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Effets des faibles irradiations sur l’uranium
Y. Quéré
To cite this version:
Y. Quéré. Effets des faibles irradiations sur l’uranium. Journal de Physique, 1963, 24 (7), pp.489-498.
�10.1051/jphys:01963002407048900�. �jpa-00205514�
489.
EFFETS DES FAIBLES IRRADIATIONS SUR L’URANIUM
Par Y. QUÉRÉ,
Centre d’Études Nucléaires de Fontenay-aux-Roses (Seine).
Résumé.
2014Après avoir rappelé le schéma de Brinkman sur l’action des fragments de fission
dans l’uranium, on présente quelques résultats de mesure de longueur et de résistivité après de
faibles irradiations à basse température. Les résultats de résistivité peuvent s’analyser si l’on sup- pose que les amas de défauts ponctuels sont annihilés dans des pointes de déplacement dont le
volume (v2 ~ 0,9 X 10-16 cm3) est trouvé ne pratiquement pas dépendre de la température.
Les défauts ponctuels seraient alors recombinés dans des volumes de fission plus grands, variables
avec la température, v1. Si l’on introduit tout un spectre de volumes vi ... vn, les résultats ne sont
pas profondément modifiés.
Abstract.
2014After recalling Brinkman’s model for the action of fission fragments on uranium,
we present some results dealing, with length and resistivity measurements after low temperature
moderate irradiation. Resistivity datar may be understood if it is supposed that point defect
clusters are annihilated in displacement spikes the volume of which (v2 ~ 0.9 X 10-16 cm3)
seems practically independant of temperature. Point defects would then be subject to recombina-
tion in larger, temperature dépendant, fission spikes, vi. Ifone introduces a whole spectrum of vo- lumes v1... vn, the results are not greatly modified.
LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 24, JUILLET 1963:
1. Introduction.
-Les effets des fortes irra- diations sur l’uranium ou sur ses alliages ont fait l’objet d’un assez grand nombre de publications.
Les raisons en sont faciles à comprendre si l’on
songe à l’importance de la bonne tenue dans un
réacteur de l’élément « combustible » il s’agit de
mesurer des changements de forme dus par exem-
ple à l’accumulation en bulles des gaz rares pro- duits de fission
-c’est le phénomène du gonfle-
ment -, d’évaluer la dégradation de la conductibi- lité thermique pour éviter, des échauffements locaux prohibitifs, etc. Ces irradiations n’ont d’inté- rêt que si elles sont très fortes et l’on arrive ainsi à des doses de 1 à2 X 1021 neutrons thermiques/cm2 correspondant à environ 2 à 4 X 10£0 fissions/cm3
pour l’uranium naturel. Chaque fission provoque
l’éjection dans le réseau de deux fragme.»t8:-:de mas-
ses atomiques les plus probables 137 et 96, -aveodes énergies respectives de 67 et 95 MeV. Une irradia- tion de 3 X 1020 fissions/cm3 par exemple, dissipe
alors environ 4,7 X 1022 MeV/cm3, soit 1018 eV par atome. Cette énergie est énorme et il faut voir ici que les irradiations auxquelles nous faisons allu- sion sont les plus massives que l’on ait fait jusqu’à présent subir à un métal.
Les très faibles irradiations sur l’uranium ont par contre été relativement peu étudiées. Elles
présentent pourtant l’intérêt de permettre d’obser-
ver l’action des premières fissions et d’éviter l’accu- mulation des produits de fission et leur influence
sur les propriétés mesurées, ou sur la radioactivité des échantillons.
Nous essaierons ici de faire le point sur les expé-
riences rapportées dans ce domaine des faibles
doses. Il est habituel, dans le cas de l’uranium, de parler de taux de combustion et non de dose. Nous
nous conformerons ici à cet usage en rappelant qu’on appelle taux de combustion, T, le nombre d’atomes fendus rapporté au nombre total d’ato-
mes. Les fragments de fission beaucoup plus que les neutrons étant responsables des effets que nous
’ décrirons, il est certain que seule cette notion de taux de combustion a un intérêt physique puits- qu’elle renseigne sur le nombre de fragments de
fission produits par unité de volume. Par contre, il n’est pas toujours très facile de connaître ce tau de combustion de façon précise : la section efficace
de fission at de 235U dépend fortement de l’énergie
des. neutrons ; pour_ des neutrons bien thermalisés,
leur spectre est correctement connu, ainsi donc que
6p. Il suffit alors de mesurer le flux yth dé neutrons
thermiques eut « lui est proportionnel.
