux de
(S).
Il en est de meme du croisement wo =3w/2
desniveaux
I e-1, n
+1 >
etI
e+1, n -2 >
et engeneral
de tous les croisements de niveaux « demi-entiers » w0 =(2p + 1) w/2 (cffig. 6).
Tous ces croisements subissent des
deplacements
radia-tifs du second ordre en w1,
positifs
oun6gatifs
suivantle croisement
envisage
et enti6rement calculables àpartir
des elementsdiagonaux
de PRP.Par contre, les niveaux
I e-1,
n +1 >,
I eo,
n)
etI e+v n - 1>
sontcouples
par laperturbation
V etforment dans le
champ
w0 = w un anticroisement àtrois niveaux dont le calcul se ramene a la
diagonali-sation d’une matrice 3 X 3. Il en est de meme des
dans le
champ
coo =3w,
et engeneral
des niveauxqui
se croisent auxpoints
de croisements «impairs »
w0 =
(2p
+1)
co,qui
conduisent a des anticroisementsa trois niveaux
déplacés.
I1 nous reste a traiter les croisements «
pairs »
wo =
2pm qui,
dans le cas d’unspin
J
=1/2,
corres-pondent
a des niveauxqui
ne peuvent etrecouples
àaucun ordre par V.
Plaçons-nous
dans unchamp
telque coo = 2w. Les trois niveaux
qui
s’y
croisent sont,par
exemple,
lesniveaux
I e-1,
n +1 >, eo, n
- 1 >
et
e+1, n
-3 >.
Si lesniveaux
e_1,
n --E-1 >
etleo3n-1 >
d’unepart,
leo,n-1 >
et
e+1, n - 3 >
d’autrepart
nepeuvent
etrecouples
entre eux; il n’enest pas de meme des
niveaux
I e-1, n
+1)
etI
e+l, n- 3 )
pourlesquels
les nombresquantiques n
et m different d’un entier
pair.
On devrait donc s’attendre a un anticroisement de
ces deux niveaux. Nous allons voir
qu’il
n’en est rien. Calculons en effet 1’element nondiagonal :
de
l’op6rateur deplacement;
il luicorrespond,
a l’ordre leplus
bas(4e ordre),
les deuxdiagrammes D,
etD2
de la
figure
7,
RUb
s’obtenant en effectuant la sommedes contributions de ces deux
diagrammes qui
nedifferent que par l’une de leurs transitions
interme-diaires. Les contributions
correspondantes R,
etR2
s’obtiennent immédiatement :
et en y
remplaçant
w0 par 2w et E par1’energie
(n 2013 1)
w du croisement deniveaux,
on constate sanspeine que R, + R2
= 0.Le
couplage
entre les deuxniveaux
I e-1, n
+1 )>
et
e+1, n
-3 >
s’annule ainsi sous 1’effet del’inter-f6rence destructrice des deux
amplitudes
de transition d6crites par lesdiagrammes (D1)
et(D2) .
Ce
r6sultat,
6tabli ici a l’ordre leplus
bas,
estvalable a tous les ordres. On peut le considerer comme une
consequence
du th6or6me deMajorana,
6tabliclassiquement [5], qui implique
que les transitionsentre les sous-niveaux Zeeman d’un
spin
J
quelconque
ne peuvent etre r6sonnantes que pour les
champs
ouelles sont r6sonnantes dans le cas d’un
spin J
=1/2,
c’est-a-dire avec lapolarisation
6 de laradiofrequence,
pour les
champs impairs
tels que coo =(2p
+1)
co. 11 en r6sulte que le croisementpair
w0 =2w,
etplus
g6n6ralement
tous les croisementspairs
w0 =2pw
doivent rester des croisements de(S)
pour unspin
J
quelconque
different de1/2.
Le spectre de lafigure
6se trouve ainsi entierement
justifie
(2).
