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François Biraben
To cite this version:
François Biraben. Spectroscopie à deux et trois photons sans élargissement Doppler. Application à l’étude des collisions sodium-Gaz rare. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1977. Français. �tel-00011828�
UNIVERSITÉ
DE
PARIS
N°d’enregistrement
au C.N.R.S.
LABORATOIRE
DE
PHYSIQUE
DE
L’ÉCOLE
NORMALE
SUPÉRIEURE
THESE DE DOCTORAT D’ETAT
ès Sciences
Physiques
présentée
à l’Université Pierre et Marie Curie
- Paris VI
-par
François
BIRABENpour obtenir le
grade
de Docteur ès SciencesSujet
de la thèse :"SPECTROSCOPIE A DEUX ET TROIS PHOTONS SANS ELARGISSEMENT DOPPLER. APPLICATION A L’ETUDE DES COLLISIONS SODIUM - GAZ RARE"
soutenue le 20 DECEMBRE 1977 devant le
jury
composé
de :MM. J. BROSSEL Président B. CAGNAC J.P. FAROUX S.
FENEUILLE
Examinateurs C.FLYTZANIS
C. MANUSTHESE DE DOCTORAT D’ETAT
ès Sciences
Physique
présentée
àl’Université Pierre et Marie Curie
-
Paris VI
-par M.
François
BIRABENpour obtenir le
grade
de DOCTEUR ès SCIENCESSujet
de la thèse :"SPECTROSCOPIE A DEUX ET TROIS PHOTONS SANS ELARGISSEMENT
DOPPLER. APPLICATION A L’ETUDE DES COLLISIONS SODIUM - GAZ RARE"
soutenue le 20 DECEMBRE 1977
devant le
jury
composé
de :J. BROSSEL Président B. CAGNAC J.P. FAROUX S. FENEUILLE Examinateurs C. FLYTZANIS C. MANUS
Ce
travail
a étéeffectué
auLaboratoire de
Spectroscopie
Hertziennede l’Ecole Normale
Supérieure
(Halle
auxVins)
au coursdes
années 1975-1977.Je
tiens
toutd’abord
à remercier Messiewrs lesProfesseurs
A.Kastler
etJ. Brossel
qui
ontbien
voulum’accueillir
dansleur laboratoire.
Je tiens à
dire
toute mareconnaissance
à B.Cagnac ;
il m’aproposé
cesujet
de thèse
si séduisant et a ensuitedirigé
l’évolution de celle-ciavec
volonté,
enthousiasme
etgentillesse.
J.P. Faroux a
accepté
avec une trèsgrande gentillesse
derelire
etde
critiquer la
deuxièmepartie
de ce mémoire. Je le remercie vivementpour
les
nombreuses
suggestions
et améliorationsqu’il
m’aproposées
etpour
l’in-térét
qu’il
aporté
à ce travail.C’est avec
plaisir
queje
remercieégalement
tous lesmembres
dugroupe
qui
ontparticipé
audéveloppement
de laspectroscopie
à deuxphotons.
Mademoiselle
K.Beroff
a réalisé unepartie
des
expériences
etdes
mesuresqui
sontdécrites.
Je la remercievivement pour
sacontribution
importante
à cetravail.
J’ai eu lachance de
travailler en collaboration avec G.Grynberg
et E. Giacobino : leurbonne humeur
et leurremarquable
intuition desphéno-mènes
physiques
m’onttoujours
été d’ungrand
secours. Je tiens à leurexprimer
mes très sincères
remerciements.
Je remercie
également
tous leschercheurs
du laboratoirepour
leurssuggestions
et leursconseils,
ainsi que tous les techniciensqui
ontparti-cipé
à la réalisation dumontage
expérimental.
MM. B.Gyors
et B.Clergeaud
ontainsi
résolu denombreux
problèmes d’électronique.
MM.Malet,
Quilbeuf
et
Thommé
ont réalisé avecrapidité
et sérieux denombreux
supports
mécaniques
d’une
grande
précision.
Monsieur G.Flory
aeffectué
avecgrand
soin lafabri-cation et le
remplissage
descellules
à sodium. Sans leuraide
constante,
cetravail n’aurait pu aboutir.