On connaîtra par exemple yti, en irradiant en
même temps que l’uranium un échantillon de cobalt et en mesurant ensuite l’activité du 6°Co formé par capture d’un neutron thermique.
Si le spectre de neutrons est un peu décalé vers les neutrons rapides, comme c’est le cas dans un
réacteur piscine, la méthode précédente risque de
ne plus être valable car un nombre non négligeable
de fissions peuvent être provoquées par des neu- trons épithermiques en résonance ou rapides. Pour
certaines expériences de résistivité, nous avons été
obligés de mesurer r directement : on précipite
pour cela après l’irradiation l’un des produits de
fission à bon rendement (140Ba par exemple) et l’on
évalue sa quantité par comptage radioactif. En connaissant, le rendement de fission du noyau
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01963002407048900
choisi, c’est-à-dire la probabilité pour qu’une fis-
sion libère ce noyau, on peut remonter ainsi à T.
Quoi qu’il en soit, les irradiations que nous pré-
senterons ici n’excèdent généralement pas le taux
de combustion ’t’ = 10 x 10-l. (A titre de compa-
raison, les irradiations « f ortes » peuvent atteindre
5 000 ou 10 000 x 10-6).
Nous présenterons d’abord sommairement le schéma proposé par Brinkman pour décrire l’effet d’un fragment de fission sur le réseau de l’uranium.
Puis nous décrirons des expériences de midroscepie électronique, et de résistivité électrique qui éclai-
rent et précisent un peu ce schéma.
2. Schéma de Brinkman. - Brinkman étudie [1]
le problème des collisions entre fragments de fission
et atomes, ainsi que celui des primaires éjectés
avec les autres atomes pour l’uranium. Les hypo-
thèses de départ sont les suivantes.
1) Chaque fission libère deux types seulement de fragments ; un fragment lourd, F.F.L de masse atomique 137, de charge nucléaire 55 et d’énergie
67 MeV. Un fragment léger F.F., de masse ato- mique 96, de charge nucléaire 39 et d’énergie
95 eV.
2) Les fragments de fission sont supposés avoir
une charge totale nulle. Il est bien certain que ce sont au début de leur parcours des particules très positives et cette approximation peut sembler grossière. En réalité la charge des fragments de
fission est importante à connaitre si l’on veut cal- culer le freinage par ionisation, préponlérant au
début. Quand les chocs atomiques deviennent importants on peut admettre que les fragments ont récupéré tous leurs électrons manquants.
3) Le’ spectre d’énergie des primaires est calculé
en mécanique classique, alors qu’un traitement quantique serait- sans doute plus adéquat.
FIG. 1.
-Schéma d’un choc dans l’approximation des impulsions.
La particule A (énergie wo) n’est pas déviée par la particule B initialement au repos, et lui communique
~
une impulsion Ix = f--. ~ Fx dt,
où Fx est la projection de la force d’interaction F sur
Ox..
,4) On utilise pour Je problème des chocs l’approximation des impulsions.
Nous rappelons que cette approximation, utili-
sable lorsque l’énergie wo de la particule incidente
A (masse m) est très grande devant l’énergie W
cédée à B (masse M) dans le choc, consiste à
admettre que la particule A n’est pas déviée et que B est éjectée perpendiculairement à la trajec-
toire de A dans la direction Ox (voir fig. 1) avec l’impulsion
où F est la force d’interaction des deux particules (force radiale dérivant du potentiel V(r) d’inter- action) et Foe la projection de F sur Ox.
Si p est le paramètre d’impact, un calcul élémen- taire montre que cette impulsion est
l’énergie cédée dans ce choc étant alors
On pourra remarquer que W est proportionnel
à wô 1.
Nous ne discuterons pas ici de la validité de cette
approximation commode ; nous remarquerons seu- lement que l’observation dans certains matériaux
(UO2, micas...) de traces quasi-rectilignes la jus-
tifie assez bien dans le cas particulier des fragments
de fission : il est sûr que les fragments sont très peu déviés par leurs chocs avec les atomes.
Quant au potentiel V(r) dont le choix est sou-
vent difficile, Brinkman en propose une forme
semi-empirique
où .A et B sont des constantes, z, et z2 les charges
nucléaires des 2 atomes en interaction, e la charge
de l’électron.
