LASER ET SEPARATION ISOTOPIQUE DE L'URANIUM

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Submitted on 1 Jan 1987

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LASER ET SEPARATION ISOTOPIQUE DE L’URANIUM

L. Gilles

To cite this version:

L. Gilles. LASER ET SEPARATION ISOTOPIQUE DE L’URANIUM. Journal de Physique Collo-

ques, 1987, 48 (C7), pp.C7-101-C7-104. �10.1051/jphyscol:1987716�. �jpa-00226982�

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Colloque C7, supplément au n012, Tome 48, décembre 1987

LASER ET SEPARATION ISOTOPIQUE DE L'URANIUM

L . G I L L E S

IRDI-DESICP-DPC-SPP, Centre d l E t u d e s ~ u c l é a i r e s de Saclay, F-91191 Gif-sur-Yvette Cedex, France

A VERTISSEMENT

Le lecteur de cette revue est

^wi

familier du laser,

d e

ses propriétés e t des applications llclassiqueslf qui en résultent (médicales, soudage, découpe, etc.)

;

il peut cependant ne pas avoir de connaissances particulières dans un domaine important certes mais qui touche à un tout autre domaine, ll~lectronucl~aire, notamment à ce qu'il est convenu d'appeler dans le cycle du combustible, l'enrichissement de l'uranium. C'est pourquoi il a paru important de situer l'enjeu économique de ce marché particulier qu'est la séparation isotopique e t de lui accorder autant voire plus d'importance qu'am lasers eux-mêmes mis en jeu étant entendu que le lecteur intéressé pourra toujours se rapporter aux nombreux articles ou revues consacrés au sujet

(1)(2)(3)(4).

I N T R O D U C T I O N

L a possibilité d'appliquer t o u t ou p a r t i e des p r o p r i é t é s remarquables d u rayonnement laser e t n o t a m m e n t c e l l e qui se r a p p o r t e à sa finesse spectrale, à l a résolution d'un problème aussi complexe que c e l u i de l a shparation isotopique est t r è s v i t e apparue c o m m e concevable d'abord. r é a l i s t e ensuite, dans l e monde des scientifiques e t en p r e m i e r l i e u celui des spectros- copistes.

Aux alentours des années 75 deux voies nouvelles de séparation isotopique u t i l i s a n t les lasers apparaissaient c o m m e des a l t e r n a t i v e s possibles aux procédés statistiques de l a d i f f u s i o n gazeuse ou de l ' u l t r a c e n t r i f u g a t i o n déjà considérés c o m m e "classiques" pour e n r i c h i r I'uranium. Elles s'appuyaient non seulement sur les p r o p r i é t é s spectroscopiques de I'uranium e t celles d'un dérivé de I'uranium b i e n connu des "enrichisseurs". I'hexafluorure d'uranium.

m a i s aussi sur l'emploi de lasers adaptés à c e t t e spectroscopie.

II n'est évidemment pas envisageable de présenter dans son ensemble e t de f a ç o n exhaus- t i v e :

- ce qu'est l'enrichissement de I'uranium. les réalisations auxquelles i l a déjà donné l i e u e t l e m a r c h é qu'il représente et.

-

ce que sont les procédés lasers ainsi que les diverses technologies qui seront amenées à se développer e n vue de leur m i s e e n oeuvre au stade industriel.

Toutefois. pour les raisons évoquées dans l'avertissement. une p a r t i m p o r t a n t e de c e t t e présentation se r a p p o r t e

à

des considérations générales sur les procédés ayant a t t e i n t l e stade industriel. l e c o n t e x t e économique dans lesquels i l s se s i t u e n t e t l'enjeu du m a r c h é considéré.

é t a n t entendu que les seules applications c i v i l e s de l a séparation isotopique de l'uranium seront considérées.

Dans une seconde p a r t i e sont présentés les principes physiques sur lesquels reposent les deux procédés laser :

l e procédé d i t "moléculaire" o u S I L M O l e procédé d i t "atomique" o u S I L V A

e t p r i n c i p a l e m e n t parce que dès 1985 l e c h o i x français s'est o f f i c i e l l e m e n t p o r t é sur l e procédé SILVA en vue d'un développement industriel ultérieur. on insiste davantage sur les c r i t è r e s qui conduisent au choix des lasers qui s'y r a p p o r t e n t ainsi qu'à l e u r agencement [ a r c h i t e c t u r e de chaïne].

