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Submitted on 1 Jan 1971
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PROPRIÉTÉS ANÉLASTIQUES DES GRAPHITES IRRADIÉS A TEMPÉRATURE AMBIANTE
D. Rouby, P. Gobin, R. Schill, J. Rappeneau
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D. Rouby, P. Gobin, R. Schill, J. Rappeneau. PROPRIÉTÉS ANÉLASTIQUES DES GRAPHITES IRRADIÉS A TEMPÉRATURE AMBIANTE. Journal de Physique Colloques, 1971, 32 (C2), pp.C2- 173-C2-177. �10.1051/jphyscol:1971239�. �jpa-00214565�
JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C2, supplément au no 7 , tome 32, Juillet 1971, page C2- 173
PROPRIÉTÉS ANÉLASTIQUE s DES GRAPHITES IRRADIÉS A TEMPÉRATURE AMBIANTE
D. ROUBY, P. GOBIN 1. N. S. A., Lyon
R. SCHILL et J. RAPPENEAU C . E. A., C. E. N. de Saclay
Résumé. - Dans le but de mettre en évidence des phénomènes dus à des défauts relativement simples, l'étude par frottement intérieur des graphites irradiés a température ambiante a été poursuivie pour de très faibles doses d'irradiation (5 x 10 nlcm2).
Le coefficient de frottement intérieur a été mesuré sur un pyrographite Carbone-Lorraine au moyen d'un pendule de torsion à des fréquences voisines d'un cycle par seconde. Son évolution a été observée dans un domaine de température s'étendant de 10 à 400 OK pour des déformations relatives variant de 10-5 à 10-4.
Dans le spectre caractéristique d'un graphite irradié, il apparaît un pic (Pd) vers 300 OK carac- téristique des très faibles doses d'irradiation.
Ce pic diminue de hauteur lorsque la dose augmente et se recuit à des températures supérieures
à 310 OK. Il est attribué à un mécanisme d'interaction entre dislocations et défauts d'irradiation.
La nature exacte des défauts et de leur interaction n'est pas connue, mais un mécanisme de forma- tion d'amas créant des liaisons fortes entre plans est évoqué. Le comportement du pic n'est pas en contradiction avec les modèles de guérison des défauts après irradiation à température ambiante et à basse température.
Abstract. - The effect of very low-dose reactor irradiation (5 x 1016 n/cm2), at room tempe- rature, on graphite was studied. So phenomenons due to very simple defects could be observed.
The anelastic properties of a Pyrographite Carbone-Lorraine, have been measured by means of a torsion pendulum in the one-cycle range. The temperature dependence of interna1 friction has been determined from about 10 OK to 400 OK ; the deformation-measurement lying between 10-5 and 10-4.
In addition to the well known damping spectra of the irradiated graphite, the authors have observed a new peak (P4) near 300 OK. This peak was found to decrease with increasing dose and by annealing above 310 OK. Experimental results suggest that it could be due to an interaction mechanism between basal dislocations and irradiation defects. The exact configuration of these defects and the interaction mechanism being unknow. In agreements with previous models about annealing after room and low ternperature irradiation, the authors propose an annealing mechanism based on a clustering of single interstitials carbon atoms with formation of strong bonds between the basal planes.
I. Introduction.
-
Une étude précédente du frot- tement intérieur des graphites nucléaires irradiés à température ambiante et à des doses moyennes (5 x IO1' - 10'' n/cm2) a permis de mettre en évidence divers phénomènes caractéristiques [ l ] [3].Notamment, il apparaît un pic de relaxation à 380 OK (P,) ; ce pic disparaît pour des doses de l'ordre de
IOz0 n/cm2.
D'autre part, à partir de nombreuses études sur les propriétés physiques et mécaniques des graphites après irradiation, il s'est avéré que les dommages causés étaient d'autant plus complexes que la dose reçue était grande.
Ceci nous a conduit à poursuivre l'étude des gra- phites irradiés par frottement intérieur pour de très faibles doses (5 x 1016 n/cm2). Nous avons fait porter notre étude sur un graphite quasi monocris- tallin. Cette série d'expériences nous a permis de
mettre en évidence un nouveau phénomène (pic P,) dû, semble-t-il à des défauts relativement simples.