(2) Remarquons
que lesgrandeurs physiques
relativesa l’atome « habille » par la
radiofr6quence
ne peuventévoluer
qu’aux
diversesfrequences
de Bohr associees auxniveaux
d’energie
desfigures
3 a 6. Il existe ainsi unerelation etroite entre ces
diagrammes
et les «diagrammes
de
f requence
» introduits par Pryce[6]
et Series [7] àpartir
du traitementclassique
d’unchamp
deradio-frequence
tournant. Mentionnons enfin 1’etude parShirley [8]
desdiagrammes
def requence
associ6s a unchamp
deradiofr6quence
lin6aire.B. INTERPRETATION DES RESONANCES EN TERMES DE
CROISEMENTS ET D’ANTICROISEMENTS DE
(S).
- Nousallons
maintenant,
au moyen desdiagrammes
d’6ner-gie precedents,
donner une nouvelleinterpretation
synth6tique
des diverses resonances 6tudi6esprece-demment. Il est bien connu que la lumi6re diffus6e
par un atome libre
presente
des variations r6sonnantestoutes les fois que l’on balaie le
champ magnetique
auvoisinage
d’une valeurcorrespondant
a uncroise-ment
[9]
ou anticroisement[10]
de deux sous-niveauxde 1’6tat excite. Les resonances
magnetiques
6tudi6es dans[1]
ne sont autres que les memesph6nom6nes
relatifs a l’atome « habille ». En d’autres termes,
effectuer la resonance
magnetique,
c’est « habiller »l’atome,
c’est-h-dire encore faireapparaitre
dans l’étatexcite de ce dernier des croisements et anticroisements de niveaux
d’6nergie qui
n’existaient pas sur l’atome « nu ».Dans toute cette
partie,
nous supposons, commedans
[1],
que 1’excitationoptique
a unegrande largeur
spectrale A
(excitation broad-line)
etqu’elle
per-met donc depr6parer
1’etat excite en un temps1/A
tres court devant les
temps
d’evolutioncaract6ris-tiques 1/r
et1 / I yH, 1.
Nousprendrons
pour laradio-frequence
unepolarisation
s.1. Transitions a un ou
plusieurs
quanta
deradiofrequence.
- Nous
supposerons
ici J
=1/2.
Initialement,
lesysteme
est dansl’état 11, n).
Nous 1’excitons enlumiere a- et nous
regardons
laprobabilite
deanticroisement de niveaux de 1’atome « habille »
w0 =
(2p
+1)
co.L’absorption optique porte
lesys-t6me instantan6ment dans 1’etat propre de
H0 :
I a > =
I e_, n)
(HI
commute avec laradiofréquence
et ne peut
changer
n).
Cherchons lapro ba bili té
Pl - b (t)
pour que(S)
soit a l’instant t dans 1’etat propre nonperturbé I b )
=
e+, n
-(2p
+1) ),
c’est-h-dire en-core pour que l’atome soitpass6
de
I e- > à
I e+ >
enabsorbant
2p + 1 photons
deradiofréquence,
cequi
se traduit par la diffusion d’unphoton optique
a+.Pa->b(t) s’exprime simplement
apartir de
1’expres-sion
(I. .A.9)
des 6tats propresperturb6s
I ab, ± > -
Loin dupoint
d’anticroisement(0 - 0),
ab, + > -- I a ).
I a >
est alorspratiquement
un etat stationnaire etPa->b(t)
est tres faible. Auvoisinage
de 1’anticroisementau
contraire,
(S)
est a l’instant t = 0 dans unesuperposition
des 6tatspropres
ab, + > et
ab, - >
que l’on obtient en inversant
(I.
A.9) :
(S)
subit alors une evolution propreimportante
etPa-+b(t)
prend
une valeur notable. Defaqon plus
pr6cise,
] a ) devient,
à l’instantt
I a( t) >
avec :La
probabilit6 Pa-+ b(t)
s’6crivant finalement :La tormule
(I. B. 1)
n’est autre que la tormule bienconnue de Breit et Rabi. En
explicitant sin2 6,
enpond6rant PI-b(t)
par laprobabilite
re-rt dt pourque 1’6mission du
photon
diffuse ait lieu entre les instants t et t + dt et enintegrant
sur t, on retrouve1’expression (II. C. 6)
de[1].
