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I. INTRODUCTION. 40 K etc. Ls deuxième composant

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(1)

LA POLLUTION

de

DOUEIFf DR. S C SZABO ARPAD

courra

D'ÉTAT POUR L'ÉNERGIE NUCLÉAIRE

Institut d'isotopes Stables Laboratoire de Radioactivité

I . INTRODUCTION.

L'importenco des etuues sur l a p o l l u t i o n radioisotopique du iailiâu environnant s ' a c c r o î t considérablement eu cours des dernières fcj;nées, coi:;.:.i8 conséquence ds 1 extension de l ' u t i l i - sation de l ' é n e r g i e n u c l é a i r e .

I l est bien connu que l a pollution radioisotopique du milieu environnant se compose de deux f a c t e u r s : Le premier

facteur e s t l s r a d i o a c t i v i t é n a t u r e l l e et l e deuxième e s t l a r a d i o a c t i v i t é a r t i f i c i e l l e . Le premier composant e s t produit par l e s éléments r a d i o a c t i f s n a t u r e l s , p r é s e n t s dans l a croû- te t e r r e s t r e : 2 J 3U , 2 2 6llaf 2 3*Th, 40K e t c . Ls deuxième compo- sant apparait cos&;e conséquance dos u t i l i s a t i o n s pacifiques de 1 énergie nucléaire et des experiences avec l e s bombes a t o - miques.

Le composant naturel a présenté longtemps un aspect con- stant tant concernant l a d i s t r i b u t i o n t e r r i t o r i a l e , que son i n t e n s i t é . Las radionuclides a r t i f i c i e l s a r r i v e a tous l e s points de l a t e r r e à t r a v e r s l a stratosphère e t produisent l a contamination t r è s variable de l ' a i r atmosphérique, du s o l , ces eaux s u p e r f i c i e l l e s , de l a végétation e t par l e s chainss d alimentation aussi des organismes animales e t humaines.

De nos jours 1 é c h i l i b r e séculaire des éléments r a d i o - a c t i f s naturels dans le milieu environnant se modifie c o n t i - nuellement a cause des a c t i v i t é s humaines. Les grandes p r o - portions des éaploatation3 àes minéraux r a d i o a c t i f s ont comme conséquance l ' a p p a r i t i o n a c c i d e n t e l l e des éléments r a d i o a c t i f s ;

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en sout 1'uranium, le thorium, avec leur produits de decin.t9gr3t.ion, dans les bássins naturels d 'eaux, dans la vegetation et dans d'autree organismea vivants, quii sont en liaison avec 1'alimentation de 1 полипе,

Ьез eaux de precipitation qui ont lavé 1ез roches sté- riles eccimulée aux lieux ďéxploatation uraniphére, produirent рьг leur écouleiaent, dana les rivieres, 1'apparition des

concentrations augiaeiitées d'uranium et de radium dans les eaux supérficielles.

De тёкэ, l'écoulemont, dans los rivieres, des e&ux.ré»

siduaires des unitás nucléiiires, represent e une source de pol- lution redioisotopiqus du ailien* Líais aussi les eaux rési- duaires inôustrielles nonradioactives, écoulée cs^ns les bas- sins naturelřs d'eeu, cnt pu provoqués la pollution radioacti- ve des aaux, par la modification de la solubilité des

rais radioectifs. Ainsi la dissolution des sels d'uranium et ô. e radium est acceleráé dans les eaux ayant une acidita ал une alcaliníté augments'© • L augmentation de la concentration des io^s de sognesiuni, de calcium et c*e sodiuia provoque la dissolution СЪЭЙ «Tiineraia d'uraniuia par la formation аез sels doubles de typa JÍWCQ...UO., /QQ-J^, Les cations ayant le rayon ionique est ssHiblablG «i colui de radiuu, ex. Ba ', РЪ , Sr" ,