II. Appareillage et échantillons. - La mesure du coefficient de frottement intérieur 6 se fait, sous vide primaire ou sous atmosphère d'hélium, au moyen d'un pendule de torsion inversé.
Un dispositif de variation continue d'inertie permet l'utilisation de fréquences variant de 0,5 à 3 Hz dans un domaine de température s'étendant de 10 à 400 OK.
L'appareil est entretenu à amplitude d'oscillations constante par un dispositif schématisé sur la figure 1.
Lors du passage du spot devant les cellules 5 et 6, l'énergie d'entretien est transmise à l'équipage oscil- lant sous forme d'une impulsion rectangulaire par quatre bobines et quatre noyaux de fer doux.
La hauteur de l'impulsion d'entretien est asservie au nombre de cellules éclairées lors d'une oscillation
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1971239
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Frottement
i n t h Temperatrrr
FIG. 1. - Schéma-bloc du dispositif de mesure.
MlMp : Mémoires.
Z : Asservissement de la position d'équilibre.
V : Alimentation variable.
CiC2 : Amplificateurs de bobines.
1 : Intégrateur.
D : Dispositif de déclenchement.
F : Fréquencemètre-Chronomètre.
C : Convertisseur numérique-analogique.
(1, 2, 3, 4, 7, 8, 9, IO) ; elle diminue si le nombre de cellules éclairées est supérieur à quatre et inversement,
augmente si le nombre est inférieur à quatre.
L'ensemble porte-cellules est fixé sur un chariot et peut suivre les détorsions éventuelles de l'échantillon.
Le réglage de la position du chariot est basé sur l'éga- lité du nombre de cellules éclairées de chaque côté.
La mesure du coefficient de frottement intérieur 6 se fait en évaluant la hauteur du créneau d'entretien, correction faite des variations de période du système oscillant. On étalonne la courbe obtenue par mesure des amplitudes en décroissance libre (méthode Lind- veit et al. [12]).
Les caractéristiques 6 = f(8) sont tracées avec une vitesse de variation de température de l'ordre de 600/heure.
Le graphite utilisé est un pyrographite comprimé Carbone-Lorraine (que nous appellerons dans la suite de ce travail PGCCL). Ce type de graphite présente une texture mosaïque [13], les cristallites sont très grands (de l'ordre de 5 p) et très faiblement désorien- tés. Le PGCCL ne présente pas de porosité visible au microscope optique, ses propriétés physiques et méca- niques sont très proches de celles d'un monocristal.
Les échantillons ont été irradiés dans le réacteur Triton à 35
rt:
5 OC. Les valeurs des doses correspon- dent au << flux rapide équivalent pour le graphite » tel qu'il a été défini par Genthon [14].III. Résultats expérimentaux. - III. 1 PGCCL NON IRRADIÉ.
-
Une étude détaillée de différents produits carbonés fut effectuée par Merlin et al. [l] [2]. Nousavons repris une partie de cette étude sur le matériau utilisé dans ce travail. Nos résultats sont en accord avec ceux de cet auteur.
Nous observons : (Fig. 2)
FIG. 2. - Evolution thermique du frottement intérieur du PGCCL non irradié Infiuence de la déformation sur Pz.
- Un fond continu croissant légèrement avec la température, relié par cet auteur au mouvement des dislocations basales glissiles et à leurs interactions avec le réseau.
- Une anomalie sur les courbes 6 = f(8) située entre 100 et 150 OK que nous assimilons au pic P, observé par Merlin sur le graphite nucléaire et par d'autres auteurs sur différents types de graphite [19].
- Un pic vers 200 OK (P,) dont l'allure dépend de la déformation appliquée. L'augmentation de l'ampli- tude de la déformation a pour effet d'accroître l'am- plitude du pic et de déplacer la position du maximum vers les basses températures. Ce pic, indépendant de la fréquence de sollicitation est attribué à un méca- nisme de désancrage. Les modèles envisagés font intervenir soit des dislocations, soit des microfis- sures [2].