Nous montrons ainsi quela résonance
magnitique
ordinaire et les transitions aplusieurs
quanta
sont étroitement li6es aux anticroisements de l’atome « habille ».2. Nouvelles raies de résonance
magnétique.
-Supposons
maintenant que lespolarisations
d’excitation et de detection sont cohirentes. On voit alorsapparaitre
des variations r6sonnantes de la lumiere diffus6e auxdif-f6rents croisements de niveaux de
(S) :
õo =2pm
pour un
spin
pour un
spir
(3)
En touterigueur,
desque J
> 1, il existe d’autrescroisements de niveaux, par
exemple
wo = w/3,2to/3
pour j _> 3/2.
On peutcependant
montrer que par suite du caract6redipolaire electrique
de la transition,aucune resonance
n’apparait
en cespoints
pour uneexcitation broad-line [11].
Nous avons dans
[1]
interprete
ces resonances entermes d’interference entre des
diagrammes
faisant intervenir des transitionsoptiques
et deradiofr6quence
entre niveaux non
perturbis
deH0.
Nous lesinterpr6tons
ici comme
correspondant
al’effet
Franken[9]
del’atome habilli : cet effet se
produit lorsque
deux 6tatsinterm6diaires de diffusion sont
possibles;
I’amplitude
de diffusion est alors une somme de deux termes
qui
interferent de
façon
r6sonnante au croisement des deuxniveaux interm6diaires en
question.
Une conditionessentielle pour l’observation de cet effet est que les
deux chemins de diffusion
correspondant
aux deux6tats interm6diaires soient ouverts : pour õo = 2w
(spin 1/2),
il faut que les deux niveauxperturb6s qui
se croisent
(par exemple
I a > e-, n + 2 >
etI b >
=I e+, n ») puissent
etre atteints tous les deuxpar excitation
optique
apartir
du meme etatfonda-mental
I 1, n ).
Ceciimpose
des conditions sur lapola-risation de la lumiere incidente et diffus6e
qui
doit6tre cohirente. La
r6gle
de s6lection An = 0 àlaquelle
obeit 1’excitation
optique
interdit d’autre part 1’exci-tation directe du niveau « nonperturbé »
I e-, n
+2 >
a
partir
du niveauf, n >.
Par contre, le niveauper-turbé
I e-, n + 2 >
peut etreatteint,
car dans ledeveloppement
deperturbation
de cet etat :figure
au 2e ordre en VFetat
e_, n )
(cf.
formule(I. A. 6)).
Dem6me,
1’6mission duphoton
diffusé doitpermettre
sur les deux chemins la retomb6e vers unmeme etat fondamental
(par exemple
f, n >),
cequi
fait intervenir a nouveau une contamination du 2e
or-dre du niveau
perturbé
I e-, n
+2 >. Finalement,
lesignal
observe est du 4e ordre en V(de faqon
g6n6rale,
il est d’ordre
4p
pour la resonance w0 =2pw
(4)
etil
correspond
a 1’interference des deuxamplitudes
dediffusion :
Ces
amplitudes
sontidentiques
a1’expression
(II . B .15)
de[1]
a conditiond’y remplacer
les616-ments de matrice :
fn’ k’?,’ >
b= fn’ k’X’ I --Y, I F ’(Eii) I >
b b(4)
Nous raisonnons ici dans le cas d’unepolarisation
(5de la
radiofrequence.
Dans le cas d’unchamp
toumant a+,nous avons vu
(cf. [1]) qu’en
dehors de la resonance coo = 0,le seul croisement observable est le croisement coo = 2w.
Pour tous les autres croisements wo = kw
(k >
2), il
esten effet
impossible
d’atteindre les deux niveauxqui
secroisent a
partir
du memeniveau
f ,
n > :
ceci est duau fait que
chaque
niveau n’est alors contaminé que parun seul autre niveau,
correspondant
al’absorption
ou àa
par fn’ k’X’ I el F , I b >
qui
d6crivent laconta-mination des fonctions propres permettant d’atteindre
les niveaux r6sonnants a l’ordre le
plus
bas. 3. Modulation dessignaux optiques.
