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Simulation numérique unidimensionnelle de la dynamique d'injection de porteurs dans les diélectriques. Application au rutile

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Academic year: 2021

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(1)

HAL Id: jpa-00208593

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Submitted on 1 Jan 1977

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Simulation numérique unidimensionnelle de la

dynamique d’injection de porteurs dans les diélectriques.

Application au rutile

J.P. Bardet, G. Ormancey, G. Godefroy

To cite this version:

J.P. Bardet, G. Ormancey, G. Godefroy. Simulation numérique unidimensionnelle de la dynamique

d’injection de porteurs dans les diélectriques. Application au rutile. Journal de Physique, 1977, 38

(3), pp.345-352. �10.1051/jphys:01977003803034500�. �jpa-00208593�

(2)

SIMULATION NUMÉRIQUE UNIDIMENSIONNELLE

DE LA DYNAMIQUE D’INJECTION DE PORTEURS DANS LES

DIÉLECTRIQUES. APPLICATION AU RUTILE

J. P.

BARDET,

G. ORMANCEY et G. GODEFROY

Laboratoire de

Diélectriques (*),

Faculté des Sciences

Mirande,

21000

Dijon,

France

(Reçu

le

26 juillet

1976, révisé le 30 novembre 1976,

accepté

le 6 décembre

1976

Résumé. - Une méthode de résolution numérique des équations de transport dans les diélectriques

est décrite. Elle a été utilisée pour étudier les distributions de porteurs et de champ électrique pour les

régimes dépendant du temps. Il apparaît que l’injection qui se traduit par un minimum de la caracté-

ristique courant-temps est précédée d’un déplacement des charges.

Une méthode

expérimentale

de mesure du coefficient de diffusion est donnée. Une étude systé- matique a permis de déterminer l’influence de tous les paramètres. Le modèle a été appliqué à l’injec-

tion de lacunes d’oxygène dans le rutile (TiO2).

Abstract. 2014 A numerical method for computing the carrier and field distributions has been used to simulate the time-dependent phenomena in dielectrics. Several boundary conditions on the carrier

density at the surface of the sample have been considered. The influences of these boundary condi-

tions and of the dielectric constant, length of the dielectric, applied voltage, time are presented in

a unidimensional one carrier model. An expérimental procedure to determine the diffusion coefficient

of impurities is given. An application to the displacement of oxygen vacancies in rutile is discussed.

Classification

Physics Abstracts

8.229

1. Introduction. - Les resultats

exp6rimentaux

de

mesure de conductivite effectues sur des monocristaux de rutile montrent que le courant

electrique

que l’on

d6tecte, lorsque

l’on

polarise

1’echantillon sous une

tension

continue,

6volue au cours du temps : si la tension

appliqu6e

est

sup6rieure

a une tension limite

vL,

le courant commence par

diminuer,

passe par un minimum

puis

se met a croitre d’autant

plus rapi-

dement que la tension

appliqu6e

est

plus

6lev6e.

Ce vieillissement

quasi

irreversible aboutit au cla- quage

thermique

de 1’echantillon si l’on maintient la tension suffisamment

longtemps.

Dans le cas d’une

tension

appliqu6e

inferieure a

VL,

on n’observe pas cette

augmentation

de conductivite

[1].

Ce

pheno-

mene a ete observe de nombreuses fois

[2, 3, 4, 5]

mais il semble

d6pendre

de la

presence d’impuret6s

dans le materiau car

plusieurs

auteurs ne l’ont pas mis en evidence

[6, 7].

La

possibilite

de

r6g6n6rer

les 6chantillons par une

oxyg6nation,i

800°C et la relative lenteur du processus

nous ont amenes a attribuer un role

important

aux

lacunes

d’oxygene.

Pour cela nous consid6rerons

qu’il existe,

au niveau de la surface du

di6lectrique,

un

equilibre

entre la densite de lacunes et la

pression partielle d’oxygene

comme l’ont

sugg6r6

de nombreux auteurs

[Sail]

L’aspect thermodynamique

de cet

equilibre

en relation

avec la

possibilit6

de capture des electrons sur dif- f6rents sites a ete

longuement

discut6 par Von

Hippel [7].