III. 2 PGCCL IRRADIÉ A TEMPÉRATURE AMBIANTE. - III. 2.1 Phénomènes caractéristiques des graphites irradiés. - Ces phénomènes ont été mis en évidence par Merlin [3] et nous les avons rassemblés sur une courbe typique (Fig. 3).
PROPRIÉTÉS ANÉLASTIQUES DES GR
FIG. 3. - Courbe schématique caractéristique groupant les phénomènes observés sur les graphites irradiés à doses
moyennes (3).
On observe :
-Un fond continu qui s'abaisse avec l'augmentation de la dose ; cet effet se sature entre IO1' et 10'' n/cm2.
Après irradiation le fond continu diminue lors de recuits inférieurs à 400 OK et s'élève ensuite après recuits à températures croissantes pour tendre vers le niveau d'un graphite non irradié. Notons que l'aug- mentation du niveau du fond continu avec la tempé- rature et la déformation est moins rapide après irradiation.
-
Pic P, : ce pic apparaît ici très nettement à 110 OK. Dans certains cas il semble constitué de deux sous-pics. Les recuits après irradiation ne semblent pas affecter Pl.-
Le pic P, persiste après irradiation mais il est très affaibli. Ce pic réapparaît sous une forme complexe d'un ensemble de pics, après recuits à températures supérieures à 400 OK.-
Un pic à 380 OK (P,). Ce pic est attribué à un phénomène de relaxation dû à la réorientation de di- interstitiels. L'énergie de réorientation est évaluée à 0,9 eV.- Un maximum irréversible de frottement inté- rieur à 350-370 OC se comportant comme l'anomalie de frottement intérieur observée par ailleurs lors de transformations de phase [18]. Ce phénomène est attribué au passage à une position plus stable d'amas d'interstitiels de grande dimension considérés comme des portions de plans sripplémentaires.
III. 2.2 Phénomène supplémentaire apparu après irradiation à très faible dose. -Les irradiations à très faibles doses nous ont permis de préciser la décom- position de l'ensemble P,, en particulier il apparaît vers 280-300 OK un pic très net (P,) dont les variations en fonction des divers paramètres qui nous sont acces- sibles peuvent se schématiser ainsi :
- Influence de la déformation : le pic P, s'amplifie
lorsque l'amplitude de la déformation augmente ; son maximum se décale légèrement vers les basses températures (Fig. 4).
PGCCL
irradi) 0 . 5 ~ 1 0 ~ ~ n /cm2
/ IP,
FIG. 4. - Evolution thermique du frottement intérieur du PGCCL irradié. Infiuence de la déformation sur P4.
- Influence des recuits : l'amplitude de P, dimi- nue pour des recuits effectués à des températures supérieures à 300OK (Fig. 5).
- Influence de la dose d'irradiation : pour une dose plus forte on observe un pic P, plus faible, avec disparition de P, entre 5 x 1017 et 2 x IO2' n/cm2 (Fig. 6).
- La fréquence des oscillations n'a pas d'influence visible sur la position du pic. Mais il nous est difficile de conclure car l'intervalle de fréquence, qui nous est accessible, est faible (0,5 à 3 Hz).
IV. Interprétation des résultats nouveaux obtenus après irradiation à très faible dose. - Les caractéris- tiques de ce pic nous permettent de l'attribuer à un phénomène d'interaction, peu activé thermiquement, entre dislocations et défauts ponctuels d'irradiation.
Cette hypothèse n'est pas en contradiction avec les interprétations de l'augmentation du module C,, après irradiation [4] [7]. En effet, les interstitiels sim- ples ou doubles étant mobiles à température ambiante 1151, ils migrent vers les dislocations dès leur création.
A 300 OK, il y a dépiégeage des dislocations sous l'effet des contraintes appliquées. Nous observons donc un
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tions ; l'ancrage étant ptus efficace, le processus de
6 x103A
a
7o dépiégeage observé diminuerait dans le domaine desTo déformations appliquées.
Le recuit de P, s'expliquerait aussi dans l'hypothèse
100 -- 10 P G C C L
d'un grossissement des amas. En effet, au-dessus
irradie 0.5 10'" n/cm2
de 300 OK, les défauts piégeants peuvent coalescer en
P3 migrant le long des lignes de dislocations.