<a++, intensifient la dissolution áu radium, par la diminution ÔQ son ebsorbtion sur les parois scliďe's.'du trace soúterraih des eaux souterraines par les eaux:résiduáires i.nduet--Í3lle3

Й G U S S Í un role particulier pour lä uissolution des sineraux rbdiosctifs. La potenťiel redox E^, défini par lá foraule bien соплив de Nernst: :

0,058. /ox/

E

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= B

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ou E = le potential redox normal; n •• la valence de l'ion, determine la solubilcté dal'uranium dans lea eaux souterŕai- nes. Quand Eh est augmente, l'uraniua ss trouve dans lá forse hexavalento. soluble аапэ láaú. Quand Efa diminue, í'uraniua posse a sa forma teravalente trés peu soluble.dans I eau. Par

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i

ces phénomènes on peut changer donc «uasi la radioactivité dos eaux naturelles.

La composant e r t i f i c i e l de la pollution radioisotopiquc du milieu environnent est représenté premièrement par les

produits de fission provenant des explosions des bombes atomi- ques« Ces pro duits parviennent dsns notrs milieu de la s t r a t o - sphère par diffusion et par l'intermédiaire des precipitations atomiques, Ces pro duits parviennent âans notre milieu da la .stratosphère par diffusion at par l'intermédiaire des preci«»

pitations atmosphériques«

Par les phénomènes de concentration sélective de quelques radionuclides dans les eaux naturelles contaminées, par l e s organismes aquatiques ou par les végétations, les radionuclides peuvent Être incorporés dans les organismes humains en concen- trations plus élevées. On s e n que les planktons concentrent les ions de Zn-65, ou Sr-9O j.^00 fois. Dans le jaune d'oeuf des oiseaux aquatiques on a observé l'accumulation de P-32 1,5 million f o i s . Les radionuciides peuvent entre concentrés dans les plantes agricoles et après, indirectement, i l s peu- vent passer dans le l a i t et dans la chair des animaux et aussi dans l'organisée humain. Les effets de ces chaines d'alimen- tation doivent "être considérés pour la mesure de radioprotec-

tion de la population.

En tenant compte de ces considérations, nombreuses labora- toires de tout le mono s'occupent systématiquement de ces pro- blèmes. Dans le laboratoire de radioactivité de l ' i n s t i t u t des Isotopes Stables de CLUJ-Rouiüsnie ces recherches concernant la pollution racücisotopique du milieu environnant ont coEEencé i l y a 20 année. Lee donnéec expérimentales concernant les eboundar- ces radioisot- piques naturelles et a r t i f i c i e l l e s , dans l e s

différents facteurs du c i l i e u environnant de Roumanie, ainsi que les études de la répartition de ces r&dionuclides et as la correlation de leur E-igration avec les facteurs météorologi- ques et géochiiniques ont obtenu une valorification scientifi~

que et pratique soutenue. Ces données forment la base de breuses publications de co laboratoire.

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Dans l e cedre йэ се rapport nous présentons une coui'te consideration éur ICE principales csmctcrriatiquse Oos mí v bo- dies experimentales utilisóss par ncua, qui ont été ůácrites dans des publications antér-iuureo, et, sur quelques donnsos

concsrnant la pollution raflioisotopiqus du cilieu environnant, аапэ notrs pays.

1. - Pour loi>_äps3£e_ áu__rjňon nous avona éÄp6r.iľäic-ntí5 trois Ľi«lhod<-s« /l/i

- La pi-eaišro íuéthodo uíili^e и.Г;3 c im Libra á ' i o r . i s o t i c i couple avec un electrode t r e \.yps \;..ilxf. Le ВС!;.:ЬУ á\i ^oiiio^e ost

é sur l a F i g . 1*

F i g . 1» Ls ЕСЬЙ-ЛЗ du .•/••\ritago ď i n u t a l l a t i o n o chscibr

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L installation realises róinit dans un enseiable porifitO.fi la chftuilivc d ionisation, les т;.,уг;\;х de dóôŕccLv :;cnt du gas, 1 'electroiíí.í J1;; et les stcbili. ••. ď/úrs ds tension et fcussi 1 áta- 1 ó ii. KOIÍCIE -íle r ň :H •;:;!, servant pcjr la rdcalibi\')tion d'n^cureil a'/a at chaqus Ľés-ure.

