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Recuits de la résistivité électrique produite dans le cuivre par trempe et par irradiation - II. Étude du cuivre irradié aux électrons. Comparaison avec du cuivre trempé

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Academic year: 2021

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(1)

HAL Id: jpa-00205923

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Submitted on 1 Jan 1965

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Recuits de la résistivité électrique produite dans le cuivre par trempe et par irradiation - II. Étude du cuivre irradié aux électrons. Comparaison avec du

cuivre trempé

Cl. Budin, P. Lucasson, A. Lucasson

To cite this version:

Cl. Budin, P. Lucasson, A. Lucasson. Recuits de la résistivité électrique produite dans le cuivre par

trempe et par irradiation - II. Étude du cuivre irradié aux électrons. Comparaison avec du cuivre

trempé. Journal de Physique, 1965, 26 (1), pp.9-18. �10.1051/jphys:019650026010900�. �jpa-00205923�

(2)

9.

RECUITS DE LA RÉSISTIVITÉ ÉLECTRIQUE PRODUITE DANS LE CUIVRE PAR TREMPE ET PAR IRRADIATION

II. ÉTUDE DU CUIVRE IRRADIÉ AUX ÉLECTRONS.

COMPARAISON AVEC DU CUIVRE TREMPÉ.

Par CL. BUDIN, P. LUCASSON et A. LUCASSON,

Laboratoire de Chimie Physique, Faculté des Sciences de Paris, Centre d’Orsay, Orsay, Seine-et-Oise.

Résumé.

2014

Nous avons effectué alternativement sur

un

même échantillon de cuivre, des irradia- tions par des électrons de 1,5 MeV à2014175 °C et des trempes

en

atmosphère d’hydrogène. Après chaque irradiation

ou

trempe, des recuits étaient faits

en

vue de comparer les mobilités des défauts ponctuels qui recuisent

au

voisinage de la température ordinaire. Les déterminations

d’énergie d’activation ne permettent pas de conclure à une différence. Les recuits isochrones montrent qu’il existe toujours

un

décalage qui peut atteindre 30 °C entre les températures

moyennes des recuits dans le cuivre irradié (étape III) et trempé, le métal irradié recuisant à plus

basse température.

Abstract.

2014

Using the same specimen,

we

have carried out alternately irradiation with 1.5 MeV electrons at -175 °C and quencheing in a hydrogen atmosphere. After each quench

or

eachirradia- tion, isothermal

or

isochronal anneals

were

performed in order to compare the mobilities of the

point defects produced in each

case.

Activation energy determinations

are

not conclusive. Iso- chronal anneals show that after irradiation the specimen anneals in stage III at lower temperature

than after

a

quench.

JOURNAL DE

PHYSIQUE

TOME

26,

JANVIER

1965,

Principe.

-

Le but de ce travail est de compare les ein6tiques de recuits, entre

-

50 °C et + 100 OC,

du cuivre irradi6 par des electrons et du cuivre

trempe.

Conditions expérimentales.

--

Afin de r6aliser des conditions de recuits aussi comparables que possible, le meme 6chantillon est soumis alterna- tivement a une trempe et a une irradiation. La

technique de chauffage, la duree des recuits et leurs temperatures sont les memes d’une exp6-

rience à l’autre.

L’appareil utilise pour réaliser irradiations et

trempes sera decrit en detail par ailleurs. Nous n’en donnons ici qu’un schema succinct (fig. 1).

Un boitier métallique plat, de forme parallelepi- p6dique est rempli d’h6lium ou d’hydrogène pen- dant les experiences. Ses parois sont refroidies

par 1’azote liquide contenu dans un reservoir adja-

cent. Deux échantillons jumeaux y sont plac6s,

dont l’un est irradi6 tandis que l’autre sert de référence. Deux feuilles de cuivre de 25 microns

d’épaisseur ferment deux ouvertures qui sont vis-

a-vis sur les faces parall6les les plus rapprochees

l’une de 1’autre. Elles permettent a des electrons d’6nergie convenable de traverser le boitier et de

bombarder, en passant, un échantillon. Le faisceau d’61ectrons est délimité par un diaphragme de

cuivre rouge, d’ouverture carrée de 14 mm de cote. Ceci impose a l’échantillon irradi6 une forme

g6n6rale compacte, cependant que la bonne preci-

sion des mesures exige qu’il ait une certaine lon-

gueur. Il est donc realise de la faqon suivante, à partir de fils de cuivre Johnson Mattheys de puret6 nominale

-

indiqu6e par le fournisseur

-

de 99,999 %, et qui ont subi de nombreux recuits et trempes en atmosphere d’hydrogène : une lon-

gueur de 10 cm de fil de diametre. 0,1 mm est

détachée de son support de trempe et pli6e plu-

sieurs fois sur elle-même de fagon a former un zig-zag aussi régulier que possible et qui s’inscrive

dans un carr6 de 12 mm de côté. Deux 6chantillons ont 6t6 realises de cette façon. Les amenées de courant sont soud6es par point aux extrémités et les prises de tension a 15 mm de -chaque extremite.