L'ENRICHISSEMENT D E L ' U R A N I U M : SES OBJECTIFS. L A S I T U A T I O N A C T U E L L E E T L ' E N J E U E C O N O M I Q U E [51

L'enrichissement est l'opération de séparation isotopique qui consiste

à

augmenter l a

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1987716

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C7-102 JOURNAL DE PHYSIQUE

teneur en isotope 235 de I'uranium dont l a composition à l ' é t a t n a t u r e l est approximativement de 99.3 % d'uranium 238 e t de 0.7 % d'uranium 235. L'uranium ainsi e n r i c h i constitue n o t a m m e n t l a m a t i è r e de base e n t r a n t dans l a f a b r i c a t i o n du combustible des r é a c t e u r s à eau. L a teneur à a t t e i n d r e pour réaliser les éléments combustibles de ces r é a c t e u r s est h a b i t u e l l e m e n t compri- se e n t r e 2 % e t 4 % d'uranium 235.

L'enrichissement se mesure en UTS. Unité de Travail de Séparation*.

C e n'est qu'au début des années 70 que les aspects énergétiques devinrent prépondérants dans les p r o j e t s de r é a l i s a t i o n de nouvelles usines d'enrichissement a u t r e s que celles déjà existant aux Etats-Unis. l a p r e m i è r e crise de 1973 s t i m u l a n t les programmes électronucléaires des pays à f o r t e dépendance p é t r o l i è r e t e l s que l a France e t l e Japon.

Diverses raisons d'ordre p o l i t i q u e e t économique conduirent donc un c e r t a i n nombre de pays. seuls ou en association, à développer des procédés industriels d'enrichissement de l'uranium :

- c r é a t i o n d u consortium t r i p a r t i t e d ' u l t r a c e n t r i f u g a t i o n [ U R E N C O I r a t i f i é e en 1970 par l a Grande Bretagne. les Pays-Bas e t l'Allemagne Fédérale.

- p r o j e t E U R O D I F lancé par l a France en 1972 e t réalisé avec l a p a r t i c i p a t i o n de l a Belgique. de l'Espagne e t de l'Italie.

- mise au p o i n t d'une technique d ' u l t r a c e n t r i f u g a t i o n a u Japon.

L a m a t u r a t i o n des techniques d'enrichissement demande du temps. environ v i n g t ans.

e n t r e les premières études e t l e développement industriel. D e v a n t des délais aussi longs pour m e t t r e au p o i n t e t appliquer i n d u s t r i e l l e m e n t ces techniques, il f a u t prendre soin. au m o m e n t de se lancer dans l e développement d'un procédé. d'éviter de t o m b e r dans un m a r c h é dépressif lors de l'application.

A mesure que l e temps passe. de nouvelles techniques apparaissent. C'est ainsi qu'à la suite en p a r t i c u l i e r de l a mise a u p o i n t de lasers à fréquence accordable. une nouvelle f a m i l l e de procédés d'enrichissement caractérisés p a r une f o r t e s é l e c t i v i t é isotopique est devenue possible v o i c i une dizaine d'années :

- l'ionisation isotopiquement sélective par p h o t o e x c i t a t i o n des couches électroniques de I'uranium [SILVAI.

- l a dissociation isotopiquement sélective par p h o t o e x c i t a t i o n v i b r a t i o n n e l l e de l a molé- c u l e d'hexafluorure d'uranium [SILMOI.

Ces techniques dont l a s é l e c t i v i t é apparaît considérablement plus élevée que c e l l e obtenue antérieurement p a r d i f f u s i o n gazeuse. u l t r a c e n t r i f u g a t i o n ou échange chimique [autre procédé m i s en oeuvre au Japon e t en F r a n c e o ù il a a t t e i n t l e stade p i l o t e l . laissent e n t r e v o i r d'excel- lentes performances économiques dans l e cas habituel de I'enrichissement de I'uranium n a t u r e l e t m ê m e dans de nouveaux types d'applications t e l s que :

- l'épuisement en isotope 235 de I'uranium déjà appauvri p a r des moyens conventionnels e t considéré jusqu'alors c o m m e sans valeur.

- I'enrichissement e t l'épuration simultanés d e I'uranium récupéré à l a s o r t i e des usines de r e t r a i t e m e n t .

C'est pourquoi m a l g r é l ' é t a t de surcapacité actuel en service d'enrichissement. une c e r t a i n e concurrence e n t r e les producteurs*' apparart où chacun s'efforce de disposer des techniques les plus c o m p é t i t i v e s d'ici l a f i n du siècle. L e s procédés laser sont l e p i v o t de c e t t e c o m p é t i t i o n car i l s o f f r e n t des perspectives économiques remarquables.