- La ôcusicnic iäóthodc •. . il:.sé une chaabre de scir.t i lia- t i on avec cristfäux d.„> ZnS, г o upi аз avec un photouulti- p.lic4tcur et un coitptsur ô. "i^pulyions. Dsns la Fíg. £, est d o tiná le schéma de principe de cette inať-silatior. J

Fig. 2. Le echcír.:?. a; I*instal2ation du jaeaurea clu rudou par stintillafion»

Ľétollonage čs l'cppaveil ao fait avec una solution de ŕ

- La troisiBbe réthodG a úté frppli^uÓG pcur la d éterm nstiou QG 1G conce:itrt.--.ion du radon.dans I ' a i r :«г^ол;>Ьаг1 Le pri ne i рз de cette'methods e s t trds s í n p l o ; I a i r .-.-s pi r á

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a l'aide d'une pompe est obligé de xraverser une membrane filtrante sur laquelle se disposent les descendants radio- ec.ifs du radon, le RaA, Ra3 et RaC, dont 1s concentration est déteriné s l'aide d'un compteur alpha & s c i n t i l l a t i o n .

L'aspiration d'air se fait pendant t r o i s heures, néces- saire? pour l'établissement ds l'échilibre dynamique eDtre l'accumulation et la désintégration des descendants alpha- actifs du radon. Le calcul d'activité se f a i t par l ' a p p l i - cation de 1Q foraule connue de Bateiaan / l / que a 1 'échi?4bre, prend la suivante forae ci^ple;

= 5,95. Ci/1

ou Q N V

Rn = la concentration du radon en Ci par l i t r e

= le numéro ü'impulsions enregistrées /sans fond/

= le débit de pompage en l i t r e s par haure

= l ' e f f i c a c i t é de mésuragej £ = la rendement de f i l t r a g e

2. - Le rsdiuic a été déterminé indirectement par l e do- sage ration accumulé dans l ' é c h a n t i l l o n . Le radium se précipite de l'eau cccur.c- sulphate avec s or. antreneur nonisotopique, lt bariuns. Le suiphate est alors solubilisé en fondant avec l e s carbonates alcalines. / S /

3. Le_ dosage^d.s. l'uraniua a été r é a l i s é par la méthode fluo.ri_etrique, en cnuparaEt Is fluorescence das perlas ob- tenues avec fluorure de sodiua avec celles obtenues avec col- les obtenues avec une série de standards, en u t i l i s a n t une source le lumière u l t r a v i o l e t t e .

4» Lg_thorium a été déterminé par la méthode spectroise- trique en u t i l i s a n t le reactif thoron / 1 4 / . La séparation du thorium de l'échantillon se f a i t par coprecipit&tion avec ?.e caleiua et magnesius sous forae ds phosphates. Nous avons

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utilisé un spa et rouie tre universeller Zëiss;type U8-i. La sensibilité de la method« est 2«10~t' g ïh par liti/e«-

L abondance du.thorium dans les sols a été déterminée indirectement par la séparation radiochiaiique de son produit de désintégration îîsTh,^ et la aésure de la radiation béta da celui la.

5» - La^dé-terainay.£n_dujJC-.4O se fait par la précipita- tion du potass.ivia avec le reactif Ealignost et le dosage, indi- recte par nésure du boron par spactrophbtometrie. Dans le pré- cipité de tetraphenilenborat, de potassiuia le potassium se trou- ve en rapport stceçhiemetrique avec.le bér'on. Le calcul de la concentration du K-40 3e fait étant connu èon rapport constant dans les sels de potassium. /14/j /IS/.