-
On remarquera que si r est petit, on retrouve une
interaction coulombienne et que si r est grand, le potentiel a la forme classique de Born-Mayer. Une
détermination des constantes A et B dont on trou-
vera la discussion dans [1] conduit finalement pour le potentiel, à la forme
où z est la moyenne géométrique entre z, et z2
491
ER l’énergie de Rydberg (= 13,6 eV) et aH le
rayon de la première orbite de Bohr (= 0,58 A).
Tous les éléments sont maintenant réunis pour calculer le libre parcours moyen I(wo, W) corres- pondant aux chocs cédant l’énergie W et plus. En effet, pour ces chocs, la section efficace est
où p est déterminé par (1) et (2) ; le libre parcours moyen s’écrit donc
No est le nombre d’atomes d’uranium par unité de volume..
Si l’on adopte pour l’uranium un seuil de dépla-
cement moyen de W = 50 eV, on trouve comme
libre parcours moyen pour les chocs éjectant des primaires :
l = 25 À pour le F.F.L ralenti à 30 MeV et 1 = 40 A pour le F.F.t ralenti à 45 MeV.
On peut aussi calculer le libre parcours entre chocs à fprte diffusion : de tels chocs sont bien
représentés dans le modèle des sphères dures et
l’on sait que la section efficace est d’autant plus
faible que l’énergie wo est grande. On trouve dans
ce modèle et pour les deux types de fragments de
fission :
Cette longueur est plus de 10 fois supérieure au trajet des F.F. dans l’uranium ce qui exprime sim- plement que la probabilité pour que se produise
un choc à grande diffusion du fragment est faible.
FIG. 2.
-Nombre d’atomes primaires d’uranium éjectés
avec une énergie supérieure à W par le fragment de
fission lourd (F . F . L) et le fragment léger (F.F .l).- L’énergie de seuil est prise égale à 50 eV.
On peut donc considérer que tous les primaires
»nt formés par chocs d’impulsion et évaluer le spectre d-énergie n(W ) de ces primaires. On écrit
pour cela :
où n(W) représente le nombre de primaires ayant
une énergie supérieure à W et R(wo) le trajet d’un fragment de fission en fonction de son énergie,
connu empiriquement.
wo min représente l’énergie au dessous de laquelle
le fragment ne peut plus créer de déplacement. Il
faut bien entendu intégrer séparément pour les
F.F.L et les F.F.l.
On trouvera le résultat sur la figure 2. Le spectre proprement dit, dn/dW s’obtient alors immédia-
tement.
Enfin, l’énergie totale cédée au réseau peut alors
être calculée : si e(W) est l’énergie cédée, par fission,
dans des chocs d’énergie W et moins, on a simple-
ment :
et l’on calculera ici encore e séparément pour les F.F.L et les F.F.t. Le résultat important de cette
évaluation de e tient en ce que, pour les deux frag- ments de fission, les 9/10 de l’énergie sont cédés
par des chocs compris entre 40 000 et 10" eV : ni les primaires éjectés avec des énergies assez faibles
ni les primaires très énergiques (l’énergie maximale
transférable est 62 MeV pour ,les F. F.L et 78 MeV
pour les F.F.t) ne comptent pratiquement dans le
bilan de l’énergie cédée. Nous pouvons donc main- tenant représenter le trajet de la particule de fis-
sion comme une droite d’environ 105 A le long de laquelle des primaires sont éjectés tous les 25 Å (F.F.L) ou tous les 40 A (F.F.t), les plus efficaces de
ces primaires possédant une énergie comprise entre
40 000 et 106 eV et étant formés tous les 500 ou
1000 A approximativement.
On peut à nouveau calculer le libre parcours de
ces primaires dans le réseau de l’uranium par
l’approximation des impulsions. Il décroît avec
l’énergie, et devient égal à .une distance interato- mique pour W. = 79 000 eV si l’on- choisit un
seuil de 25 eV ou W2 = 40 000 eV pour un seuil de
50 eV. Pour ùn tel libre parcours les éjections de
secondaires sont en étroite corrélation spatiale et
l’on peut prévoir la formation d’une pointe de déplacement [2]. En choisissant le seuil de 50 eV,
et en fixant une limite inférieure au dessous de
laquelle il ne peut plus se former de pointe de déplacement (soit W1 = 400 eV), on calcule aisé-
ment l’énergie totale e* dissipée dans ce processus.
