Au sujet de l'hamiltonien de spin applicable à un monocristal appartenant au système orthorhombique

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qui ^{une fois termine nous a} permis ^de penser que les

spectres ^{observes sont formes de la} superposition ^d’un spectre ^{de six raies} 6quidistantes pouvant ^{6tre attribue}

au radical *NHa - ^{et d’un} triplet attribuable

un radical CH; ^ou CH2 -

A partir ^{de cette} analyse, ^{nous avons} construit les courbes repr6sentant les variations des separations ^AH

et AH’ des raies de chacun des spectres ^{en fonction}

de la rotation du cristal. Les variations sont sinu- soidales.

Nous avons v6rifi6 _{que l’on} peut ^rendre compte ^de

ces variations a partir ^de 1’hamiltonien de spin ^{de radi-}

caux libres pieges ^{dans un cristal} monoclinique. ^En partant de 1’hamiltonien W (W

HS est I’action directe du champ magn6tique

sur le spin ^et F, la ^fonction perturbatrice due a l’inter- action entre les spins 6lectroniques ^et les noyaux, ^et

en d6veloppant ^au premier ^ordre, nous avons obtenu

1’expression ^suivante caract6risant les différentes fr6- quences v ^des transitions entre les sous-niveaux Zeemann :

repr6sente ^le spin ^d’un proton et (p l’angle ^dont

tourne le cristal) ; ^{la fonction}

Dans ces formules h d6signe ^la constante de Planck,

c la vitesse de la lumiere, p ^le magn6ton ^{de Bohr} et g le facteur de Land6.

La courbe repr6sentant ^ayant meme allure que les courbes repr6sentant ^les variations des s6para-

tions AH et AH’ des raies de chacun des spectres, ^nous

avons realise les deux identifications suivantes : Ce qui ^{nous a} permis ^de calculer pour chaque ^radical

les constantes A, %, ^{C. Ces} constantes ne nous donnent

qu’un ^{ordre de} grandeur ^des couplages hyperfins ^£

cause de 1’hypoth6se ^tres simplificatrice ^{6 la base meme}

de ce travail, qui consiste a admettre que ^les protons

sont 6galement couples ^dans chaque radicaliibre etudie.

Nos résuItats sont Ies suivants : pour ^le radical CH*

pour lequel ^{nous nous sommes donné 3)}

0, ^ce qui

revient a faire un d6phasage arbitraire, nous avons

trouve :

et pour le radical NHs - CI-I 2 :

Ces valeurs sont raisonnables, ^{car toutes} inf6rieures a l’interaction qui ^{existe entre le} spin ^de 1’electron de

I’hydrog6ne ^{et celui de son} noyau.

Lettre _recue Ie 22 aout 1960.

BIBLIOGRAPHIE

[1] UEBERSFELD (J.) ^{et ERB} (E.), ^{C. R.} Acad., Sc., 1956, 242, ^478.

[2] ^LOMAGLIO (G.), ^{Thèse du 3e} cycle, Besançon, ^décembre

1958.

[3] ^GHOSH (D. K.) et WHIFFEN (D. H.), ^Mol. Phys., G.-B., 1959, ^n° 3, 2, ^285-300.

AU SUJET DE L’HAMILTONIEN DE SPIN APPLICABLE A UN MONOCRISTAL

APPARTENANT

AU SYSTÈME ORTHORHOMBIQUE

Par G. LOMAGLIO,

Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne, Université de Besançon.

Le but de cet expose est de donner 1’expression g6n6-

rale des niveaux d’énergie ^{d’un centre} paramagnetique,

calculés au premier ^{et au deuxieme ordre. L’int6r6t}

d’un tel calcul est de permettre l’interpr6tation ^des spectres de resonance paramagnétique ^{des cc radicaux}

libres )) er66s par irradiation dans des substances _orga-

niques ^{a faible} sym6trie. ^{Nous nous} plaçons ^{dans le}

cas ou l’interaction spin-spin ^est anisotrope ^{et ou le}

noyau possede ^{un moment} quadrupolaire ^non n6gli- geable, ^{mais nous} n6gligeons l’action directe du champ

sur le noyau.

Nous exprimons 1’hamiltonien de spin ^{en fonction}

des donn6es suivantes :

a) ^{les trois} angles ^d’Euler a, 6, (p, rep6rant ^{la direc-}

tion du champ magn6tique par rapport ^{aux axes du} champ cristallin (x, y, z) ;

b) ^{les trois} angles ^d’Euler M, v rep6rant ^{1’axe de} quantification ^du spin effectif S ;

c) ^{les trois} angles ^d’Euler U, W, ^V rep6rant ^{l’ axe de} quantification ^des spins nuel6aires.

Pour un champ 6lectrique cristallin a sym6trie ^or- thorhombique, l’hamiltonien de spin ^s’6crit [1] :

ou S et I sont les operateurs ^des spins 6lectronique ^et nuel6aire, Hg, Hy, Hzles composantes ^du champ magn6- tique ^{dans le syst6me de} coordonnées x, y, z ; gx, gy, gz les composantes ^{du tenseur de} susceptibilité, ^{le ma-} gn6ton ^de Bohr, ^{D et E les} constantes de structure

fine, A., Bx, Cy celles de structure hyperfine, P ^{et P’}

les constantes de couplage quadrupolaire.