- 11 est bienconnu
en pompage
optique
que la lumiere diffusée par unatome libre
poss6dant
de la « coherence hertzienne » dans 1’etat fondamental peut etre modul6e a lafr6-quence d’oscillation
mj27c
de cette coherence[12].
Cette modulation de la lumiere de fluorescence auxfréquences
de 1’etat fondamentalprovient
d’untrans-fert de coherence de 1’6tat fondamental a 1’6tat excite
et est d’autant
plus importante
que lesseparations
6nerg6tiques
dans 1’etat excite sontplus
voisines de w.Revenons maintenant a 1’atome « habille » dont nous n’avons
etudie jusqu’a present
les niveauxd’6ner-gie
que dans 1’etat excite. Dans 1’etatfondamental,
les niveaux sont lesétats
11, n ).
Donc,
meme si l’atome« nu » est
diamagn6tique
dans 1’6tatfondamental,
1’atome « habille » a, dans cetetat,
une structureasso-ci6e aux diverses valeurs
possibles
de n. Si lechamp
de
radiofr6quence
estcoherent,
il y a une relation dephase
entre les differentsetats
f,
n >
et 1’atome «ha-bille »
poss6de
de la « coherence hertzienne » dansson etat
fondamental,
oscillant auxfréquences
qco/27c
(q entier).
Il d6coule alors de cequi
a 6t6 ditplus
hautque la lumi6re diffus6e
peut
etre modul6e auxfr6-quences
qco/27c.
Nousréinterprétons
ainsi defaçon
differente les modulations 6tudi6es dans1’appendice
4de
[1].
Si nous nousreportons
a lafigure
3,
nousvoyons
qu’il
estpossible
d’isoler toute une s6rie decouples
de niveaux dont la distance varie en fonctiondu
champ
etqui passent
a une distance qw l’un de1’autre pour les valeurs de mo
correspondant
auxdivers croisements et anticroisements
(par exemple,
les deuxniveaux
I e+, n >
etI e_, n)
passent
a la distance 2m l’un de l’autre dans lechamp
mo =2w,
ce
qui explique l’apparition
d’unsignal
module a 2wresonnant dans ce
champ).
Onconcoit
ainsi que lesdiverses modulations
puissent
etre r6sonnantes pour les valeurs de w0qui correspondent
aux resonancesstatiques
6tudi6es auparagraphe
precedent.
Nous ned6velopperons
pas le calculquantitatif
de cesmodu-lations
qui
conduit aux memes resultats que ceuxobtenus dans la reference
[11]
(5).
II. Le moment
magn6tique
de l’atome « habillé ».- L’6tude des niveaux
d’6nergie
de(S)
que nous(5)
Notons a nouveaul’analogie
de cepoint
de vue avec celui desdiagrammes
def requence
utilises parSeries et al.
[7]
pour 6tudier les modulations de la lumiere de fluorescence dans uneexperience
de double resonance.Insistons
cependant
sur le fait que ces auteurs ont introduit leursdiagrammes
defrequence
par un traite-mentclassique
de laradiofr6quence
etuniquement
pourun
champ
toumant 6+, cequi
limite considérablementle nombre des resonances et des
frequences
de modulation observables(cf.
note(4)).
avons faite au
paragraphe precedent
n’est valable quedans le cadre de la theorie des
perturbations :
et nous ne savons pour l’instant rien du comportement des niveaux
d’6nergie lorsque
le nombre n dephotons
(ou
encore l’intensité de laradiofrequence)
devienttres
grand.
Enparticulier,
ledeveloppement
diagram-matique
utilise dans[1],
n’est alorsplus
valable caril
diverge.
Nous allons montrercependant
que lepoint
de vue
adopt6
icis’applique toujours
etqu’il permet
en
particulier
d’6tudier les niveauxd’6nergie
del’atome « habille » en
champ magn6tique
Ho
faiblepour des intensites
quelconques
de laradiofréquence.