Nous supposerons que sa

cin6tique

est

suffisamment

rapide

pour que l’on

puisse

considerer

que la variation de la densite de lacunes en surface consecutive a une

perturbation

soit imm6diatement

compensee

par un

deplacement

de

1’equilibre.

En

presence

d’un

champ electrique applique

les

flux (PD et (PE, dus

respectivement

a la diffusion et au

champ electrique s’ajoutent

a l’anode et

s’opposent

a la cathode. Si la densite au bord est maintenue constante, on observe une

augmentation

du nombre

total de lacunes. Nous

parlerons

donc

d’injection

de lacunes au niveau de l’interface.

La creation d’une lacune

s’accompagne

de la

liberation de 2 electrons. Ceux-ci

participent

a la

conduction comme le prouvent des mesures de

Hall,

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01977003803034500

(3)

346

de

pouvoir thermoélectrique [10]

et

l’importance

des

courants observes

[1

a

5].

Toutefois la faible vitesse d’evolution du vieillissement incite a considerer un

processus

ionique

dont la

cin6tique

modulerait celle de la densite

6lectronique.

Nous avons donc ete amen6s a bdtir un modele dans

lequel

un d6faut

ponctuel (la

lacune

d’oxygene)

serait

susceptible

de

p6n6trer

dans le reseau au niveau

de la surface

puis

de

migrer

vers l’int6rieur. Les

equations

aux d6riv6es

partielles qui

le traduisent

ne peuvent etre resolues que par des m6thodes nume-

riques.

Depuis

une

vingtaine d’ann6es,

de nombreux auteurs

ont utilise des

techniques numeriques

afin d’obtenir les distributions a

1’equilibre

des

charges,

du

champ electrique

ou du

potentiel,

dans les

dielectriques

et les

semiconducteurs

[12

a

17]. Cependant

les

dynamiques

d’evolution de ces

r6partitions

ont ete

longtemps negligees

car les

problemes poses

mettaient en

jeu

soit des porteurs

legers (electrons trous)

dans des

applications

du type diode ou transistor pour

lesquelles

le temps d’6tablissement des

equilibres

est tres

faible,

les constantes

cin6tiques

6tant tres

grandes [18

a

22],

soit des

impuret6s

dont le coefficient de diffusion est suffisamment

petit

pour que l’on

puisse

considerer

qu’elles

ne se

d6placent

pas

[23].

Nous avons donc 6tabli des programmes de simu- lation

dynamique

sur les bases de ceux utilises

pr6-

cedemment

[24].

Toutefois la

multiplicite

des para- metres intervenant

lorsque plusieurs

porteurs sont

presents

nous a incites a 6tudier dans un

premier

temps

l’injection

d’un seul type de

charges quelle

que soit sa nature

(electron

ou

ion).

Dans le cas du

rutile nous

appliquerons

nos calculs aux lacunes

d’oxygene,

sans oublier que la

presence

des electrons

et des autres

impuret6s

est

susceptible

de

perturber

les resultats obtenus.

2.

Rappel

des

equations

des

phenomenes

de trans-

port

pour un

porteur.

- 2.1 Soit un 6chantillon de dimensions infinies suivant

Oy

et Oz et de

longueur

L

suivant Ox. En un

point

x, a l’instant t, nous defi- nissons le

champ electrique E(x, t)

et la densite

n(x, t)

des porteurs de

charge

q, de coefficient de diffusion D.

En un

point

ou il existe un

gradient

de concentration

an(x, t)10x

et un

champ E(x, t)

la densite de courant,

j(x, t)

est la somme d’un terme de diffusion et d’un courant du au

champ :

On suppose valable dans le milieu considere la relation d’Einstein

2.2

L’equation

de conservation de la

charge

elec-

trique s’exprime :

2. 3 La loi de Poisson permet de calculer le

champ electrique

en

chaque point

en fonction de la

charge electrique

en ce

point u(x, t).

Pour un seul porteur

u(x, t)

=

q. n(x, t).