Les diametres de ces fils de cuivre conducteurs sont respectivement de 0,5 et 0,1 mm pour l’un des 6chantillons (no 1), de 0,5 et 0,2 mm pour l’autre (n° 2) et ils sont fixes sur un cadre de

cuivre isole electriquement. ’

Les soudures constituent les seuls points d’at-

tache des échantillons. Une fois fixes dans le

boltier, ces echantillons subissent un recuit de quatre heures a 550 °C en atmosphere d’hydrog6ne.

Pendant ce recuit les parois duboîtier sont refroidies

par de 1’azote liquide. Les 6chantillons sont chauf- fés par passage de courant continu. La temperature

moyenne est contr6]6e par mesure potentiome- trique de la resistance de 1’echantillon.

Les mesures de resistances 6lectriques sont faites a la température de 1’azote liquide et par une mé- thode potentiométrique classique. Il nous a fallu,

dans ces experiences utiliser I’échantillon de r6f6-

rence comme «thermomètre» - pour corriger les

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019650026010900

(3)

FIG. 1.

-

Schema de l’appareil utilisé pour les irradiations.

(1) Tube accelerateur.

(2) Cryostat a azote liquide.

(3) Tube contenant de l’azote liquide.

(4) Support des 6chantillons.

(5) Boite a echantillons contenant de l’hydrogène

ou

de I’h6lium gazeux.

(6) Collecteur d’electrons.

(7) lllcran fluorescent amovible pour centrage du

faisceau.

(8) Diaphragme.

(9) Tube d’entr6e pour debit d’azote liquide.

(10) Tube de sortie pour debit d’azote liquide.

(11) Tube de remplissage de la boite a 6chantillons.

Sortie des fils electriques.

(12) Tube de refroidissement de la cible (7).

(13) Tube de refroidissement du collecteur (6).

(14) Vanne de la pompe secondaire.

(15) Boite

sous

vide.

resultats bruts des mesures selon une m6thode d6crite pr6c6demment [1]. En effet, la temperature

des 6chantillons dans 1’enceinte subit des fluctua- tions de l’ordre de 0,01 °C en des temps de l’ordre de la minute. Correction faite, l’erreur probable

sur les r6sistivit6s est inférieure £ + 5 X 10-12 Qcm.

Avant chaque irradiation, un écran fluorescent coulissant est interpose entre le diaphragme et la

FIG, 2.

-

Courbe de production des d6fauts (6chantillon

n 0 2).

o : Premiere irradiation.

A : Deuxi6me irradiation.

boite aux échantillons. L’acc6l6rateur d’electrons est alors mis en marche a la tension deceleration choisie et a tres faible intensité. L’examen optique

de la tache lumineuse f ormee sur 1’ecran permet

de determiner les meilleures conditions de focali- sation et de centrage pour obtenir un faisceau d’électrons homog6ne. L’homogénéité du faisceau est encore am6lior6e par un balayage. Apr6s ces r6g]ages préliminaires, 1’6cran fluorescent est esca-

mot6 et l’irradiation est faite immediatement apr6s,

avec les memes r6g]ages, mais une intensité plus

élevée du courant 6]ectronique. Pendant cette irradiation, la fixité de position du faisceau est controlee par 1’6chauffement de quatre thermo- couples chromel-alumel plac6s sur chacun des

quatre cotes du diaphragme carr6. Après traversee

du boîtier le faisceau d’electrons rencontre une

plaque collectrice reli6e 6 la terre par l’iriterm6- diaire de deux resistances de haute stabilit6 R1 et R2. Aux bornes de R1 est relie un microvoltmètre

enregistreur qui permet de contr6ler l’intensit6 du courant 6lectronique, sa constance dans le temps. Par integration graphique, cet enregistre-

ment permet de connaltre le flux total d’électrons recueillis.

Aux bornes R2 est relie un integrateur (1) qui

donne directement la mesure des charges collec-

t6es. Les r6sultats obtenus a partir de 1’un ou

1’autre appareil sont en accord a mieux que 0,3 % pr6s. La mesure precise du flux 6]ectronique qui ar-

rive sur les 6chantillons est faite a 1’aide d’une cage de Faraday, apr6s 1’experience.

Avant les expériences, le point a 1,67 MeV de

l’échelle des energies de l’accélérateur d’électrons

a ete fixe par les soins de l’equipe de l’accélérateur du laboratoire de Chimie-Physique a I’aide de la

reaction a seuil (y, n) du beryllium 9. Toutes les irradiations ont par la suite ete faites a la meme

energie de 1,5 MeV et avec une.meme intensite de courant 6lectronique (10 yA recueillis par le collecteur). En operant ainsi, la temperature.

(1) Construit par M. Pernot, mgenieur de l’accélérateur.