6. - Le radioplomb a été déteérainé par le coaptage des radiations de son. diàcsndat bétaactif 3i-210 qui se sépare du plocib radiochiffliquesent'après 1,5 mois quand l'échilibré ra- dioactif est établi.

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7. - La d^teruiinatijn^des_ actiyités globales.'-beta~f dans l ' a i r atsoapheriqu-s, âens les pr'acipi'tstions et dans les végétations, a été réaliséo par une installation de co.spta- ge équipée avec un coapteur Geiger .Hüller frontal ayant une fe- nêtre 2,5 mg/cs à'épaissûQr et aussi une installation en mon- ts£a d'anticoincidence periaettant la réduction du fond de coiap- tage,Four l'étalonnage on a u t i l i s é des. standards sOAides"en Sr-9Û + ï—'90* Leô-mesures ont. été effectuées, en cplleçtant1 l e s échantillons journaliti-ament d'uhe superficie de l a *

Pour la détermination de l ' a c t i v i t é globale du sol et d'autres échantillons solides on a réalisée une installation simple basés sur l'application d'une couche infiniment grosse, quand l ' a c t i v i t é aésuré ne dépend pas de la quantité totale,:

d'échantillon. /Fig. 3 / . -

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Fig« 3« Le schéma de mesure des échantillons de sol«

L'installation est étalonnée par dej standards solides P U contenu de Sr-9O+ï-9O. La Fig. 4 montre la courbe d'étalonnage ùs cette installation.

Fi&« 4» Diagremme d'étalonnage pour les activités du sol.

6.-Pour l'analyse radioisotojjique. des échantillons du mi- lieu nous avons utilisé des méthodes très variées.

Les composants gamaiaactifs étaient identifiés par la spe- ctroetrie gamaa en utilisant un spectrornètre gacuaa SAIP type GPI-3 a cristal de Kal /II/ de 25 x 25 am.

L'analyse radioisotcpique a été effectuée aussi par la méthode de Chromatographie, en utilisant des résines échan- geures d'ions. /10/, /18/.-

Par cette méthode les composants ont été fractionnés en trois groupes: Par l'acide chlorhyûriqua 12 2£ nous séparons les cations qui donnent combinations complexes négatives, en passant la solution à travers une résine anionitiqxie.

Les ions alcalins et alcalinoterreux, par ex. Cs-137 et Sr-90 ont été séparés sur une résine cathionitique par élution avec solution taapon d'acide fcaiique. Les Fig. 5 et 6 montrent les chromatograsmes des radionuclides séparés par cette aéthode 41

Fig.5. Chromatograainie des composants complexes nogatifs«

Fig. 6. Chroai3togramüi de Sr-90 et Cs-137.

Pour effectuer rapidement ces analyses nous avons réalisé un appareil pour la collection automatiqus des échantillons d*.

élution; cet appareil a été breveté connae invention.

La change des éprouvettes collectrice est commandé par '}3 un fascicule de rayons gsauaa sens contacts. /19/. Le Fig. 7

montre le scheue de cet appareil.

Fig. 7. Le schéma du chroaatograph a commande radioactive, il

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9* fin outré des méthodes mentionnées d'abord, on a utilisé encore quelques méthodes rediochia-iquae P O P U la séparation et la mesure des composants radioactifs dans les différents facteurs de milieu. /8/, /16/.-

10. Pour assurer un contrôle.contunu du la pollution radioisotcpique des eaux potables, nous ovone réalisé un appareil automatisé. La Fig. 8 dcnna le schema de cet

appareil. Cet avertisseur sigr.alise à la distance l'appari- tion d'une limite de contamination, prédéterminé et, par la déconnectation automatique au pompage, Sapéche la conta«

mination du systeaa des tuyau.des villes. /13/. La Fig. S donne le schéma de cet appareil«

Fig. 8. Le schéma de l'avertisseur de contamination d'eaux potables.