Le nombre total de porteurs dans un echantillon n’est pas

nul,

ce

qui implique :

2.4 DETERMINATION DES DENSITES DE PORTEURS ET DE COURANTS. - La combinaison des

equations (2)

et

(3)

permet de determiner

n(x, t)

et

E(x, t).

La reso-

lution de ces

equations

aux d6riv6es

partielles

n6cessite

la connaissance de conditions aux limites

qui

seront

discutees

au §

3.’

11 suffit ensuite de reporter les solutions dans

(1)

pour connaitre les densites de courant

j(x, t).

2.5 CALCUL DU COURANT MESURE A L’EXTERIEUR

DE L’ECHANTILLON. - Pour les

regimes

variables au

cours du temps, il convient

d’ajouter

a

j(x, t)

un

courant de

deplacement,

la densit6 de courant s’ex-

prime

alors :

Sa valeur est celle

qui apparait

dans le circuit de

mesure. Du fait que son flux est

conservatif,

nous

disposons

d’une verification de la validite des r6sultats : il ne

depend

pas du

point

et est fonction du temps seulement.

3. Choix des conditions aux limites. - 3.1 CONDI-

TIONS AUX LIMITES SUR LES DENSITES DE PORTEURS. -

Selon la nature du porteur

plusieurs hypotheses

peuvent etre

suggerees

en ce

qui

concerne les condi- tions aux limites sur la densite au bord de 1’6chantillon.

3.1.1 Pour les électrons et les trous, le courant

au bord est

impose

par la

jonction

m6tal-isolant.

(4)

11 en a ete donne une

expression [24] qui

nous a

permis

de constater que, tant que l’on n’atteint pas la satu-

ration,

la valeur de n au bord est constante et

identique

4

chaque

extremite du r6seau.

3.1.2 Pour les

impuretés (ou

les d6fauts

ponctuels

comme les

lacunes),

deux cas peuvent se

presenter : a)

Ces

impuret6s

sont

bloqu6es

aux electrodes et

ne peuvent les franchir. Dans ce cas la densite

globale

de porteurs

est invariante.

b)

Elles peuvent franchir les limites du cristal

et entrer en reaction avec les elements du milieu entourant le

di6lectrique.

11 faut alors écrire une

dynamique d’6quilibre

au niveau de la surface. Pour les lacunes

d’oxygene

la condition aux limites tra- duisant la

cin6tique

de

1’6quilibre chimique

donne

dans

l’introduction, s’exprime

par une relation de la forme :

Cependant

si

l’ équilibre superficiel

s’etablit

rapi- dement,

on a une

approximation

satisfaisante en

consid6rant la condition du type Dirichlet

ou

No

est une constante

qui

ne

depend

que de 1’envi- ronnement de 1’echantillon

(po2, temperature...).

Ces différentes conditions

possibles

ont ete intro- duites dans nos programmes; dans ce

papier

tous les

resultats ont 6t6 donn6s pour celle de Dirichlet

qui

traduit d’une maniere satisfaisante

1’equilibre

des

lacunes avec le milieu ext6rieur.

3.2 CONDITION LIMITE POUR LE CALCUL DU CHAMP.

- La connaissance du

potentiel applique

a 1’echan-

tillon

Va

permet

d’int6grer 1’6quation

de Poisson.

3.3 CONDITIONS LIMITES SUR LE TEMPS. - La recherche des

6quilibres

ne necessite pas la connais-

sance de conditions initiales sur le temps. On les obtient en r6solvant le

systeme

L’6tude des 6volutions en temps a 1’aide de

1’6qua-

tion

(2)

se fera

toujours

a

partir

d’une distribution

d’6quilibre.

A

chaque

pas de temps, la

r6partition

n(x, 0)

au temps initial sera identifiée a celle au temps final du calcul ant6rieur.

4.

Integration numerique

du

systeme.

- 41 PARTI-

TIONNEMENT DU DOMAINE D’INTEGRATION. - L’6chan-

tillon,

de

longueur L,

est

d6coup6

en 100 tranches

de

largeur

variable

[6]

de

facon

a ce que les zones

a fort

gradient

de densite

(a proximite

des

bords)

soient

beaucoup plus

6troites que celles du centre.