(4)

11

moyenne de 1’echantillon irradi6, controlee par sa resistance 6lectrique reste 6 - 175 °C + 5 °C.

Les fluctuations de temperature de plusieurs degr6s

sont dues aux fluctuations in6vitables du courant

electronique provenant d’une certaine inertie de

sa r6gulation.

R6sultats et discussion.

-

I. RÉSULTATS NE CONCERNANT PAS DIRECTEMENT L’ÉTAPE III.

-

IIS seront exposes et discutes plus en detail par ailleurs.

Cependant, nous donnons ici un aperçu de certains d’entre eux pour le cas ou, indirectement, ils pour- raient fournir au lecteur quelques indications sur

les conditions expérimentales, et tout particuli6re-

ment sur la nature des pieges pour les interstitiels, qui existent dans le metal utilise dans nos exp6-

riences. On sait qu’h la temperature de nos irra-

diations (- 175°C), selon les interprétations les plus communement admises, [2], les atomes inters-

titiels sont mobiles et peuvent etre pieges, soit par des impuret6s, soit par des dislocations. Ce pi6-

geage peut se manifester dans : la forme de la courbe d’augmentation de la r6sistivit6 6lectrique

en fonction du flux [2], l’importance du recuit

que l’on peut observer entre

-

175 OC et

-

50 OC (6tape II partielle) et peut-etre, comme le sugge-

rait Walker [2], dans 1’existence ou la non-exis- tence de 1’etape IV au-dessus de 100 °C.

Plusieurs irradiations, correspondant a des flux int6gr6s allant jusqu’à 1019 électrons par cm2 ont ete faites. Le diagramme de la figure 2 montre,

dans deux series obtenues avec le meme 6chantil-

lon, les variations de la resistance 6lectrique en

fonction du flux intégré.. Nous avons trace une

courbe continue qui passe le plus pres possible

des points expérimentaux. Elle a une allure para-

FIG. 3.

-

Courbes de recuits, isochrones pour divers taux d’irradiation. Chaque point correspond 4

un

recuit de

5 minutes a la temperature indiqu6e.

bolique et diff6re donc sensiblement de celle obte-

nue par Meechan et Brinkman [3].

L’importance du recuit de la résistivité elec-

trique dans 1’6tape II et 1’existence possible d’une 6tape IV sont illustr6s par le diagramme de la figure 3. Nous y avons trac6 trois des isochrones obtenues apr6s des irradiations par un flux intégré

de plus en plus important. On voit qu’après l’irra-

diation la plus faible (ApO

=

7 X 10"1° Qcm),

nous ne pouvons pas d6celer d’étape IV, le recuit

6tant presque complet a 100 °C. Pour une irra-

diation plus importante (ApO

=

15 X 10-10 Qcm)

une 6tape IV commence a apparaitre entre 150 et 200 °C. Elle est clairement visible apr6s une tr6s longue irradiation (Apf

=

22 X 10-10 Qcm). Afin

de mettre en evidence ]a variation de l’importance

des 6tapes II, III et IV en fonction de l’irradiation,

nous avons porte en ordonn6es du diagramme de

la figure 4 les resistivites disparues a chaque 6tape (voir fig. 5) : entre

-

175 OC et T, pour 1’6tape II,

soit Apn( p) ; entre T 1 et T2 pour 1’6tape III, soit Apiia(cp) ; au-dessus de + 100 °C, pour l’étape IV,

soit ApIv(p). La figure 5 montre comment sont

d6finies T 1 et T2 d’une part, Apn((p), Apm(p), Apiv(cp) d’autre part.

FIG. 4.

-

R6sistivit6 disparue a c]Taque 6tape

en

fonction

du flux d’61ectrons (6chantillon no 2).

On constate que l’étape II semble se saturer

tres rapidement : 1’asymptote se trouve à 3,5 X 10"1° Q cm environ. Si 1’on attribue l’étape I I a l’annihilation de paires de Frenkel apres d6pi6geage des interstitiels, on trouve que la con-

centration des paires de Frenkel disparues, c’est-

a-dire la concentration en pieges actifs, dans ce

domaine de temperature, est comprise entre .1,5

(5)

FIG. 5.

-

D6finition des diff6rentes 6tapes de recuit.

et 2,5 X 10--6 selon que l’on adopte, pour r6sis- tivit6 d’une paire de Frenkel, 2,5 X 10-6 Q cm

par % at. [4] ou 1,3 X 10-6 Q cm par % at. [5].

Cette concentration est en bon accord avec la pu- ret6 minimum specifiee par le fournisseur. II est

6galement possible que les nombreuses trempes et

les recuits subis par 1’echantillon avant qu’il ne

soit irradi6 aient contribu6 a augmenter sa puret6 [6]. Des mesures sont en cours, dans le but de contr6ler cette hypothese.