*

L ' U n i t é de T r a v a i l de Séparation [UTSI est exprimée en kg, c'est une f o n c t i o n complexe du taux d'enrichissement en isotope 235 de I'uranium e t du taux d'appauvrissement de I'uranium résiduel. C e t t e valeur, proportionnelle à l a q u a n t i t é d'uranium traitée. donne une mesure de I'uranium e n r i c h i e t énergétiquement "utilisable" e t du t r a v a i l nécessaire pour l'obtenir. A t i t r e d'exemple, u n p r e m i e r cœur de r é a c t e u r de 1 GWe c o n t i e n t e n v i r o n 60 tonnes d'uranium e n r i c h i au voisinage de 3 % en u r a n i u m 235. U n e t e l l e p r o d u c t i o n demande environ 350 tonnes d'uranium n a t u r e l e t 2qO 000 U T S alors que les recharges annuelles ultérieures n c demandent plus que 150 tonnes d'uranium n a t u r e l e t 100 000 UTS.

"

L a c a p a c i t é mondiale d'enrichissement. dans les pays à économie de m a r c h é est actuel- l e m e n t d'environ 31.6 M UTS/an r é p a r t i e à raison de 61 % pour les Etats-Unis. 34 % pour E U R O D I F e t l e r e s t e pour U R E N C O pour un besoin qui s'évalue p l u t ô t en deçà de 25 M UTS/an. L e c h i f f r e d'affaires d'un t e l marché. pour u n UTS avoisinant les 120 5. se s i t u e donc à hauteur 3000 M5. Les ventes réelles se répartissent à raison de 45 % pour les Etats- Unis. 40 % pour E U R O D I F e t 15 % pour U R E N C O e t TECHNABEXPORT, l'organisme d'exportation de l'Union Soviétique.

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avantages que présentait u n procédé d'enrichissement par échange chimique e n t r e les valences III e t IV de l'uranium, l a p r i o r i t é é t a i t donnée en France, dès f i n 83, aux procédés "avancés"

[SILMO. S I L V A e t R C I - l a Résonance C y c l o t r o n i q u e Ionique est basée sur une e x c i t a t i o n sélective à l a fréquençe cyclotronique de I'isotope 235 d'un plasma d'uranium]. En 1985. l a photoionisation de l'uranium I S I L V A I s'est imposée en raison de son e x t r ê m e e f f i c a c i t é de séparation.

S I L M O E T S I L V A : L E S PRINCIPES PHYSIQUES

Ces procédés e x p l o i t e n t les é c a r t s e n t r e les longueurs d'onde de l a l u m i è r e absorbée par des structures. atomiques ou moléculaires. ne d i f f é r a n t que par I'isotope de l'élément choisi : I'uranium.

Très généralement. ces e f f e t s isotopiques ont deux origines physiques : l'une électronique (uranium]. l ' a u t r e v i b r a t i o n n e l l e [UF61.

L a première. u t i l i s é e dans l e procédé SILVA. est conditionnée p a r l e f a i t que l'énergie d ' i n t e r a c t i o n e n t r e électrons de valence e t noyau atomique est légèrement f o n c t i o n de l a s t r u c t u r e nucléaire de I'isotope.

L a seconde résulte de c e que les fréquences de v i b r a t i o n des molécules dépendent de leur masse e t donc de l a n a t u r e des isotopes i n t e r v e n a n t dans leur composition I S l L M O l : il s'agira donc dans ce procédé d'exciter v i b r a t i o n n e l l e m e n t 2 3 5 ~ ~ 6 dans son mode Vg aux alentours de 16 u m puis de f a i r e en s o r t e d'atteindre l a dissociation de c e t é t a t e x c i t é [sans

"toucher" a u t a n t que f a i r e se p e u t à 2 3 8 ~ ~ 6 1 soit par un rayonnement U V [par exemple en u t i l i s a n t u n laser à X e C l I s o i t p a r absorption multiphotonique selon u n processus à une o u plusieurs "couleurs" IR.

L E S LASERS P O U R L E P R O C E D E A T O M I Q U E SILVA [21[61[73183

SILVA repose donc sur l'ionisation des atomes d'uranium 235 [P.I.

"

6.18 eV1 contenus dans u n j e t de vapeur d'uranium n a t u r e l préalablement photoexcités sélectivement. L e s ions ainsi obtenus sont e x t r a i t s à l'aide d'un champ électrique.

U n schéma d ' i r r a d i a t i o n

à

t r o i s étapes apparaît jusqu'alors ê t r e l e m i e u x adapté à une t e l l e opération : il s'agit de deux e x c i t a t i o n s successives suivies de l'ionisation [en f a i t une quatrième longueur d'onde sera u t i l i s é e a f i n d'agir sur les atomes d'un niveau thermiquement peuplé s i t u é à 620 c m - l au-dessus du niveau fondamental). U n t e l schéma présente n o t a m m e n t l'avantage d'utiliser des gammes de longueurs d'onde qui, si les t r o i s transitions sont d'énergie voisine. se s i t u e r o n t e n t r e 550 e t 650 n m pour lesquelles les colorants e t optiques utilisés sont moins sensibles à une photodégradation.