Les densites

suppos6es

constantes a l’int6rieur de

chaque

tranche seront indic6es par le num6ro i de la tranche consideree. L’6tude en fonction du temps

se fera par

6tapes

successives.

Si j est

l’indice caract6- risant une valeur du

temps, niJ repr6sentera

la densite

de porteurs de la i-ieme tranche au

j-ieme

pas de temps.

. Les

champs Ei

et les

courants ji

sont d6finis aux

separations

entre les differentes tranches.

4.2 DISCRETISATION DE

L’EQUATION

DE CONSERVA- TION. - La discr6tisation de

(2)

au

premier

ordre

donne

6 6tant un indice de temps et a un indice de tranche.

On

prendra

a

6gal

a i ou a i - 1 selon les

signes de q

et de E de

faqon

a

toujours exprimer

le

gradient

de

concentration en fonction de la tranche d’ou

provient

ou vers

laquelle

se

dirige

le porteur.

Si l’on

prend 6

=

j,

on a un schema

explicite,

dont

la resolution est

triviale,

mais

qui

a une forte tendance a l’instabilit6 au cours du calcul. On a donc choisi

un schema

implicite

en groupant les termes de

facon

a

supprimer

toute

possibilite d’apparition

d’une

concentration

negative.

L’équation

definitive est non lin6aire. On 1’a

r6solue par une m6thode iterative.

ou les

njk i

et

El jk representent

les valeurs de n et E a la k-ieme iteration pour la tranche i a

l’instant j.

4.3 ORGANIGRAMME DU CALCUL. - Afin d’éviter toute instabilit6 en cours de

calcul,

la valeur cou-

rante de

nji* k- ’

est en

fait,

une combinaison non

lin6aire

(g), calculee,

de

n. jlk

et de

n{,k-l. Lorsque

l’on

approche

la

solution,

le

d6veloppement

limit6

de g

traduit une

technique

de relaxation

successive, qui

peut passer d’une sous-relaxation a une sur-relaxation selon la vitesse de la convergence

[22-25].

Le r6sultat est obtenu au bout de 10 a 60 iterations selon la valeur des differents

parametres.

(5)

348

5. Valeur

numkrique

des

paramitres

dans les

iqua-

tions. - Nous remarquons que le coefficient D est

en facteur dans les

equations (1)

et

(2).

Pour les

graphes

illustrant les resultats

du §

6 nous avons utilise les variables T = D. t et I =

i/ D qui

nous affranchissent de ce

parametre.

Sauf

specification contraire,

toutes les courbes donn6es ont ete calcul6es pour

6. Risultats

statiques.

- Les

repartitions d’equi-

libre sont celles obtenues pour un temps infini. Les densites de courants deviennent constantes et uni- formes. L’etat initial et le coefficient de diffusion n’intervenant pas, les seules variables sont

No, Va,

s, q et T

-

6. 1 DISTRIBUTIONS POUR UNE TENSION

APPLIQUTE

NULLE. - 6.1.1

Influence

de

No.

- Les

repartitions

de

n(x, oo)

pour différentes valeurs de

No

sont

pre-

sentees sur la

figure

1. Les

valeurs nc

de

n(x, t)

dans

la

partie

centrale sont

independantes

de la densite

volumique

au bord

lorsque

celle-ci est

superieure

à

1017 m - 3 .

Dans ce cas, la valeur

numerique

de la

condition limite n’affecte que le

gradient

de concen-

tration au

voisinage

de 1’electrode.

FIG. 1. - Influence de la condition aux limites 8 = 227 L = 10-2 T = 300 K .

Pour les

No plus faibles,

la contribution du

champ electrique

devient

negligeable ;

la diffusion tend à rendre uniforme la distribution des porteurs.

6 .1. 2

Influence

de s,

L,

q et T. - Les

figures

2 et 3

montrent que n,, est

proportionnelle

a la

permittivit6 e

et inversement

proportionnelle

au carr6 de la

longueur

de 1’echantillon.