III, BÉSULTATS ET DISCUSSIONS.

1.- Le fond naturel de la radioactivité de« sources d'eaux et des rivieres de Roumanie est situé an général au dessous des concentrations maximales admissibles pour les eaux potables. Seules quelques eaux minérales radio- actives /ex. Bsins d'Hercule/i constituent des éxeptiona.

/9/. Ces eaux sont utilisées dans la cure balnéaire et ne s sont pas consommées continuellement par la population; il y en a aussi les sources d'eaux émergeantes daris les so- nes avec manifestations radioactives. /15/. /18/ /il/.

Également, la pollution rsflioisotopiqùe des eaux superficielles de Roumanie avec les radionuclides arti- ficiels se trouve beaucoup au dessous de la limite maxi- male admissible, en variant entre 5-^50 pCi par litre.

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lia Fig. 9 o~fre une image générale de la répartition

•territoriale des eaux radioactives naturelles, étudiées en Roumanie«

Fig. 9. La distribution géographique des eaux radio- actives étudiées on Roumanie.

* Élevé /au dessus 10 nCi/; * Uoyenae /5-10 nCi/; O ?o~

pit /1-5 nCi/ o Avec Ra et Ü ;;

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Les données de ces études ont été valorifiées en l i ~ b sison avec nombreuses constuctions de systèmes d alimenta-

tion des villes avec de l'eau potable et aussi en liaison

avec des ëxploatations rationelles des eaux minérales. ' ! 2..- La concentra cion moyenne du radon dans l'atmosphé- il re de Cluj-Rouaanie a été trouvé 0,9.10 JCi par l i t r e , niais M|

cette concentration présente de t r è s larges variations en ;^

3 . - La pollution radioisotopique de 1 air atmosphérique i^

et des précipitations atmosphérique, par les radionuclides li a r t i f i c i e l l s , présente des variations caractéristiques au ;;i long des dernières douze années. La Fig. 10 montre les vs- ;l riations des moyennes annuelles des activités globales be- !'?

ta-gaffluia. :ï|

Fig. 10. Les moyennes annuelles de la radioactivité | | des précipitations ataospheriqv.es a Cluje :.*

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Pendant les dernières 12 années cette a c t i v i t é pré- ;!.J sente la valeur maximale en 1962 et 1963. Après 1G Trai- II t a i t signé a LIOSCJU en 1963 sur l ' i n t e r d i c t i o n des explo-

sions nucléaires dans l ' e i r , dans l e s eeux et 3ans Le Cosmos 1 activité moyenne enregistre une diminution '.-.-- ctaculeuse, qui se présente beaucoup plus rapide on coia»

parsison s v \e rythme prévu par Lib*»y, /18/.»

(10)

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Dés 1 année 1968 on enregistre quelques augmentations de C O G activités correspondant aux explosions nucléaires chinoises.

Les activités présentent aussi une variation sBisorv- niero, La Fig» 11 /a., b, c, d/ Contre qu'a IFS-moyennes ir.susuelles ont maxima dans chaque année au printemps quand généralement lss précipit?ations sor.t plus aboundantes.

Fig« 11, /a,b,cf<i/, îSoyennos mensuelles ûe l'acti- vité globale des précipitations.

Nos données expérimentales sont en concordance avec colles des autres auteurs» /2?f / 3 /s / 4 /; /5/s /6/.-

AS 1« radioactivité globale des échantillons dé sol collectés des différantes régions pédogéopraphiqués d«

notre pays est. relativement réduite, en moyenne 10-Ü0 pCi par g* Le rapport Ra: Th présente des valeurs augmentées dans les sols plus ricnes en humus, ce qui montre que les

combinaison?; de thorium sont plus absorbées par le humus que celles de .radium. On a établi aussi une corrélation . entra la radioactivité dsG sols et les concentrations da zircon, /Fig*12//16A