V = 0.8 Hz
se température on note une dimi- llustrant l'accroissement de lon-
1 - 1 er essa! gueur des segments de dislocations libres entre défauts
raclions pouvant être envisagées, est à l'heure actuelle très contreversée. En effet, les
3- le' essai dislocations basales mises en évidence par micros-
copie électronique [8] et dont la densité est relative- ment importante (de l'ordre de 1013 cm/cm3) sont peu susceptibles d'interagir fortement avec des défauts ponctuels de type classique créant des distorsions élastiques du réseau [4] [7]. Par contre si l'on fait l'hypothèse des interstitiels en position de Wallace [ 5 ] , il y a possibilité d'interaction forte car ce type d'inter- stitiels crée des liaisons fortes entre plans [6].
Les recuits indépendants de P, et P, nous font envisager l'existence de deux populations de défauts distincts, existants entre 300 et 400 OK et très probable-
100 200 300 ment dès l'irradiation :
FIG. 5. - Evolution thermique de 6 et de la période (inverse - L'une issue d'interstitiels simples en configura-
du module) après recuit à 400 oK. ration classique [16] [17] (D et H sur la figure 6), très mobiles qui migrent vers les dislocations en y
6 x t ~ ' 3
lof
j
dose ,,5 x ,017 "/cm2 PGCCLO l l l *
100 200 300 LOO
FIG. 6. -Influence de la dose d'irradiation sur P4.
pic qui nous paraît être un composant de l'ensemble Coupe selon z
Pz développé par l'irradiation à très faibles FIG. 7. -Différents types $interstitiels présents dans le gra-
La diminution de P, en fonction de la dose Peut être phite. La position G est caractéristique des carbones pré-gra-
attribuée au grossissement des amas sur les disloca- phitiques.
PROPRIÉTÉS ANÉLASTIQUES DES GRAPHITES IRRADIÉS A TEMPÉRATURE C2-177
formant des amas de quelques atomes, créant des liaisons fortes susceptibles de piéger les dislocations glissiles par conversion en amas de type W (Fig. 6).
- L'autre, formée par des interstitiels bloqués dans le réseau par la présence d'un atome en position de Wallace (W sur la Fig. 7). Ces di-interstitiels peuvent se réorienter dès 300 OK (apparition de P,), mais ils migrent à grande distance qu'au-dessus de 450 OK (recuit de P,).
Il ne nous est pour l'instant, pas possible d'évaluer les concentrations respectives de ces deux populations.
- De 130 à 200 OK, migration à grande distance des interstitiels simples vers les dislocations et les limites de cristallites, avec formation simultanée de petits amas. La forte augmentation de module [IO]
et le pic d'énergie libérée [Il] confirment le mécanisme de conversion des interstitiels et de formation de liaisons fortes.
Nos résultats permettent de penser qu'une irradia- tion à dose faible à température ambiante crée des défauts sensiblement de même type, mais dont les concentrations respectives sont probablement diffé- V. - Cette approche très qualitative rentes par suite d'une élimination possible en cours de la guérison des défauts d'irradiation à faible dose à d'irradiation.
température ambiante apporte une contribution aux - Au-dessus de 300 OK, migration des défauts modèles de guérison après irradiation à basses tempe- piégeants le long des lignes de dislocations. C'est le
ratures 191. recuit de P,.
- A partir de 450 OK les di-interstitiels responsa-
- Après irradiation à 80 OK, les interstitiels simples
bles de P, coalescent en amas plus gros qui interdisent sont situés dans les zones de déplacement, au voisinage
de lacunes. tout processus de relaxation (recuit de P,).
- Entre 80 et 130 OK, migration des interstitiels L'apparition du composant P, se dégageant de à courte distance dans le champ de contrainte des l'ensemble P,, nous paraît rendre nécessaire l'étude lacunes. On note une faible augmentation de résistivité d'une irradiation à doses encore plus faibles qui nous et de module [IO] [9]. permettrait une étude plus fine de P,.
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