On trouve et
soit au total 19.106 eV dépensés dans les pointes de, déplacement. En distribuant cette énergie à raison
de 1 eV par atome, on arrive pour les pointes pro- duites par une fission, à un volume de 1,9 X 107 ato-
mes.
492
Dans ce modèle, les paires de Frenkel sont créées
1 par les primaires d’énergie extérieure à l’inter- valle Wl - W2. Leur nombre est égal à
où v(W’) est évalué comme habituellement par
Les résultats sont
soit au total 580 000 paires de Frenkel.
Nous ne discuterons que plus loin les résultats de
ce schéma. Il faut souligner tout de suite que, ne faisant pas intervenir la structure cristalline. de l’uranium, il ne donne aucune indication sur l’évo- lution ultérieure des défauts créés. Il constitue
cependant à l’heure actuelle la meilleure évaluation pour le spectre d’énergie des primaires formés par les fragments de fission, et pour le volume global
des pointes de déplacement qui leur sont associées.
3. Croissance de l’uranium.
-Si l’on irradie un
monocristal:d’uranium, on constate que ce mono- cristal s’allonge suivant la direction [010], aux dépens de la direction [100] qui diminue de lon- gueur. La direction [001] reste pratiquement inchangée, ainsi que le volume de l’échantillon [3] :
il s’agit donc non pas d’un changement de la struc-
ture cristalline de l’uranium, mais d’un transport
d’atomes. La très bonne cohérence du réseau de l’uranium même après des irradiations assez lon- gues, donc des croissances assez fortes, peut d’ail- leurs être montrée par l’examen d’une raie de dif- fraction X. La figure 3 due à J. Bloch [4] présente la
FIG. 3.
-Variation de la largeur AO, exprimée en minutes,
de la raie (131) d’un uranium recuit, en fonction du taux de combustion.
D’après J. Bloch [4].
variation de la largeur de la raie (131) jusqu’à des
irradiations assez fortes : la raie s’élargit rapide-
ment de 13 à 20’ puis reste tout à fait stable.
En admettant la proportionnalité allongement-
taux de combustion, on peut définir un coefficient de croissance G
valable au moins pour les faibles flux.
Pour évaluer ce coefficient de croissance, on peut
évidemment mesurer l’allongement Alil par fun
procédé optique direct (mesures de longueur) ou
indirect (mesures de courbure d’un échantillon ayant subi une croissance inhomogène [5]). On peut aussi mesurer la variation de résistance électrique
d’un échantillon en fonction de la température
avant et après irradiation : il est facile de consta- ter sur la figure 4 relative à des irradiations à 20 OK suivies d’un recuit à la température ambiante que les courbes R(T) ne sont pas parallèles. Elles le
FiG. 4.
-Variation de la résistance électrique en fonction
de la température, avant et après une irradiation à 20 OK.
Les droites UEa sont relatives à de l’uranium électro-
lytique recristallisé en phase a.
Les droites UEe sont relatives à de l’uranium électro-
lytique brut de tréfilage.
La droite inférieure correspond à l’uranium avant irradiation, la droite supérieure à l’uranium irradié et recuit à température ambiante. Ces deux droites ne sont pas parallèles, ce qui met en évidence un changement de
forme. Le trait fin, parallèle à la droite supérieure per-
met de mesurer ce changement de forme.
493
seraient
-au moins en première approximation (règle de Matthiesen)
-si seule la résistivité avait varié. Leur divergence notable est due au changement de forme des fils : ceux-ci ont une
forte texture [010] et sous irradiation s’allongent
et diminuent de diamètre. Une construction géomé- trique élémentaire permet alors de déterminer cet
allongement et les résultats ainsi obtenus corres-
pondent à 10 % près à ceux des mesures de lon-
gueur.
Nous donnerons maintenant quelques résultats marquants sur la croissance, obtenues par de faibles irradiations de fils fins à forte texture.
1) La proportionnalité allongement-taux -de
combustion qui donne un sens clair au para- mètre G n’est vraie, dans le domaine des faibles
irradiations, que pour l’uranium très écroui [6].
L’uranium recuit présente une croissance plus complexe et nous verrons plus loin que ce résultat n’est pas inattendu.
2) Pour un taux de combustion donné, la crois-
sance dépend notablement du flux instantané, c’est-à-dire de la quantité dridt. En particulier, les plus fortes croissances correspondent à de faibles
vitesses d’irradiation.