L’6tape IV crolt tres lentement. L’examen du

diagramme permet de comprendre que dans ses

experiences, talker [2], travaillant avec de faibles irradiation (Ap°

=

10-10 0 cm), ne l’ait pas observe, tandis que Meechan et Brinkman, par recuits d’échantillons pour lesquels

APO = 13 x 10-10 K2 cm

trouvent une 6tape IV importante. II est cependant possible que d’autres facteurs que la concentration initiale en paires de Frenkel

-

par exemple, la presence d’impuretés particulieres

-

interviennent dans la formation de l’étape IV. Fn eff et, il nous

est arrive, avec certains échantillons, de ne pas d6celer d’6tape IV, meme apr6s de tres fortes irradiations.

II. Rdsultats concernant 1’6tape III proprement

dite.

-

Ils comprennent : une étude d’ordre de

reaction ; une 6tude par recuits isochrones ; une

determination d’énergie d’activation.

a) Nous avons 6tudi6 l’ordre de reaction de

l’étape III, en faisant l’hypothèse que la ein6tique

de recuit ob6it a une loi de la forme : dA p Jdt

= -

ALlp0153 exp (- E / kT )

oii t est, la dur6e du recuit ; T sa temperature ;

E 1’energie d’activation du processus, A une cons- tante ; Ap ce qui reste a l’instant t de la r6sisti- vit6 APO induite par l’irradiation ;

oc

Fordro de

reaction.

Quatre irradiations y ont 6te consaer6es ; elles ont permis de tracer quatre courbes de recuits isothermes completes en portant les resistivity

restantes Ap en fonction du temps. Pour cela,

imm6diatement apr6s l’irradiation, 1’echantillon subit un recuit de 30 minutes a

-

60 °C. Apres

mesure du reste de l’augmentation de r6sistivit6 due a l’irradiation, l’échantillon subit les recuits isothermes proprement dits. Afin de nous assurer

que 1’atmosphere qui entoure 1’6chantillon ne

risque pas d’influer sur la ein6tique du recuit les

deux premières irradiations et les recuits isothermes

correspondant ont ete effectu6s sous atmosph6re d’hydrog6ne. Les deux derniers recuits isothermes

ont 6t6 faits sous atmosphere d’h6lium. Les resul-

tats obtenus sont comparables en tous points. La

courbe de la figure 6 montre, pour l’une de ces

experiences, les variations de log dAp/dt en fonc-

tion de log Ap.

FIG. 6.

-

Ordre de r6action de l’6tape III (6chantillon no 2).

La pente donne l’ordre de reaction a. On voit

qu’au debut du recuit l’ordre de reaction est plus grand. Il devient et reste Pgal a 2,25 pendant

presque toute 1’etape III. Le tableau I rassemble les r6sultats obtenus. Ils sont en bon accord avec

les resultats de Meechan et Brinkman [3] et avec

ceux d’Overhauser [7].

Avec le meme 6chantillon et en operant exacte-

ment dans les mêmes conditions, apr6s trempe de

TABLEAU I

(6)

18 650°C en atmosphère-d’hydrogène., nous obtenons

un ordre de reaction de 1,5 en accord satisfaisant

avec un r6sultat antérieur [8], compte tenu de 1’imperfection de l’échantillon no 2 (cf. Annexe).

b) Les etudes isochrones avaient pour but de savoir si les défauts r6ticulaires f ormes par trempe

et par irradiation, migraient ou non dans le meme

domaine de temperature. Llles ont consiste a faire

alternativement une trempe, suivie d’une s6rie

de recuits isochrones, puis une irradiation suivie de recuits isochrones identiques, et ainsi de suite,

de f acon a pouvoir comparer une trempe et une irradiation ou disparaissent, dans des intervalle de température correspondants, la meme resisti- vit6. L’alternance de ces opérations pr6servait

nos comparaisons des effets possibles d’une évolu-

tion des propri6t6s du metal a la suite des traite- ments inflig6s.

Sur le diagramme de la figure 7, nous avons port6 quelques isochrones obtenues avec 1’echantil- lon no 1. La courbe (a) correspond a une trempe en

FIG. 7.

-

Courbes de recuits isochrones (6chantillon no 1).

Chaque point correspond a

un

recuits de 5 minutes 6 la

température indiqu6e.

atmosphere d’hydrogène, qui a produit un accrois-

sement de la r6sistivit6 de 1,85 X 10-9 Q cm.

La courbe (b) a. 6t6 faite apr6s une irradiation aux

electrons qui a entraine une augmentation de r6sis-

tivit6 électrique Ap°

=

3,42 x 10-9 Q cm, de sorte que la diminution de resistivite qui correspond

a 1’etape III soit Apiu

=

2,2 X 10-9 Q cm. Elle est

donc a peu pres 6gale a la r6sistivit6 qui disparait

dans 1’etape principale de recuit du cuivre trempe.

Le diagramme de la figure 8 montre les courbes

derivees. On voit que le pic de recuit apr6s trempe

est A 26 OC, tandis que le pic de r6euit apr6s irra-

FIG. 8. - Courbes d6riv6es correspondant a la figure 7.

courbe (a) apr6s trempe.