La pente de ces niveaux en fonction deHo
nousdon-nera le facteur de
Lande,
c’est-h-dire encore le« moment
magnitique
» de I’atome « habillé ».Nous supposons dans toute la suite que les
photons
de
radiofr6quence
ont unepolarisation
lineaire 6.A. NIVEAUX D’ENERGIE DE
(S)
EN CHAMP FAIBLE.-Si le
champ magnetique Ho
est suffisammentpetit :
nous sommes amenes a considerer
l’opérateur :
comme hamiltonien non
perturbi
de notreprobl6me
et a traiter l’interaction Zeemanw0Jz
comme uneperturbation.
1.
Diagonalisation
deH’0 -
Elle a 6t6 trait6e endetail par ailleurs
[4]
pour unspin
J
=1/2.
Nous lareprenons
rapidement
ici dans le cas d’unspin J
quelconque.
L’hamiltonienH’0
commute avecJx;
il en r6sultequ’on
peut led6composer
en(2J
+1)
hamiltoniens
H’om
(- j m J) agissant
chacun àl’int6rieur d’un sous-espace
propre
I e., n >,,
de m donne.(I
em>0153
estl’état propre deJx
de valeur propre met l’on
pose em
>x In> =
I em, n >x).
On peut écrire :Introduisons
l’op6rateur
unitaire de Glauber[13] :
II vient :
On en deduit imm6diatement le
spectre
de4" :
m2A2
Si on
n6glige (6)
le terme- m2À2,
les2
+ 1ni-veaux
I em,
nB
sontdegeneres, d’6nergie
nco.2.
Diagonalisation
de H. -Etudions
maintenant 1’effet de laperturbation w0Jz
dans lamultiplicit6
des(2J
+1)
niveauxd6g6n6r6s :
a l’ordreziro,
il fautdiagonaliser
laperturbation
a l’int6rieur de lamulti-plicit6.
Les elements de matrice s’6crivent :L’616ment de matrice de
J,
au second membre de(II.
A.7) impose
la conditionm - m’ = ±
1. Ilapparait
alors en facteur l’élément de matricen I e:f:: À/Cù(at -a) In>
qui,
pour des valeurssuffisam-ment
grandes
de n,
est6gal
aJo
( w1)
(w )
[4]
(J0
fonction de Bessel ordinaire d’ordrezero) ;
on a doncfina-lement :
et la
diagonalisation
deaf se ramene alors a celle deJ,
dans la
base
em B
des 6tats propres deJ,, :
lapertur-bation
too J,
leve ladégénérescence,
chacun des2 J
+ 1 niveauxd6g6n6r6s
6tantd6plac6
de laquan-teurs propres de
h,
que nousnoterons
I em, n),
ils s’obtiennent apartir des
I em, n)x
par unetransfor-mation R
identique
a cellequi permet
d’obtenir les 6tatspropres
1 em >
deJz
apartir
desI em >x :
B. FACTEUR DE LANDE DES NIVEAUX D’ENERGIE DE
L’ATOME « HABILLE ». - Les
energies
propres de Hs’écrivent donc au
voisinage
duchamp
nul :ce
qui
est unequantite
inobservable 6tant donne le tresgrand
nombre n dephotons
dans lechamp
deradio-frequence.
Les niveaux
d’6nergie
varient lin6airement enfonc-tion de
Ho.
Leurpente
définit donc un « facteur deLande » de l’atome « habille » dont la valeur
depend
decol/w,
donc du nombre n dephotons
deradiofr6-quence. Nous
appellerons g(S)(n)
ce facteur de Land6qui
estégal à
celui de 1’atome libre gomultipli6
par
JO(col/w) :
La courbe de la
figure
8représente
les variations deg(S)
en fonction deI’argument
wl/(b
=2À ýn.
G)
Lorsqu’on augmente
Õljõ
(donc n)
àpartir
de lavaleur
zero,
le facteur de Land6g (S) (n )
d6croit àpartir
de lavaleur go
de 1’atome « nu » : les pentesdes niveaux
d’6nergie correspondants
diminuent. Pour la valeur dew1/w
correspondant
aupremier
zero deJo,
le facteur de Land6 s’annule : il y a coalescence des
niveaux
d’6nergie
enchamp
faible. Si on augmente encorew1/w,
le facteur de Land6s’inverse,
la pentedes niveaux augmente en valeur absolue et passe par
un
minimum,
etc.Lorsqu’on
explore
des niveauxcorrespondant
a des nombres dephotons
deradio-frequence
croissants,
on observe ainsi une modificationcontinue du facteur de Land6
qui
subit une annulationet une inversion pour
chaque
z6ro de la fonction deBessel
Jo.