3) La croissance est fortement accrue aux basses
températures d’irradiation [5, 7]. Pour de l’ura-
nium électrolytique fortement écroui le coefficient de croissance varie de façon suivante :
4) La croissance n’est pas modifiée par un faible
écrouissage [5]. Par contre,- pour de très forts
écrouissages par tréfilage, nous avons observé des valeurs de G plus fortes que pour de l’uranium recuit. Comme l’intensité de la texture [010]
est plus faible pour l’uranium écroui que pour l’uranium recuit, les coefficients de crois-
sance mesurés ne sont pas directement compa- rables. Il est possible [8] de relier des mesures de
dilatation thermique, qui dépendent elles aussi de la texture, aux mesures de croissances et de déter.
miner ainsi le coefficient G relatif à l’axe [010].
Lorsque cette correction est faite, on constate qu’à
une température donnée, la croissance est de 2 (20 -K) à 16 (310 OK) fois supérieure pour l’ura- nium écroui que pour l’uranium recuit.
4. Observations en microscopie électronique.
-Les métaux irradiés aux particules de fission sem-
blent toujours présenter une concentration impor-
tante de boucles de dislocation : c’est au moins le
cas de l’aluminium [9] et du platine [10]. L’uranium
ne fait pas exception mais, contrairement au cas
des métaux précédents cubiques, les boucles appa- raissent situées dans des plans relativement paral-
lèles et peu nombreux, soit { 110 } et 1 023 } } [11].
Il est alors tentant de voir dans la croissance un
effet constructif de boucles interstitielles accumu-
lant un allongement dans une direction donnée et de boucles lacunaires produisant une diminution de longueur dans une direction perpendiculaire. En
mesurant les surfaces totales de boucles, en leur
attribuant des vecteurs de Burgers raisonnables et
en les supposant interstitielles dans certains cas, lacunaires dans d’autres, Hudson et al. ont pu
retrouver approximativement les coefficients de
croissance connus.
Il faut bien voir ici que le parallélisme des plans
de boucles, tout suggestif qu’il soit, ne compte pour
rien dans la croissance. C’est le vecteur de Burgers
des boucles, ainsi que la surface totale de celles-ci,
que l’on doit considérer. Si Sp est la surface d’une boucle de vecteur de Burgers Bp (projections bp1 bpp .1 bP3 sur trois axes rectangulaires), ap la projec-
tion de Sp sur le plan perpendiculaire à Bp, la
boucle contribue par
à l’allongement le long de la direction i pour l’unité de volume V, le signe + convenant à une boucle interstitielle, le signe
-à une boucle lacunaire.
La mesure non ambiguë de la croissance par l’exa-
men des boucles en microscopie électronique est
donc extrêmement ardue car elle suppose déter- minée la nature (interstitielle ou lacunaire), le vec-
teur de Burgers et la surface projetée ap de chaque
boucle. Le parallélisme des plans d’un certain
type p de boucles ne simplifie que cette dernière tâche et permet d’écrire
où 6p est ici la surface projetée totale par unité de
volume, et se trouve proportionnelle à la surface mesurée sur le cliché.
La figure 5, p. 494, montre deux clichés d’ura- nium faiblement irradié à température ambiante
dus à J. Leteurtre [12]. On y remarquera principa-
lement des boucles de tailles variables. L’orienta- tion du grain s:tué sur la partie supérieure de la figure 5 b est telle que les boucles qui s’y trouvent n’apparaissent pratiquement pas. La détermination de cette orientation permet de préciser que tous les vecteurs de Burgers sont situés dans le p’an (001) (ayant donc probablement les deux directions [100] et 110 > ). Les « nids d’abeilles » apparais-
sant sur la figure 5 & sont dus à une légère oxyda-
tion. Les images des dislocations de la figure 5a
sont toutes doublées.
5. Mesures de résistivité.
-Les mesures de résistivité présentent le gros intérêt de fournir des
renseignements in situé, au cours même de l’irra-
FIG. 5.
-Clichés, en microscopie électronique par transmission, d’uranium naturel irradié à la température ambiante.
Échantillons : raniuum électrolytique recuit 3 h. à 800 OC. Flux instantané : 1.1012 neutrons therm. cm-2 s-1.
Flux intégré : 3 x 1018 neutrons cm-2 soit T = 11 x 10-3.