- - -

courbe (b) et (c) apr6s irradiations.

diation se trouve a

-

4 °C. 11 y a un d6calage ATI

=

30 OC. Signalons que la reproductibilité

du pic d’une isochrone est a 1°C. pr6s.

L’exp6rience montre d’autre part que le sens

du d6calage observe ne depend pas de ]a concen-

tration en d6fauts apr6s irradiation. Les courbes c

des figures 7 et 8 correspondent a une irradiation

plus faible (A pO * 1,64 X 10-9 Q cm).

Le d6calage a diminue mais est encore de 18°C.

Ajoutons que si, a partir de nos faisceaux de

courbes isochrones expérimentales, nous extrapo.

Ions le lieu des points d’inflexion vers des concen-

trations tres faibles (au point qu’elles ne permet-

traient plus de tracer d’isochrones experimentales)

nous trouvons un 6cart minimum ATimin = 13 °C,

encore supérieur d’un ordre de grandeur aux er-

reurs de trace des isochrones.

FIG. 9.

-

Courbes de recuits isochrones (6chantillon no 2).

Chaque point correspond a

un

recuit de 5 minutes a la

temperature indiqu6e.

(7)

14

Signalons enfin que cet ecart de temperature

des points d’inflexion ne depend pas des caracté-

ristiques g6om6triques de 1’echantillon. Sur les

diagrammes des figures 9 et 10 nous avons trace les isochrones et les courbes d6riv6es obtenues

apr6s trempe (Ace

=

1,7 X 10-9 H cm) et apr6s

irradiation (ApO = 1,57 X 10-9 Q cm) de l’échan- tillon no 2 moins

«

parfait)) que le precedent : les

FIG. 10.

-

Courbes d6riv6es correspondant a la figure 9.

-

Courbe apr6s trempe.

- - -

Courbe apr6s irradiation.

prises de tension etaient plus grosses (diam6tre

de 2/10 mm au lieu de 1/10 mm) et plus courtes

de sorte que pendant les chauffages, les gradients

de temperature etaient plus prononcés (cf. note annexe). Le point d’inflexion de l’isochrone obtenue

apr6s trempe est ici a + 14 OC, tandis que celui de l’isochrone obtenue apr6s irradiation est à - 4°C. Les points d’inflexion sont distants de T

=

18 OC, en excellent accord avec le résultat

precedent pour les memes taux d’irradiation

(1,64 X 10-9 Q cm et 1,57 X 10-9 Q cm respec-

tivement).

c) Nous avons determine les energies d’acti-

vation en faisant des changements de temperature

au cours d’une s6rie de recuits isothermes, (comme

dans la premiere partie). Avant ces recuits iso-

thermes, J’échantillon a subi apr6s l’irradiation

un recuit pr6liminaire de 30 minutes a

-

60 °C.

Afin de vérifier que la presence d’hydrogène dans

1’enceinte experimentale ne modifiait pas les resul-

tats, nous avons fait une irradiation sous helium,

suivie de recuits isothermes a 3 °C et a 15 OC. Nous

avons obtenu E

=

0,69 eV. Nous avons ensuite

irradi6 le meme échantillon sous hydrog6ne. Quatre

isothermes successives apr6s une irradiation ont donne 0,63 eV, 0,71 eV et 0,74 eV. Apr6s une

seconde irradiation, deux isothermes ont donne

0,69 eV. Les resultats sont rassemblés dans le tableau II. Si l’on fait l’hypoth8se que toute

6tape III est due a un processus unique, on peut

TABLEAU II

prendre : EIII

=

0,71 :f: 0,03 eV. Il importe de

noter ici que ces determinations d’6nergie ont 6t6

faites sur le moins bon des echantillons cites prece-

demment. Il existe donc un d6calage de son 6chelle

des temperatures (mesuree par sa resistance élec-

trique) par rapport a celle des 6chantillons qui ont

servi a determiner les energies d’activation dans les recuits apr6s trempe. Avec ceux-ci, nous obser-

vions le point d’inflexion des isochrones a 33 °C au

lieu de 14 °C (voir note annexe). L’erreur sur la temperature, en prenant pour reference les échan- tillons utilises uniquement pour la trempe est donc

AT

=

19 °C.

Pour trouver les energies d’activation, nous

avons utilise la relation :

où 1 et 2 d6signent deux isothermes successives

et (dAp/dt), et (dApldt)2 les pentes des tangentes

au point commun. Comme T, - T2, les décalages

de temperature sont identiques. Si l’on pose

AT, AT2 = AT et T 1 N T2 = T il vient AF,IE 2A TI T

=

0,13 soit AE

=

0,09 eV (la meme

relation pourrait etre utilis6e si l’on connaissait la valeur du d6calage absolu en temperature).