Remarquons
que le facteur de Land6g(S)
n’est pasune
quantité isotrope.
Nous ne l’avons en effet definique pour des
champs
magn6tiques
Ho
perpendiculaires
au
champ
deradiofr6quence
lineairequi
« habille »le
systeme atomique.
Dans le cas ouHo
estparall6le
au
champ
deradiofréquence,
on montre au contraireque le facteur de Land6 n’est pas altéré et reste
6gal
a celui de l’atome « nu »
(cf.
niveauxd’6nergie
de lafigure 5).
Il nous reste, pour
finir,
a relier les deux domainesde
perturbation
(w1 petit
d’une part et w0petit
d’autrepart)
que nous venons d’6tudiers6par6ment.
Dans cefigure
3 un « fuseau » A de deux niveauxd’6nergie
correspondant
a un nombre n dephotons
donne. Nousrepr6senterons
sur lafigure
9 le niveauqui
part duchamp
nul avec une pentepositive
en traitplein,
eten
pointiII6
celuiqui
en part avec une pente negative.Le « fuseau »,
symetrique
par rapport auchamp
statique
nul,
comporte une serie de « noeuds » auxcroisements
pairs
w0 =2pco
et une s6rie de « ventres »aux croisements
impairs
coo =(2p
+1)
w.Envisa-geons maintenant un autre fuseau B
correspondant
àun nombre n’ de
photons plus important (cf. fig. 9).
Les croisements de niveaux se
d6placent
vers lechamp
nul lorsque n
augmente
et il en r6sulte que les « noeuds »de B sont
plus
proches
duchamp
nul que ceux de A.D’autre part, la distance des deux branches d’un anti-croisement est
6galement
une fonction croissante de net les « ventres » du fuseau B sont donc
plus
«aplatis »
que ceux de A. En consid6rant ainsi des nombres de
photons
deplus
enplus
6lev6s,
on finit par sortir ducadre du traitement de
perturbation
du §
I,
maison
conqoit
que les fuseaux se déforment defaqon
continue,
leurs n0153uds serapprochant
duchamp
Ho
=0,
tandis que lapente
des deux niveaux enchamp
nuldiminue,
jusqu’A
prendre
une forme Cpour
laquelle
les deux croisementssym6triques
parrapport au
champ
nul,
initialement enw0 = +
2w,
sont venus se
rejoindre
enHo
=0,
les deux niveaux(en pointiII6
et en traitspleins)
du fuseau sont alorstangents
entrois
points
et partent duchamp
zero avec unepente
nulle. Cettedescription
se trouvejustifi6e
par 1’6tude
pr6c6dente
qui
montrequ’au
voisinage
de
Ho
= 0 les niveaux secomportent
bien de cettefaqon :
lapremière
annulation dufacteur
de Landig(S)
correspond à
l’arrivie enchamp
nul des deux croisementsw0 = + 2m. Si on
augmente
encore n, le niveau enLE JOURNAL DE PHYSIQUE. - T. 30. NOS 2-3. FEVRIER-MARS 1969.
pointiII6
passe au-dessus du niveau en traitplein
(fuseau D)
et le facteur de Landechange
designe.
Cesont alors les croisements coo = ± 4w
qui
continuenta
s’approcher
duchamp
nuljusqu’a
s’y
confondrepour la deuxi6me annulation de
g(s) correspondant
au deuxi6me zero de
Jo,
etc., l’arrivée enchamp
nuldes croisements w0 == rb
2pw correspondant
a lapième
annulation du facteur de Land6.t’
La modification du facteur de Lande de l’atome en
presence
deradiofr6quence
entraine une modificationcorollaire de toutes les
propri6t6s
physiques
li6es auparamagnétisme
du niveauatomique
étudié.Cependant,
1’effet de laradiofréquence
n’est pas seulement de modifier les niveauxd’energie
de1’atome,
donc sonfacteur de
Lande;
il y a6galement
une modificationprofonde
des fonctions propres dusystème (S) (cf.
rela-tion(II.