Épaisseur des lames : de 700 à 1 000 A. D’après J. Leteurtre [12].
diation. Elles sont, de plus, simples à mettre en
oeuvre.
Il faut pourtant les utiliser avec précaution dans
le cas de l’uranium : nous avons vu que les échan- tillons changent de forme pendant l’irradiation.
Or la grandeur mesurée est la résistance électrique
Si la longueur 1 et la section s varient de façon à
laisser inchangé le volume, les variations relatives
Ô.l/l et Asls sont égales en valeur absolue et de
signes contraires, ce que nous avons pu vérifier par des mesures simultanées de longueur et de section.
La variation cherchée de résistivité est alors
soit, dans la première approximation de la propor- tionnalité croissance-taux de combustion
La comparaison des figures 6 et 7 relatives à de
l’uranium écroui irradié à 77 OK montre que cette correction est loin d’être formelle. On remarquera que dans ce cas, la résistivité croît rapidement puis se sature. Pour de l’uranium recuit irradié à 77 OK (fig. 8), la résistivité ne se sature pas complè- tement, du moins dans le domaine d’irradiation étudié. La figure 9 présente les résultats obtenus pour une irradiation à 20 OK.
La non linéarité des courbes Ap -,r, particuliè-
rement marquée pour les irradiations aux frag-
ments de fission présentées ici, est une caractéris-
495
1 ..
FiG. 6.
-Variation de la résistance électrique d’un échantillon d’uranium écroui, irradié à 77 oK, en fonction du taux d’irradiation.
La droite (C) d’équation AR IRo = 2 GT représente la contribution de la croissance au changement de résistance.
FIG. 7.
-Variation de la résistivité d’uranium écroui irra- dié à 77 OK, en fonction du taux de combustion.
tique constante de toutes les irradiations de métaux. Cooper et al. [13] en ont rendu compte en
supposant que chaque événement d’irradiation, ic chaque fission, crée un nombre fixe de défauts
ponctuels, mais annihile avec une probabilité p les défauts préexistants situés dans .un volume V.
Soit p le nombre de fissions par unité de volume.
Pendant le « temps » der, le nombre n de défauts
par unité de volume varie alors conformément à l’éauation
c’est-à-dire se sature en suivant la loi classique :
où l’on a posé
cp est proportionnel à r(p = K-r) et on peut alors
FIG. 8.
-Variation de la résistivité d’uranium recuit irradié à 77 OK, en fonction du taux de combustion.
La courbe UTy est relative à un uranium recuit en phase y (structure des fùs en bambou).
La courbe UE« correspond à un uranium recuit en phase a (structure à grains d’environ 20 y de diamètre) .
496
s’attendre à une variation de la résistivité de la forme
La signification du volume d’annihilation est
simple dans le modèle de la pointe de déplace-
ment de Brinkman : c’est le volume de la pointe
elle-même car la probabilité p de recombinaison y est prise égale à 1 [14]. Ce volume v ne dépend pas
de la température d’irradiation, car le processus d’effondrement requiert un temps 10 ou 100 fois
inférieur aux périodes de vibration atomique. Dans
FIG. 9.
-Variation de la résistivité d’uranium irradié à 20 OK, en fonction du taux de combustion.
UEOe : uranium recristallisé en phase a.
UEe : : uranium brut de tréfilage.
Les droites UEx (I) et UEe (1) sont les parallèles
menées par l’origine à la partie linéaire des courbes de résistivité.
le modèle de la pointe thermique, p dépend de la température ainsi donc que le volume mesuré. Le fait que v dépende ou non de la température peut
donc constituer une bonne indication pour l’un ou
l’autre de ces deux modèles. Une première déter-
mination de v faite à température ambiante, par
mesures de résistivité [15] avait conduit à
en bon accord avec le volume de la pointe de dépla-
cement calculé par Brinkman.
Mais si l’analyse de Cooper et.al. est valide pour des défauts ponctuels, elle doit l’être également
pour dese défauts autres, en particulier pour les amas, soit de lacunes, soit d’interstitiels. De tels
amas sont formés eux aussi au cours de l’irradia- tion par les primaires qui n’ont pas l’énergie
suffisante pour créer une pointe de déplacement.