De sorte qu’aux fins de comparaisons avec les energies obtenues apr6s trempe, il faut prendre

Nous avions trouve, que les recuits apr6s trempes

conduisaient aux energies apparentes de migration suivantes, au voisinage de la temperature ordi-

naire pour les trempes dans l’hydrogène :

pour les trempes en atmosphere d’h6lium :

avec le meme 6chantillon.

(8)

15

Compte-tenu de la precision des déterminations

d’energie il semble difficile de conclure de cette

comparaison, a une différence de nature des def auts.

Conclusion. - Les resultats obtenus dans 1’etude de 1’6tape III de restauration de la r6sistivit6 6lec-

trique du cuivre irradi6 nous montrent que le

point d’inflexion des isochrones se trouve toujours, quelle que soit la concentration en atomes d6plac6s,

a plus basse temperature que le point d’infleXion des isochrones de recuit du cuivre trempe. Les

ordres de reaction des processus correspondants

sont respectivement 2 et 1. Or, il est ais6 de verifier que pour un d6faut réticulaire donne, l’isochrone

correspondant a une reaction du second ordre,

toutes conditions étant 6gales par ailleurs, se

trouve a plus haute temperature que l’isochrone

correspondant a une reaction d’ordre 1. C’est toujours le contraire que montre Inexperience. Par suite, si 1’on admet que chacune de ces 6tapes de

restauration est due a un processus unique, on

est amene a conclure que ce d6faut reticulaire n’est pas de meme nature dans le cas du cuivre trempe

et du cuivre irradi6. Cependant, si l’une ou 1’autre

de ces étapes de restauration 6tait due au mouve- ment de deux ou plusieurs sortes de d6fauts r6ti- culaires (par exemple interstitiels et bilacunes

ou bilacunes et lacunes), il serait possible que

cette difference de temperature puisse etre expli- qu6e malgr6 1’existence d’un def aut r6ticulaire

commun.

REMFRCIEMENTS. - C’est un plaisir pour nous de remercier N lle Y. Caucheis, Directeur du Labo-

ratoire de Chimie Physique, de l’intérêt qu’elle

a manifest6 pour ce travail. L’un de nous (P. L.)

remercie le Docteur R. M. Walker pour nombre de discussions et d’encouragements. Ce travail

n’aurait pn etre mene a bien sans 1’esprit de colla-

boration et le dévouenlent de l’équipe de l’accé-

16rateur du Jaboratoire, dirig6e par M. Boivin,

que nous remercions vivement, ainsi que M. Four-

mann et M. Pernot. M. G. Lelogeais a assure la

lourde tache de la realisation et du montage du cryostat et nous 1’en remercions bien sincerement.

Manuscrit reçu le 24 juillet 1964.

NOTE ANNEXE 1. Gdn6ralit6s.

-

Dans nos dispositifs expé-

rimentaux, lorsqu’un 6chantillon plong6 dans une atmosphere d’hydrogène est chauffé par passage d’un courant 6]ectrique, l’énergie calorifique est dissip6e a la fois par la conductjbilité thermique ,

et ]a convection du gaz, ]e rayonnement de 1’echan- tillon et la conductif;ilit6 thermique des amenees de courant et des prises de tension. Avec les échan- tillons eirculaires utilis6es pr6c6demment par

nous [8] seule la conductibilité thermique des prises de tension tendait a produire une r6parti-

tion de temperature non uniforme. De fait, lorsque

les échantillons 6taient port6s au rouge sombre,

leur couleur 6tait homog6ne sauf sur une longueur

de 2 ou 3 mm au voisinage des prises de tension.

Les longueurs totales etaient de 100 mm environ.

Quelques hypotheses tres simples sur la r6parti-

tion des temperatures nous avaient amenes à conclure que l’influence de cette heterogeneite

de temperature était ngligeable. Cette conclusion 6tait 6tay6e par les resultats expérimentaux obte-

nus par Cuddy et Machlin [9] en ce qui concerne

les energ’es de formation et de mouvement des

lacunes dans l’argent, et par F. , Denayrou sur 1’6nergie de formation des lacunes dans le pla-

tine [10].

Dans les experiences de trempes et d’irradiations simultan6es relat6es dans cet article, les échantil-

Ions doivent satisfaire 6 des conditions de longueur maxima, pour la precision des niesures, et d’encom- brement minimum, en raison de la dimension rela- tivement reduite du faisceau d’61ectrons. Cela

conduit a adopter une forme en zig-zag et rend

leur fabrication tr6s delicate. Il en r6sulte que les echantillons peuvent etre plus ou moins parfaits.

Ces imperfections, dues a la fabrication, se tra-

duisent par des hétérogénéités de temperature pendant les recuits. II importe ici de savoir dans quelle Inesure ces hétérogénéités peuvent modifier

les resultats experimentaux. L’exp6rience nous a

montre que ce sont les courbes de recuits isochrones

qui mettent le mieux en evidence 1’effet de ces

hétérogénéités. Dans ce qui suit, pour alléger le texte, nous appellerons :

Ace : les courbes de recuits isochrones apr6s trempe, Api : les courbes de recalls isochrones apres irra-

diation.