A .9)).
La modification despropri6t6s
magn6-tiques
du niveauatomique
sous 1’effet de laradio-frequence
sera ainsi due aussi bien a l’ altération dufacteur de Lande
qu’a
la contamination des fonctionspropres de 1’atome « habille ».
Nous allons voir comment les
propri6t6s
magn6-tiques
de 1’atome « habille » enchamp
faible serefl6tent sur son spectre
d’absorption
optique
et sur sespropri6t6s
de diffusion(depolarisation
magnetique) .
III.
Absorption
dephotons optiques
par 1’atome« habillé o. - Nous
supposons que le niveau de
reso-nance a un
spin
J
= 1.Le
spectre
d’absorption
de l’atome « nu » dans unchamp Ho
estdecompose
en trois raies dont1’ecarte-ment est
6gal
a lafrequence
de Larmor mo et lapola-risation
respectivement
0’+, n et a- parrapport
a la direction Oz deHo :
c’est letriplet
Zeeman normal(cf. fig.
10a).
En
presence
d’unchamp
deradiofr6quence
a, nous avons vu que la pente des sous-niveaux Zeeman auvoisinage
duchamp
nul se trouve modifi6e : on doitdes raies du
triplet.
D’autrepart, l’op6rateur dipolaire
6lectrique
peutposs6der
un element de matrice nonnul entre 1’6tat
If, n >
et un niveau « contaminé »I
eml’ n1 >correspondant
a unnombre nl
dephotons
different de n; il va alors
apparaitre
dans lespectre
d’absorption
une « bande » lat6raledeplacee
de laquantite (nl
-n)
w parrapport
a lafrequence
cen-trale de 1’atome « nu ». Chacune des bandes lat6rales
presente elle-meme
une structure Zeeman(cf. fig.10
b).
Engeneral,
dans unchamp magnetique Ho
quel-conque, le
spectre
d’absorption
de 1’atome « habille » sera constitue de raiescorrespondant
aux differentesenergies
propres dusyst6me
« atome +photons
deradiofrequence »
dans cechamp.
Pour determiner le
spectre
d’absorption
(position,
intensité etpolarisation
des différentesraies),
il nousfaut commencer par calculer les elements de matrice
de
l’op6rateur dipolaire 6lectrique
HI
entre les 6tatspropres de l’atome « habille ».
A. LES ELEMENTS DE MATRICE DE
H1
(en champ
faible).
- Ona,
d’apr6s
(II. A. 9) :
(on peut
eneffet,
sans rienchanger
aur6sultat,
intro--ÀJx(at-a)
duire
l’op6rateur
e xjx 61
(at -
à
la droite deHI
car1’6tat I fnkÀ >
surlequel
ilagit
estdiamagn6tique
etson action se r6duit a celle de
l’op6rateur
unite).
Nousramenons ainsi le calcul des elements de matrice de
HI
entre 6tats propres de ye au calcul des elements de
matrice de
l’op6rateur
« renormalis6 » : :entre 6tats propres non
perturbés
de.0’0
-Afin d’effectuer
simplement
cecalcul,
nous allons commencer pars6parer
lesparties
radiales etangu-laires des elements de matrice
dipolaire 6lectrique
sous la forme
[12] :
et nous
d6velopperons
les vecteurspolarisations
ex et ex, sur la baseell",
el--l
despolarisations
0’+, a et 7cpar
rapport a
Ox :ce
qui
permet
d’6crire :Dq(x)
représentant
lescomposantes
standardrapportees
à la direction Ox de
l’opérateur
dipolaire
electrique :
Nous obtenons alors imm6diatement comme
cons6-quence des relations de commutation des
op6rateurs
tensoriels irréductibles :ce
qui
permet des6parer
dans les elements de matrice « renormalises » les variables deradiofr6quence
et les variablesatomiques
etd’6crire,
compte tenu deEn utilisant la relation 6tablie par ailleurs
[4]
etvalable d6s que nl - n est
grand
en valeur absolue :B. LE SPECTRE D’ABSORPTION DE L’ATOME « HABILLE ». -
Plaqons-nous
dans des conditions d’excitation« narrow-line »
(largeur
A de la raie excitatrice faibledevant r et
w).