Si l’on se limite à ces deux types extrêmes de défauts, paires de Frenkel et amas, il faut introduire
non pas un mais deux volumes d’annihilation vi et v2 et l’on peut prévoir que le volume relatif aux
amas est plus petit que celui relatif aux défauts
ponctuels. La résistivité doit alors suivre une loi du type
où àp,i et vi d’une part, Aps, et v2 d’autre part,
sont caractéristiques respectivement des défauts
ponctuels et des amas (avec v2 VI).
Si Fan étudie la courbe Ap - « de la figure 7,
on constate que c’est bien par une expression (4) et
non par (3) que l’on peut en rendre compte. Il faut
pour cela prendre
APS, = 1,36 yQ cm, vi = 6,5 x 10-16 cm3, APS2 = 0,80 [ln cm, v2 = 0,8 x10-16 cm3, et la figure 10 montre le bon accord entre les résultats expérimentaux et l’expression (4).
FIG. 10.
-Coniparaison des résultats expérimentaux pour l’uranium écroui irradié à 77 DK (fige 7) avec l’expression
(4) où l’on a pris : Opsi = 1,36 !Ln.cm, dps.2 = 0,80 [tfl.cm, vi = 6,5 X 10-16 cm3, v2 = 0,8 X 10-16 cm3.
497
Dans .ce schéma simple. qui prévoit donc une saturation de la concentration en paires et de la
concentration en amas, la variation de la densité des dislocations n’intervient pas, non plus que la diffusion thermique des interstitiels très forte à 77 OK. Ces deux raisons expliquent sans doute que le schéma ne soit pas valable à 77 DK pour l’ura- nium recuit (fig. 8). Les variations Ap - T ne
suivent plus une loi (4) dans ce cas. En effet, parmi
les amas créés, certains donnent naissance à des boucles de dislocation qui croissent en drainant des défauts ponctuels : la densité de dislocations varie
rapidement comme le montre la figure 3 et en
même temps la durée de vie « thermique » des
défauts ponctuels. L’analyse par une relation (4)
n’est alors pas possible. Ceci est beaucoup moins
vrai dans le cas de l’uranium écroui où la densité en
dislocations est très forte au départ. Les puits principaux pour les défauts,ponctuels.sont les dislo-
cations préexistantes qui s’enroulent en hélice [12]
alors que d’autres se réorganisent donnant lieu à
un léger revenu du métal [16]. Il s’établit pour la densité en dislocations un bilan difficile à mesurer
mais qui doit correspondre à une variation très
faible. La densité en puits pour les défauts ponc- tuels doit ne pas varier non plus, ce qui ne modifie
pas la forme de l’expression (4) mais seulement la signification physique de v1: une partie de ce
.volume doit être attribuée à, l’eff et des pointes de
fission et une autre à l’évolution thermique des
interstitiels.
Pour l’uranium irradié à 20 OK (fig. 9), la mobi-
lité des défauts ponctuels est moindre qu’à 77 °K.
On peut raisonnablement attribuer les variations
asymptotiques linéaires ApI à la variation de den- sité. des dislocations et étudier la partie saturée (f1pII = Ap - ApI). On trouve dans les deux cas
un bon accord avec l’expression (4) en choisissant
pour l’uranium écroui, et
pour l’uranium recuit.
Nous nous sommes limités un peu arbitrairement,
à l’examen de deux volumes VI. et v2 mais il est
probable qu’il faille considérer tout un spectre
vi ... Un de volumes correspondant aux défauts
intermédiaires entre les défauts ponctuels et les plus gros amas. On peut montrer en adoptant des hypothèses simples [17] qu’une telle analyse appli- quée aux courbes expérimentales doit modifier la détermination de v1 mais laisser celle de v2 ( = vn)
à peu près inchangée.
Cette remarque, liée à l’observation que les valeurs trouvées pour v2 (0,8X 10-16 cm3 à 77° K,
0,8 et 1,1 X 10-16 cm3 à 20 OK) ne sont pas très sen- sibles à la température, conduit à penser que ce volume correspond à celui de la pointe de dépla-
cement. Nous prendrons le volume moyen lJ2 = 0,9 X10-18 CM3,
comme volume global de la pointe de déplacement.
.