2. Influence sur les courbes de recuits isochrones.

Dans ce paragraphe, nous nous proposons :

-

d’évaluer de façon approchpe a l’aide de quel-

ques hypotheses simples, comment les h6t6ro- g6n6it6s interviennent dans 1’allure g6n6rale des

courbes de recuits isochrones. (Notons que le calcul exact n’est pas possible en raison des diffi- cult6s experimentales pour determiner la r6parti-

tion des temperatures).

- de determiner ces effets expérimentalement

par comparaison avec des references.

Un premier effet des hétérogénéités de temp6-

rature est de d6caler les courbes de recuits iso-

chrones vers les basses temperatures.

(9)

16

a) ÉVALUATIONS, 1)ANS LE CAS DE L’ÉCHANTIL-

4ON N9 2.

-

Soit un 6chantillon AB, les prises

de tension étant en A et en B (fig. Ala). L’examen

FIG. Ala.

-

Forme des 6chantillons irradi6s n° 1 ot n°2.

optique de l’échantillon chauffé au rouge montre

qu’il est a peu pres homog6ne sur toute la longueur ab la temperature d6croissant jusqu’A

extinction du filament en A et en B dans les

parties Aa et bB (fig. A1&). Si nous chauffons

FIG. Alb.

-

Forme de la répartition des temperatures de

l’échantillon n° 2 lorsqu’il est chauff6

au

rouge.

1’6chantillon dans le domaine de temperature

voisin du point d’inflexion de 1’etape III, nous

pouvons admettre que la r6partition des temp6ra-

tures aura une forme affine de celle reprpsentée

sur la figure A1 b (fig. Aic). Pour faire les calculs,

nous avons sch6matis6 cette r6partition (fig. A1c) :

nous supposons la temperature homog6ne, 6gale

FIG. A1c.

-

Une approximation vraisemblable de la r6par-

tition des temp6ratures pendant un recuit de 1’echan- tillon no 2.

- - - -

Forme approchée de la répartition.

representation simple de cette r6partition.

a Th, sur la longueur ab et d6croissant lin6airement

jusqu’à

-

100°C sur les parties Aa et bB. La température des points froids A et B a ete choisie

le plus vraisemblablement possible par comparai-

son avec ce qui se passe quand on chauff e 1’echan- tillon au,rouge.

Température moyenne.

-

Un calcul-.simple de

la r6sistivit6 moyenne de 1’6chantillon pour cette

r6partition permet d’avoir la temperature moyenne Tm que l’on mesurerait expérimentalement. (Rap- pelons que dans nos experiences, la temperature

de recuit est d6termin6e en mesurant la r6sistivit6 de 1’echantillon par une m6thode potentiomé- trique). Nous trouvons ainsi, avec la r6partition choisie, Tm = 11°C.

Tempirature efficace.

-

Le choix de la tempéra-

ture Tm (dont le calcul est base sur la lin6ai-it6 r6sis-

tivité-température) comme température de recuit

des défauts ne serait pas correct, leur vitesse de

migration ne suivant pas une loi lin6aire mais 6tant

proportionnelle a exp [- Em/kT]. Il convient donc de définir une temperature efficace T, par la relation :

où: l

=

longueur de l’échantillon ;

Em

-

energie d’activation du processus sup-

pose unique ;

T(x) = repartition des temperatures.

L’int6gration graphique donne Te

=

27 °£, pour Em

=

0,7 eV, ce qui montre un d6calage du point

d’inflexion de la courbe experimentale (tracée d’apr6s la mesure de Tm) par rapport a celui de la

courbe vraie de recuit (1’echantillon ayant une temperature efficace de 27 °G) 6gal a 16 OC vers

les basses temperatures.

Longueur efficace.

-

L’examen de la figure Aid

montre qu’on peut aussi, au lieu d’une temperature

FIG. Aid.

-

Valeur de exp [- EmikT(x)] le long de 1’6chantillon pour la r6partition repr6sent6e sur la figure Alc.

efficace, définir une longueur efficace de grandeur approximative ab, ceci en raison de la d6crois-

sance tres rapide de l’exponentielle

en fonction de x dans les parties Aa et bB. Dans

le domaine de temperature de 1’etape I I I (- 40°C;

+ 40 OC), il est vraisemblable de supposer que la

longueur ab of la temperature est homogène varie

peu et que tout se passe comme si un 6chantillon

plus court recuisait : c’est done la température-Th

(10)

17

qu’il faudrait considerer comme temperature vraie

du recuit. Le décalage du point d’inflexion des isochrones experimentales vers les basses tempe-

ratures est alors de 19°C.

b) DÉTERMINATIONS EXPÉRIMENTALES.