Si s augmente ou si L

diminue,

le terme de diffusion devient

preponderant

par rapport a la contribution du

champ electrique

et la distribution tend a s’uni- formiser. Les

equations (2)

et

(3)

permettent d’associer l’influence

de q

et de la

temperature

a celle de s.

11

apparait

que la

densité nc

dans la

region

centrale

du cristal ob6it a la loi :

En introduisant une

longueur

de

Debye

fictive :

on en deduit que

Lc

=

L/J2A.

6.2 INFLUENCE DE LA TENSION

APPLIQUEE

Va. -

La courbe 4 donne la

caract6ristique i,,,,

=

f (Va).

Elle

pr6sente

en dessous de

VL N

1 V une

partie

linéaire et une

partie parabolique

au-dessus de

VL --

1 V. Ce

r6sultat, pr6vu

par

Lampert [26],

est confirm6 avec une

grande precision

par la simu-

(6)

FIG. 2. - Influence de la permittivite

C = 10-2

T = 300 K No = 1021 m - 3 .

FIG. 3. - Influence de 1’epaisseur de l’echantillon

s = 227 T = 300 K No = 1021 m-3 .

FIG. 4. - Caracteristique = f (V)

s = 227 L = 10-2 m r = 300 K No = 1021 m - 3 .

lation. Nous

distinguerons

donc deux

regimes : regime

lineaire

( Ya YL)

et

regime parabolique (Va> VL) -

La

figure

5 illustre le

deplacement

de la

charge

au

cours du

regime

linéaire

( va VL)

ainsi que le

remplissage apparaissant

au-dessus de la limite

VL.

FIG. 5. - Influence de la tension appliquee

E = 227 L = 10-2 m T = 300 K No = 1024 m-3 .

En

regime parabolique,

les densites de porteurs dans la zone centrale se

repartissent

selon une loi

exponentielle

dont

l’argument

ne

depend

pas de

Va.

D’autre part, en un

point

H de cette zone, la densite

n(xH, oo)

est

proportionnelle

a

Va.

Comme le

champ

electrique

est

6galement proportionnel

a la tension

(7)

350

appliqu6e,

il est normal que le courant suive une loi

parabolique.

Lorsque

la densite au centre

s’approche

de celle

du

bord,

la distribution des porteurs tend a devenir constante et la

caract6ristique

courant-tension rede- vient lin6aire. Ce cas est mis en evidence sur la

figure

6

sur un 6chantillon de faible

6paisseur

10-5 m pour

lequel

la saturation est obtenue pour une tension relativement faible

(10 V).

FIG. 6. - Caracteristique = f(V) avec saturation

s = 227 L = 10-’ m T = 300 K N, = 1021 M-3

II est

cependant probable qu’au voisinage

de cette

saturation,

des

phenomenes

que

n’envisagent

pas nos

hypotheses (possibilite

de

claquage, perturbations

au niveau des

bords)

introduisent des anomalies

comme celles observ6es sur le cristal pur a deux porteurs

[24].

Au cours d’un

balayage syst6matique

de tous les

parametres

il est apparu que

VL

ne

depend

que du rapport

kT/q :

7. Etude

dynamique.

- 7. 1 EVOLUTION EN TEMPS AU COURS D’UNE PREMIERE MISE SOUS TENSION. -

7.1.1 Allure

générale

des courbes

I(-r).

- Les courbes

d’etablissement du courant ne sont pas

exponentielles.

Elles

sont

decroissantes et tendent vers une asymptote

(i).

En

plus,

en

regime d’injection,

il

apparait

un

minimum en dessous de

1’asymptote qui

est alors

atteinte par le bas.

7.1.2

Influence de

la valeur au bord sur les cour-

bes

I(r).

- La courbe 7 montre les 6volutions en

temps pour diff6rentes valeurs de

No, Va

6tant fix6

a 10 V.

Quelle

que soit la valeur de

No,

la courbe

coupe son asymptote vers r = 8 x

10-9 m2

et ne

s’en

rapproche

que vers r =

10-6 m2.

11 est donc

possible

de déduire de mesures

experimentales

la

valeur du coefficient de diffusion.