En adoptant avec Brinkman (§ 1) un nombre de pointes de déplacement par fission d’environ 300,
on trouve pour chaque ’ pointe, un volume de 0,3 X 10-18 cm3. Ce volume, celui d’une sphère de
42 A de rayon, comprend 14 000 atomes environ.
Le volume vi est d’une interprétation beaucoup plus délicate. Les défauts ponctuels peuvent être
recombinés à l’extérieur de la pointe de déplace-
ment par éjection d’interstitiels en collisions foca- lisées d’efficacité variable avec la température, ou
par effet d’agitation quand les primaires ne forment
pas de pointe de déplacement. D’autre part, dans
VI intervient la précipitation thermique si la
concentration en puits est fixe. Notre mauvaise connaissance de la mobilité des défauts ponctuels
dans l’uranium ne nous permet pas d’évaluer ce
terme. Enfin nous avons vu que la valeur de vi
était sensible au choix du modèle. Ces questions
directement liées à la vie des défauts ponctuels et
leur précipitation, c’est-à-dire à la croissance, sont
encore très mal résolues.
On peut enfin déduire, de la pente à l’origine des
courbes une information sur le nombre de défauts créés par fission. En attribuant la résistivité due à la première fission à des paires de Frenkel et en
appelant x la résistivité des paires (en (LQcm/l0-2),
on trouve que cette fission crée approximative-
ment
et
On ne connaît pas la résistivité des défauts ponc- tuels dans l’uranium, sauf celle de l’or en solution dans l’uranium, Ap ~ 40 LÛCM/10-2 [18]. En adoptant le critère empirique de Lucasson et
Walker [19] suivant lequel x est de l’ordre de la résistivité du métal à 0 OC, soit ici
x n-- 30 yQ,cm/ 10-2,
’
on est conduit aux nombres de 43 000 paires par
’ fission à 20 OK et 17 000 paires par fission à 77 oR.
Ces valeurs sont en assez médiocre accord avec
’ les résultats de Brinkman (§ 1). Il est très probable
que le nombre de paires mesuré à 4 OK serait très
supérieur à ceux trouvés ici et se rapprocherait de
la détermination de Brinkman.
1
6. Conclusions.
--L’intérêt porté aux effets des
, fragments de fission sur l’uranium, qui fut d’abord
exclusivement technologique, puis s’estompa au profit des essais d’alliages, reprend maintenant de la vigueur. A côté des fortes irradiations destinées à juger la qualité d’un combustible, les très faibles irradiations sur un métal qui est devenu relative-
ment pur se multiplient.
Elles permettent d’évaluer le nombre de paires
de Frenkel produites par fission, de justifier dans
une large mesure le schéma proposé par Brinkman de l’action des fragments de fission et en particulier
de déterminer un volume pour la pointe totale de déplacement, en bon accord avec celui de Brink-
man. Elles permettent encore de savoir que l’ura- nium au bout d’un certain temps d’irradiation,
contient des boucles de dislocation ou des dislo-
cations spiralées, qui sont certainement respon- sables en majeure partie de la croissance ; et que très rapidement; la densité de ces dislocations ne
varie plus de façon importante.
Mais ces éléments, encore disparates, sont mal
liés. S’il est probable que les amas directement créés par la fission et ayant subsisté malgré les pointes de déplacement ultérieures, donnent nais-
sance à des boucles, on ne sait pratiquement rien
sur la façon dont ces boucles croissent. On ne con-
naît p4s, en particulier, la part qui revient aux
collisions focalisées pour le transport des atomes ni la contribution de la mobilité thermique. On ne
connaît presque rien sur les défauts ponctuels, les dislocations, les boucles et leurs vecteurs de Bur-
gers, les fautes d’empilement dans l’uranium, non plus que sur les paramètres auxquels est sensible la croissance. Avant que celle-ci soit bien comprise, beaucoup de travail reste à faire.
DISCUSSION
M. ADDA. L- Observe-t-on une croissance par irradiation de matériaux anisotropes non fissiles ?
M. QUÉRÉ. - Buckley a en effet publié des
résultats de croissance relatifs à des matériaux
hexagonaux irradiés avec des particules de fission.
Les coefficients de croissance sont les suivants : Cd : 70 ; Zr : 60 ; Zn : 20 ; Ti : 15 ; Mg : - 0 ;
Be , 0. Il est intéressant de remarquer que ces coefficients décroissent en même temps que le numéro atomique. Ceci peut être en liaison directe
avec la propriété qu’ont les collisions focalisées d’être d’autant moins efficaces que la masse des atomes est faible.
BIBLIOGRAPHIE
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[8] WEINBERG (C.) et QUÉRÉ (Y.), 6e colloque de métal-
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