L a largeur spectrale attendue des émissions p e r m e t t a n t les deux p r e m i è r e s étapes d o i t ê t r e suffisamment f a i b l e pour que l a s é l e c t i v i t é isotopique soit e x c e l l e n t e m a i s d o i t c o u v r i r t o u t e l a largeur des raies de I'isotope 235 de m a n i è r e à pouvoir agir sur tous les atomes de c e t isotope. C o m p t e t e n u de l'élargissement des raies p a r e f f e t Doppler e t d'une s t r u c t u r e h y p e r f i n e due à l'existence d'un spin nucléaire. les r a i e s laser devront a v o i r une largeur compri- se e n t r e 1 e t 3 GHz. L e s autres caractéristiques qui s i t u e n t les p r o p r i é t é s attendues des lasers utilisés sont :

-

l'énergie du rayonnement nécessaire pour saturer les transitions d'excitations/ionisa- t i o n considérées e t qui entrarne l'emploi de lasers fonctionnant e n impulsion,

-

l a cadence des impulsions qui d o i t a t t e i n d r e plus de 10 k H z pour i r r a d i e r avec un m a x i m u m d ' e f f i c a c i t é des atomes s'élevant à des vitesses pouvant approcher 1000 m/s.

A n o t e r déjà. e t pour f i x e r un o r d r e de grandeur. qu'un c a l c u l s i m p l e conduit pour une t r a n s i t i o n dont l a section e f f i c a c e est supérieure à 10-l6 c m 2 à une puissance dont l a valeur se situe au niveau du k W [E

2

1 m ~ / c m ~ l .

Ces quelques considérations f i x e n t donc. dans l ' é t a t a c t u e l de nos connaissances. l a m e i l l e u r e solution pour o b t e n i r les caractéristiques désirées : des lasers à colorants associés en chaine pour f o u r n i r l'énergie nécessaire é m e t t r o n t dans l a gamme de longueurs d'onde mentionnée, aux spécifications définies par les études de schémas d'irradiation. Ces lasers seront rendus a c t i f s par des lasers de pompe fonctionnant

à

l a cadence o p t i m a l e e t eux-mêmes associés en chaine.

L e s lasers à colorants o n t pour propriétés essentielles de pouvoir ê t r e accordés aux longueurs d'onde désirées avec une largeur spectrale o p t i m a l e et. par ailleurs. de pouvoir fonctionner

à

h a u t e fréquence de récurrence.

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C7-104 JOURNAL

DE

PHYSIQUE

A u niveau de chaque "couleur" correspondant

à

une des transitions du procédé

.

^chaque

chaîne de lasers à colorants sera constituée d'un m a i t r e oscillateur et d'amplificateurs.

L'oscillateur donne une émission de faible énergie mais sous une faible divergence e t de largeur spectrale requise. Les amplificateurs portent c e t t e émission jusqu'au niveau de puissance recherché avec un rendement élevé.

L'affinement e t l a stabilisation du spectre d'un oscillateur sont assurés par des moyens optiques tels que réseau. interféromètre de Pérot Fabry

...

Les amplificateurs devant fonctionner à haute cadence. le colorant doit être renouvelé entre chaque impulsion a f i n d'éviter les variations d'indice de réfraction dues au chauffage par l'onde de pompe.

L e laser

à

vapeur de cuivre apparaît aujourd'hui le mieux qualifié pour pomper les lasers à colorants :

-

ses longueurs d'onde d'émission 610-578 n m l e t l a durée d'impulsion sont bien adap- tées à c e t t e fonction.

-

par nature. il fonctionne

à

des fréquences de récurrence de quelques kHz.

- il possède un rendement relativement élevé e t une f i a b i l i t é potentiellement optirni- sable [au stade industriel il ne s'agit pas d'arrêter les irradiations toutes les 500 heures].

Bien évidemment les ensembles laser de pompe sont également constitués d'oscillateur et amplificateurs dont les fonctions sont identiques à ce qui vient d'être d é c r i t pour les lasers à colorants.

Les ensembles lasers de pompe e t lasers à colorants sont disposés en chaînes parallèles.

l a multiplication des chaînes e t leur synchronisation permettent d'obtenir la cadence lurni- neuse requise pour interagir efficacement avec les atomes d'uranium.

En conclusion. et pour f i x e r les idées. si on suppose une consommation électrique due à l'emploi des lasers d'environ 40 kWh/UTS, une installation d'enrichissement par lasers dont la capacité serait 10 M UTS/an. [EURODIF = 10.8 M UTS/anl nécessite % 50 kW de lumière issue des lasers à vapeur de cuivre, soit environ 500 modules de 100 W chacun [des modules de 40 W sont actuellement commercialisésl : la notion de f i a b i l i t é prend alors tout son sens.

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