Le premier ^{terme de} JCg ^{est le terme} principal, ^les

termes suivants consid6r6s comme des perturbations :

est la perturbation ^{due au} champ cristallin, ^{les trois}

termes suivants constituent la perturbation ^{due a}

l’interaction hyperfine, ^{et les} deux derniers sont relatifs a la perturbation ^{due au moment} quadrupolaire.

1. Calcul des niveaux d’energie ^au premier ordre.

a) ^{Le terme} principal ^de 1’hamiltonien s’écrit plus ^sim- plement :

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:019600021011080401

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ce qu’on ^{6crit encore :}

en posant

b) Le calcul de la perturbation ^{due au} champ ^cris-

tallin necessite la connaissance des elements de matrice lll’ = M :t ^{1 et} l’application des formules de change-

ment d’axe s :

S.

Sx + pi SY + Y1 Sz

Sy OC 2 S.+ S; + ^{1’2 Sl}

Sz

a3S ⁺ fi 3 Sy ⁺ Y3 Sz

afin d’exprin2er ^la perturbation ^{en fonction} des quan- tités 8’.

La valeur _moyenne du potentiel perturbateur ^dans

1’etat non perturb6 ^{nous donne le} d6veloppement ^{de la} perturbation ^au premier ^{ordre :}

pour le ^terme dependant ^de lVl2, ^{le terme} independant

de M est laisse de cote, ^{car il ne donne} pas de contri- bution dans le calcul des fréquences ^des transitions.

Notons encore que les angles § ^{et rz sont lies aux} angles ^{0 et 8} par les relations :

L’hamiltonien de structure fine d6velopp6 ^au pre- mier ordre s’ecrit donc :

c) ^{Dans le} champ magnetique ^constant Ho, chaque

6tat de spin ^effectif mar q ue I M > ^{consiste en 21 -}- 1}

sous-6tats notes sous la forme 1M, ^m > ^au point ^de

vue de la structure hyperfine (m prenant ^{les valeurs :} 1, 1 - 1, 1 - 2, ... , -- I).

Pour 6valuer la perturbation ^{due a} l’interaction

hyperfine, nous sommes amenes a 6valuer les elements de matrice :

et a exprimer ^les produits :

Az Sz 1. + B. S. I. --i-- Cy Sy Iy ^{en fonction} des quan- tit6s connues S’I". Ce travail effectue, ^{nous trouvons}

que la perturbation ^{de structure} hyperfine d6velopp6e

au premier ^{ordre est :}

En faisant dans cette expression u

^U

0, Bx

Cy

B, Az ⁼ A, ^nous retrouvons le r6sultat

classique ^{relatif au} champ 6lectrique cristallin a symé-

trie axiale : soit K Mm avec les formules de Bleaney [2] :

d) ^{Le calcul de la} perturbation ^{due au moment} qua-

drupolaire ^{est tres} simple, ^{il se} fait d’une maniere

analogue ^{a celui de la} perturbation ^{due au} champ

cristallin. Il necessite la connaissance des elements de matrice :

Pour le d6veloppement ^au premier ^{ordre de cette} perturbation, Ie r6sultat obtenu est le suivant :

et un terme indépendant ^{de m, que nous laissons de}

cote. Remarquons immédiatement _que ce terme est nul pour ^une transition de la forme

Les paragraphes precedents c) ^et d) ^nous donnent,

par ^les formules (6) ^et (8) compte ^{tenu de} (7), ^les

termes a ajouter a 1’hamiltonien de spin ^{donn6 sous}

la forme (5) lorsqu’il y ^a interaction hyperfine ^{et un}

moment quadrupolaire, ^les perturbations n’étant d6ve-

lopp6es qu’au premier ^ordre.

2. Extension au deuxième ordre.

Nous avons

pouss6 ^le d6veloppement ^{de ces trois} perturbations jusqu’au ^second ordre, mais les calculs qui permettent d’aboutir aux résultats sont tres longs ^{et nous ne} pou-

vons les reproduire ^{tous dans cette note. En} particulier

celui du d6veloppement ^au second ordre de l’inter- action hyperfine ^{est une fonction} eompliqu6e ^{de tous}

les parametres u, U, v, V, §, ^{T, qui} tient a elle seule

plusieurs pages ^et qui ^sera publi6e ^ailleurs. Quant ^aux dévelappements ^des perturbations ^{dues au} champ ^cris-

tallin et au moment quadrupolaire, ^{ils sont} plus

simples ^{et nous nous bornerons a les} presenter par ^les

formules suivantes (9) ^et (10) :

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L’expression (9) ^{est conforme a celle} donnee par

Weger ^{et Low.} L’expression (10) donnant l’influence du moment quadrupolaire n’a jamais ^ete publi6e ^{a notre}

connaissance. Avant de terminer nous pouvons ^encore

signaler que ^nous retrouvons tous les r6siiltats etablis par Bleaney ^a partir ^des notres, ^car pour ^nous placer

dans le cas d’un champ cristallin à sym6trie axiale,

il suffit de faire dans ^nos formules : ^u

U

0,

v - V =- 0, E - 0, P’ - 0, A, == A, Bx C, B.