7.1.3

Influence

de la tension

appliquée

sur

I(r).

-

La

figure

8 donne les 6volutions en temps des courants pour

Va

=

10,102

et

103

V. On remarque que

lorsque

FIG. 7. - Influence de la condition limite sur I(i) s = 227 L = 10-’m T = 300 K V = 10 V.

FIG. 8. - Influence de la tension appliquee sur 7(T)

c = 227 L = 10-2 m T = 300 K No = 1021 m-3 .

Ya

augmente, le minimum en dessous de

l’asymptote

se

produit plus

t6t dans le temps et que son

amplitude

s’accroit.

7.1.4 Evolution des distributions de

charges

au

cours du temps. - Nous trouvons sur la courbe 9

FIG. 9. - Evolution de la charge lors d’une mise sous tension

c = 227 L = 10-2 m T= 300K No = 1021 M-3 V = loo V.

(8)

1’evolution au cours du temps de la

r6partition

des porteurs pour une tension

appliqu6e Va

= 100 V.

Dans une

premiere phase,

d’autant

plus

courte que

Va

est

plus 6lev6e,

la

charge

se

d6place

vers l’une des

electrodes sans

qu’il

y ait un accroissement sensible du nombre des porteurs. I1

apparait

ensuite une

p6riode

de

remplissage

mise en evidence par une

augmentation

de

qui

se manifeste en meme temps

qu’apparait

le creux

dans la

caract6ristique I(r).

On remarquera que sur la courbe 9 la densite de porteurs dans la

partie

centrale

de 1’echantillon est

passee

de loll a

1016 M-3.

,

1’evolution du courant

(courbe 8b)

ne reflete pas un tel

changement :

le courant du au

deplacement

des

charges

est du meme ordre de

grandeur

que le courant

asymptotique

de conduction.

7.2 EVOLUTION EN TEMPS A PARTIR D’UN

DtStQUI-

LIBRE. - 7 . 2.1

Techniqueopératoire.

- Le cristal est

polarise

sous

Ya pendant

un temps suffisamment

long

pour que l’on

atteigne 1’equilibre.

On le met

alors en court-circuit

pendant

un temps tee, On note

un courant de

decharge qui

n’obeit pas a une loi

exponentielle

du temps. On

applique

a

nouveau Va

et l’on

enregistre

1’evolution en temps du retour à

1’equilibre.

7. 2.2 Evolution de la

charge apres

la mise en court-

circuit. - L’6volution de la

charge apres

la mise en

court-circuit

apparait

sur la

figure

10. On observe

deux

phases :

- un

deplacement

de 1’ensemble de la

charge qui

att6nue le

gradient

de

concentration,

- une diminution du nombre des porteurs s’accom-

pagnant

de la

disparition

du

gradient

de densite

g6n6r6

a la mise sous tension au centre de

1’echantillon ;

la distribution redevient

symetrique.

7.2. 3 Etude des courants de rétablissement

I(T, t, - Quand

on

applique

a nouveau

Va,

la reconstitution de la

charge injectee

se manifeste par un courant.

Sur la

figure

11 ou

apparaissent

les

caracteristiques I(r)

pour

plusieurs

valeurs de tee, on n’observe le minimum du a

l’injection

que pour les valeurs de tee

sup6rieures

au temps

pendant lequel

on a

deplacement

sans

injection.

Ceci confirme les deux

phases

d6crites

au

paragraphe precedent.

7. 2. 4 Conclusion sur les processus

charge-décharge.

- Les courants observes au cours des mises en court- circuit et au cours des mises sous tension traduisent

un

phenomene comportant

deux

6tapes (deplacement- remplissage).

Ceci permet de

justifier

le fait que les courbes

I(i)

ne sont pas

exponentielles.

D’autre part, les

contraintes, principalement

la valeur du

champ electrique,

etant differentes au cours de la

charge

et

FIG. 10. - Evolution de la distribution des porteurs au cours d’une decharge

La tension de polarisation était de 100 V.

FIG. 11. - Influence de tcc sur I(T)

s = 227 L = 10-2 m T = 300 K No = 1021 m-3 Va = 100 V . de la

decharge,

on ne doit pas s’attendre a observer

une meme celerite d’6volution.