-

II eSt

possible de determiner expérimentalenlent les d6calages calcul6s precedemment d’une fagon approximative. Pour cela, nous prenons comme reference une courbe Ape faite avec un echantillon excellent (2) de nos experiences de trempe et nous la comparons a une courbe Ape faite par exemple

avec 1’echantillon nO 2 (fig. A2) : le d6calage des

FI G. A2.- Courbes A po°de recuits isochrones apres trempe.

o : Courbe faite avec une excellent 6chantillon de

nos

experiences de trempe.

A : Courbe faite

avec

1’echantillon nO 2.

Les fl6ches indiquent les points d’inflexion.

points d’inflexion est de 19°C. (Les 6valuations avaient donne 160 ou 190 suivant les hypotheses faites, ce qui est en bon accord avec Ie d6calage experimental). Nous constatons d’autre part que, malgr6 le d6calage, 1’allure des isochrones est

identique a une correction AT de temperature pr6s.

Dans ce qui pr6c6de, nous avons pu determiner le d6calage de temperature pour les courbes Ape

parce que nous avions des courbes Apo de réfé-

rence, celles obtenues avec les echantillons de nos

experiences de trempe. 11 s’agit maintenant de determiner le d6calage pour les courbes Api. Lors

d’une trempe, la temperature n’est pas uniforme,

donc la concentration en d6fauts trempes non plus, tandis que la concentration initiale en défauts est homog6ne dans un echantillon irradi6. Par suite,

il n’est pas evident a priori que ce decalage soit

($) echantillon deux fois plus long que

nos

6chantillons irradi6s,

avec

des prises de tension de diametre deux fois

plus petit.

identique a celui determine ci-dessus pour les courbes Ape. Nous sommes donc partis du r6sultat expérimental suivant : Consid6rons les échantillons

no 1 et no 2. La figure (A3a) montre un d6calage

des points d’inflexion des courbes Ape de 12 °C et la figure (A3b) donne un d6calage des points d’in-

FIG. A3a.

-

Courbes Ape de recuits isochrones aprbs

FIG. A3b.

-

Courbes A pi de recuits isochrones apr6s

irradiation.

flexion de 12 °C pour les courbes Doi. Ainsi les

courbes Api des échantillons no I et no 2 sont deca-

lees l’une par rapport a 1’autre du meme AT que

les courbes Apo de ces memes 6chantillons. Par

suite nous admettrons que, si nous pouvions com-

(11)

18

parer les courbes Api des echantillons nO 1 ou nO 2

avec une reference d’irradiation, nous aurions les memes d6calages de temperature que ceux trouves

au paragraphe precedent lors de la comparaison

des courbes Ape.

L’examen de courbes telles que celles represen-

t6es sur ]a figure A2. nous a montre que l’on peut, toujours representer le d6calage T par une relation

approch6e de la forme :

T m etant exprim6e en OC,

ou k est un parametre experimental qui est d’au-

tant plus petit que 1’6chantillon est meilleur. Ainsi,

nous avons trouve : pour l’échantillon no 1

pour 1’6chantillon no 2 (fig. A2)

Un deuxi6me effet de l’hétérogénéité de tempe-

rature est de diminuer la pente des courbes de

recuits isochrones ; en eflet, les bords de l’échantil- lon etant a une temperature moins élevée recuisent moins vite. Cet effet est faible et intervient surtout dans la derni6re partie des isochrones.

Signalons enfin que, si la non homogeneite de temperature de 1’echantillon a des consequences particulierement visibles sur les courbes de recuits

isochrones, elle n’est pas sans modifier 16g6rement

la forme des isothermes, et il pourra en r6sulter de petites erreurs dans la determination des ordres de reaction (qui paraitront 16g6rement plus forts)

et des energies d’activation. Ces effets, cependant

tres faibles, seront discutes par ailleurs plus en

detail.

3. Conclusion.

-

Nous avons montre dans cette

annexe que :

a) Les courbes Api et Apo sont d6cal6es par

rapport a celles obtenues avec un 6chantillon plus parf ait.

b) ce decalage est le meme pour les trempes et

les irradiations ;

c) ce d6calage ne modifie pas la forme des iso-

chrones ;

d) celles-ci sont simplement d6plac6es dans

1’6chelle des temperatures selon une aNnit4 ; e) dans le domaine de 1’etape III, c’est-a-dire (- 40 -C ; + 40 -C), il suffit en premiere appro- ximation de d6caler les courbes experimentales :

de 7 OC

vers

la droite pour 1’echantillon no 1 de 1 9 °C

vers

la droite pour 1’echantillon no 2.

BIBLIOGRAPHIE [1] BUDIN (Cl.), LUCASSON (A.) et LUCASSON (P.), J. Phy-

sique, 1964, 25, 751.

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[8] LUCASSON (P.), LUCASSON (A.), BUDIN (Cl.) et DE-

NAYROU

(F.), J. Physique, 1963, 24, 508.

[9] CUDDY (L. J.) et MACHLIN (E. S.), Phil. Mag., 1962, 745.

[10] DENAYROU (F.), Diplôme d’Études Supérieures, 1962,

non

publié.

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