Nous tenons a remercier ici M. Uebersfeld, ^Profes-

seur 6 la Faculte des Sciences _pour ses conseils et son

aide.

Lettre rerue le ^{22 aout 1960.}

BI.BLIOGKAPHI.E

[1] ^LOW (William), (Paramagnetic ^{Resonance in} Solids).

Solid State Physics, suppl. 2, chap. 2, paragraphes ^8-

9-10.

[2] ^BLEANEY (B.), Philosophical Magazine, ^Ser. 7, ^vol.

XLII-441, May 1951.

MESURES DE CORRÉLATION BÉTA-GAMMA POLARISATION CIRCULAIRE SUR 198Au ET 122Sb.

Par J. P. DEUTSCH (*) ^{et P. LIPNIK} (*),

Centre de Physique ^Nucléaire,

Université de Louvain, Belgique.

Les résultats pr6liminaires ^{de ces mesures ont 6t6} coinmuniqu6s ^au Colloque ^{de Grenoble de la Societe} Franraise ^de Physique (29 février, ^{ier et 2 mars}

(*) ^Chercheur agree de l’l. L S. -N-., Belgique.

(**) ^{Des calculs et des mesures} d’analysibilite ^du polari-

metre sont en cours et seront publics ultérieurClnent.

1960) [1]. Psous avions signale ^{a cette occasion une in-}

fluence du champ magnétique de fuite du diffuseur sur

le circuit de coincidence et nous avions evalue la cor-

rection a apporter ^{aux résultats.}

Dans cette lettre, ^nous publions ^les résultats obtenus

en eliminant cette erreur systématique. ^{A d6faut d’eta-} lonnage ^absolu (**) ^nous rapportons ^la polarisation

trouv6e dans 122 Sb a celle mesur6e pour 198Au ; ^nous acceptons ^comme polarisation ^{r6elle la} moyenne, pon- d6r6e par leurs erreurs, des résultats rapport6s par d’autres chercheurs. Les résultats sont repris ^{dans le}

tableau 1.

TABLEAU ¹

Ce procédé ^{revient a « 6talonner » notre} polarimetre

par ^{la mesure de la} polarisation circulaire du _rayon gamma de 411 keV de I-’18Au. Pour tenir compte ^{de la} difference d’énergie ^{entre ce} rayon gamma ^et celui de 22Sb (564 keV), ^nous multiplions l’analysibilité par

un facteur correctif de 1,13 ^{obtenu a} partir ^des figures

de m6rite de la référence [3]. ^Nous n6gligeons ^{done la}

variation avec Fenergie ^{de la} contribution de la diffu- sion multiple ^ainsi que ^celle de 1’aimantation effective eventuellement diff6rente due a une penetration plus

ou moins grande dans le diffuseur. Ð’après les résultats

pr6liminaircs des calculs d’analysibilit6, l’influence de la variation de ces facteurs est d’un ordre de grandeur

inférieur aux erreurs statistiques.

Le dispositif experimental ^{est decrit ailleurs} [1,2,3].

Sa bonne marche a ete controlee : 1) ^{en suivant la} variation, ^{due a la} d6croissance de source, du nombre des signaux ^{et du} rapport des coincidences r6elles à celui des fortuites ; 2) ^en calculant la dispersion ^des

resultats partiels ^{et des resultats} journaliers ; ^{cette dis-} persion ^{se situait entre} 0,7 ^{et 0,8} 6cart standard.

L’imluence du champ magn6tique de fuite du polari-

metre a ete determinee en controlant le nombre des

signaux ^{dans les canaux lateraux} (voir ^r6f. 1) ^{et en}

enectuant des mesures pour ^une valeur 6

⁹⁰⁰ CO ^est

1’angle moyen forme par les directions d’emission des rayons beta ^et gamma d6tect6s) ; ^1’effet moyen obtenu

a ete de (0,036 -;-- 0,115) %.

Dans les mesures de 198Au la source était iine feuille d’or m6tallique ^{de 270} microgramme /CM2 ; ^{dans celle6}

de 122Sb elle etait une feuille d’antimoine metallique

de 4 nlgjcm 2. (L’épaisseur ^du support ^{de source était} negligeable par rapport a celle de la source.)

L’influence d’une diffusion eventuelle des rayons beta dans les materiaux de la source a 6t6 controlee de la facon suivante : nous avons couvert les deux cotes d’une source de 198Au : 2) ^{de deux feuilles d’or de 270} microgramm,c S/CM2 ; 2) d’une feuille d’antimoine de 4

Mg/CM2.

Les résultats obtenus dans ces conditions sont, ^aux

erreurs statistiques pres, identiques ^{a ceux obtenus}

avec les sources de 198Au ^non recouvertes. (Les ^effets

rapportés ^{a ceux obtenns} par les sources non recou-