8.

Application

au rutile. - 8.1 RESULTATS STA-’

TIQUES. - Les courbes courant-tension trac6es pour le rutile

[1]

mettent en evidence le

changement

de

pente entre le

regime

lin6aire et le

regime parabolique

pour une tension voisine de

0,5

V confirmant la

presence

d’un porteur de

charge 6gale

a deux fois

celle de 1’electron.

(9)

352

8.2 RESULTATS DYNAMIQUES. - Notre modele sim-

plifi6

a un porteur ne permet pas

d’expliquer 1’aug-

mentation

importante

du courant au cours du temps.

Toutefois nous avons vu

qu’en appliquant

un

champ electrique,

il est

possible d’augmenter

consid6rable- ment la densite du porteur

inject6.

La densite de courant des lacunes

d’oxygene

reste

cependant n6gligeable,

alors que la

presence

des

electrons

qui

les accompagnent induira des modi- fications

importantes

de la conductivite. Nous serons

obliges

d’utiliser les programmes avec deux porteurs pour

expliquer quantitativement

les resultats obtenus.

N6anmoins,

le modele a 1 porteur est suffisant pour

interpreter quelques

resultats :

- De la

position

du minimum de

i(t),

en

regime parabolique,

nous avons

d6duit,

une valeur du coef- ficient de diffusion et de mobilite a T = 300 K des lacunes

d’oxygene

dans

Ti02 (pour

une

charge q 6quivalente

a 2 fois celle de

1’electron)

dans la direction de 1’axe

optique

dans les directions

perpendiculaires

- Les differences

qui apparaissent

sur les

cin6tiques

de

d6placement

des porteurs

(Fig. 9, Fig. 10)

au cours

des mises sous tension et des

d6charges permettent

de

comprendre 1’aspect quasi

irreversible du vieillis- sement

(1) :

les temps de retour a

l’ équilibre

sans

champ applique

sont tres

sup6rieurs

a ceux mis en

jeu

lors de

1’application

de la

tension,

de telle sorte que la conductivité du materiau semble augmenter a

chaque

nouvelle mise sous tension.

- Des mesures de

charge-décharge

ont 6t6 effec-

tu6es

[27]

pour des tensions suffisamment faibles

( VL).

Les resultats faisant intervenir une constante de temps

unique

laissent

pr6voir

une seconde m6thode de determination des coefficients de diffusion. L’etude de I’influence des différents

parametres

lors du

deplacement

de la

charge

sera n6cessaire.

9. Conclusion. - La simulation

num6rique

des

mouvements d’un porteur

inject6

dans un materiau

di6lectrique

au niveau de l’interface a

permis

de

mettre en evidence 1’existence d’une tension limite

YL

entre deux

regimes

différents. Une mesure

exp6-

rimentale

simple

de

VL

suffit pour determiner la

charge

de ce porteur. II a ete

6galement possible

d’obtenir une

expression

de la densite de porteurs

dans la masse de 1’echantillon en l’absence de

champ applique

lorsqu’on applique

une tension

superieure

a

YL,

la distribution de porteurs devient

exponentielle.

Tous ces resultats ne

dependent

du choix de la condi- tion aux limites que si la concentration au bord est tres faible.

D’autre part, pour les tensions

sup6rieures

a

YL,

1’6tude

dynamique

met en evidence un m6canisme

en deux

6tapes, déplacement puis remplissage ;

ceci

se traduit par 1’existence d’un minimum sur la carac-

t6ristique i(t),

nous en avons deduit une m6thode

exp6rimentale

pour la determination du coefficient de diffusion des

porteurs.

L’application

au rutile a

permis

de

comprendre partiellement

1’allure des

caractéristiques i(t), 1’aug-

mentation de la conductivite au cours du temps et de d6duire la valeur du coefficient de diffusion des lacunes

d’oxygene.

L’6tude d’un modele a

plusieurs

porteurs

(electrons

et

ions)

s’avere n6cessaire pour une

comprehension plus precise

des

propri6t6s

du rutile.

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