L2.. i/ss variations da concentration du radium et du zirconium dens les sols en Roumanie »

5.-Les activités globales das différantes végétations étudiées se situant entre les valeurs d'à i-5 pÇi par g.

et présentent des variations avec les espèces et avec les régions géographiques.* /12/,»

6»- Les analyses radiaisotc-piques effectuées jaoyonnant le s s-fthoôes d'analyse ont identifié d'aria le^ échantillons colloctés du lailiéu environnant les.suivants radiohuclidos artificiêlls; Gs-UT» Sy-90, Ls-140, Fa-59, Co-60, Cc-141, Sr-95j le-plus prépendèrent composant étant Iß Sr-90.-

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(11)

12

i,- Harley I .H. Nucleonics il, /7/» 13.. /1953/=

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-—00—-~т

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13

CITEVA, ASPECTS ALE CÉftČST/ľHÍLOH' ti&"FOl,UAKS

/1966/.

i/l 95 9/

129

Dr. Docent s t . AHPAD SZABÓ COľifJTETUL DE STAŤ -PfiNTKU SNiäRGlA UfX l'l튾lTUTUL IÍE Iľ.OÍPQ?I STABÍbl.

Ĺeboratorul <äe r a d i o a c i i v i t a t e »

s Cluj

IS 45

19 /1967/

Stúdiul polUérií radioiBotopice a aediului ambient /atmosféra, p r < c í p l t a í i i ' l e aťmoeferic*, :soiui, y<s£«ta^la, . apele -naturele; •*<*•/ íormŠaia^-obiyctul^/QercetejPiid.r^dln/---'.11./

Laboratorui йв" rad^oectiyitate äl Institutului de ítptopi Stabiií Cluj de aaí bine de 20 ani. In acest scpp se Ur- . mareste pe de o po^t*» concentraŕea in mediuí ;äsbiánt feunoŕ raäionuclizi. natúrali ca Hn, Ha». U, Th.ši pŕodúsii.-'lop-de • deEintegľare raďioactivá,. ce «p«i.- accidental in urms, acti-.

vitatiľor. indúáiriá::ie. si stiintifiee. ' . : . Pe de;-aÍta/-partV':áé'-^st:oä:-ia'4a difúzárea in atmosféra si in generál in. ffieďiul abbiaht áVprod'uselor de fisiune si"

a raďionuclizilor fóinate in-uriňä-. expiqziilor boabelpr.'aťó- i&ioé in aťaiosféra, reapectiv póiúarea radioactive pruveni- ta din diferite utilizaJri in scopuri pasnice äl* eaergiai.

nucleare» . . . • . .-,:..

Se prezinta рз éeurt Éetodics «xperiz:entala- slabo.'.ata pentru acaste cercetári si ss da o privire de.-ansssblu asupra

r stiintifiee. pi practice* Se pr.é.iíiňti uneio-date asupra-poluáŕii ŕsdioizotopice din Hcii

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14

LISTE DE FIGURES.

Fig.

1.- Le schéma d'installation au chambre d ionisation 2,- Le schéma d installation des méeures du radon par

scintillation

3.- Le schéma de mésura ďechantillons de sol»

<+.- Diagras-ae ďétalonage pour les activités du sol.

5.- Chroiaatogrsmnie des corposants complexes négatifs.

6e- Chromatograisme de Sr-90 et Ľs-137.

7.- Le schéma de chroaiatograph au сошш&пае radioactive, g.- Le schéma'd'avertiseur de contamination d'eau potable.

9*- La distribution géographique des eaux radioactifs.étu- diér en Roumanie.

10.-Les moyenne annuelles de la radioactivité du precipi- tations atmosphériques a Cluj.

11.- a,b,c,d, iSoyennes mensuelles de l'activité globále du precipitations.

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15

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Fig. 1* l»e schéma d'installation au chastbre ďionisation.

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L* schéma ďinstallaticn des Ciésures du radon par scintillation*

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