Le spectre d’absorptioncomporte
unes6rie de raies dont les
fréquences correspondent
auxdifferents niveaux
d’énergie
de l’atome « habille » etdont les intensites sont
proportionnelles
aux carr6s deselements de matrice calcul6s
plus
haut. Cesraies,
de formelorentzienne,
delargeur r,
ser6partissent
sur une bande centrale(n1 =
n)
et sur des bandeslat6-rales
(nl =1=
n), chaque
bande 6tant constitu6e de raiess6par6es
de 1’ecart Zeeman w0Jo (col/co).
Le
signal d’absorption
Yx
a lafrequence Ek
s’ecrit :Ce resultat evident
peut
etre6galement
obtenu encalculant la section efficace totale de diffusion obtenue
par sommation sur tous les 6tats finaux de la section efficace differentielle
(formule (II. C. 2)
de lafonction
’ð(Ek)).
Remarquons
que nous avons admisimplicitement
que lesniveaux
I eml’ nl >
de 1’atome« habille » ont la meme
largeur
naturelle r que ceuxde l’atome « nu ».
Nous justifierons plus
loin cepoint.
Nous allons
pr6ciser
maintenant la structure du spectred’absorption
pour diversespolarisations
sim-ples
ex du rayonnement incident : il suffit pour cela de calculer les elements de matrice deHI
a 1’aide de(III.A.9).
Dans
ce casparticulierement
simple,
l’op6rateur
« renormalise »HI
a les memes elements de matriceque
3fi :
iln’y a pas de
bandes latirales(n1= n)
et les intensités des raiesd’absorption
de 1’atome « habille »sont les memes que celles de 1’atome « nu » : le
spectre
se compose de deux raies d’intensit6s6gales,
indépen-dantes de l’intensité de la
radiofréquence,
etdéplacées
par rapport a la
frequence
centraleEo
desquantités
± w0
J0
(w1/w)
(voir
fig. 11).
Tout se passe ici comme si 1’effet du
champ
deradiofr6quence
a etesimplement
de modifier le facteur de Lande de 1’atome. Enparticulier,
pour toutes les valeurs de wlcorrespondant
aux zeros deJo,
1’effetZeeman est
supprim6
et les deux raiesd’absorption
setrouvent confondues a la
frequence
Eo.
2. Polarisations
6+,
5 cy- et 7c parrapport
a Oz. - Appe-lonseq(z)
(q = + 1,0)
les vecteurspolarisations
cor-respondant respectivement
auxpolarisations
a, et 7cpar rapport a Oz. Afin de determiner les elements de matrice de
HI,
il nous faut connaitre les coefficientsdu
d6veloppement
deseq(z)
sur leseq(x)
et les elements dematrice
em,
Dq(x)
If>.
Nous avons :
et :
et :
et :
En 6levant au carr6 ces elements de
matrice,
ondetermine l’intensit6 des raies sur les bandes centrales
et
lat6rales,
ce que nous avons resume dans le tableaude la
figure
12 endistinguant
la bande centrale(nl
- n =0),
les bandes lat6rales «paires »
tellesque
(nl
-n)
w = 2kco(k .
0)
et les bandes lat6rales«
impaires »
telles que :Nous
repr6sentons
chaque
raie par un traitplein
vertical et nous
rappelons,
pourchaque
polarisation,
enpointiII6,
la raied’absorption
en absence deradio-frequence.
L’intensit6 des raies et leur ecartementdependent
du rapport col/co qui figure en argumentde toutes les fonctions de Bessel
présentes
dans le tableau. Nous n’avons pas purepr6senter
« a l’échelle >>les intensites relatives des differentes raies et les
hau-teurs des traits verticaux sont