Je
remercieégalement
Madame Audouinqui
abien
voulu secharger
dutirage
de
ce mémoire ainsi queMadame
Robinqui
aréalisé
lesphotographies
INTRODUCTION
CHAPITRE I - PRESENTATION DE LA SPECTROSCOPIE SANS EFFET
DOPPLER A DEUX PHOTONS. ETUDE DES FORMES ET
DU DEPLACEMENT DES RAIES 5
I -
Rappel
desprincipales
propriétés
del’absorption
à deux
photons
sans effetDoppler
71°/
Principe
de la méthode 72°/
Probabilitéd’absorption
à deuxphotons
93°/ Propriété
desymétrie
del’opérateur
Q
S
03B51 03B52
114°/
Limitations de
laspectroscopie
à deuxphotons
sans effetDoppler
13II -
Absorption
à deuxphotons
dans une onde nonmonochromatique
151°/
Hypothèses générales
du calcul 152°/
Calcul del’énergie
absorbée par l’atome 153°/
Discussionphysique
16III - Forme des raies
d’absorption
à deuxphotons
enabsence de collisions 21
1°/
Description
du faisceau laser 212°/
Calcul del’énergie
absorbée par un seul atome 233°/
Energie
absorbée par unité detemps
par lavapeur
atomique
25IV - Effet Stark
dynamique
271°/
Calcul desdéplacements
lumineux 27CHAPITRE II - ASPECT EXPERIMENTAL DES TRANSITIONS A DEUX
PHOTONS DANS LES ATOMES DE SODIUM ET DE NEON 33
I -
Description
de la source de lumière 371°/
Source lumineuse 372°/
Mesureapproximative
deslongueurs
d’onde 413°/
Mesureprécise
despetites
variations defréquence
42II -
Expériences
sur l’atome de sodium 471°/ Dispositif expérimental
472°/
Transition à deuxphotons
entre les niveaux3S et 4D du sodium 49
3°/
Transition à deuxphotons
entre les niveaux3S et 5S du sodium 53
4°/
Etude deslargeurs
de raies 55III -
Expérience d’absorption
à deuxphotons
surl’atome de néon 58
1°/
Lecouplage
de Racah dans l’atome de néon 582°/
Intensitésthéoriques
des transitions à deuxphotons
dans l’atome de néon 623°/
Transition à deuxphotons
vers les niveaux 4d’ 654°/
Utilisation d’une cavité résonnante 695°/
Transition à deuxphotons
vers les niveaux2p
5
4d et2p
5
5s’ 716°/
Mesure desstructures
finesdes
sousconfigu-rations
2p
5
4d’,
2p
4d et2p
5s’ 72CHAPITRE III - TRANSITIONS A TROIS PHOTONS
SANS EFFET DOPPLER 75
I -
Absorption
à troisphotons
sans effetDoppler
761°/ Principe
de laspectroscopie
sans effetDoppler
à trois
photons
762°/
Probabilitéd’absorption
à troisphotons
783°/
Evaluation
desdéplacements
lumineux 90III -
Réalisation
expérimentale
de la transition àtrois
photons
921°/
Lemontage
expérimental
922°/
Observation de la transition3S
1/2
et3P
1/2
953°/
Observation desdéplacements
lumineux 994°/
Effet des collisions 105CHAPITRE IV - LLARGISSEMENT ET DEPLACEMENT DES RAIES
D’ABSORPTION A DEUX PHOTONS 3S - 4D ET
3S - 5S PAR COLLISION CONTRE DES ATOMES
DE GAZ RARE 109
I - Etude
théorique
des formes de raies 1101°/
Effet deschangements
de vitesse sur lesformes des raies 111
2°/
Lerégime d’impact
1143°/
Matrice de relaxation 03A6 1164°/
Calcul de la fonction de corrélation del’opérateur
transition à deuxphotons
117II - Influence d’une
petite structure
fine ouhyperfine
1211°/
Hypothèses physiques
1212°/
Expression
des coefficients de relaxation 1223°/ Elargissement
descomposantes
des raiesd’absorption
à deuxphotons
123III - Etude
expérimentale
del’élargissement
des tran-sitions 3S - 5S et 3S - 4D du sodium 1251°/
Le banc de pompage et la mesure depression
1252°/
Lemontage
expérimental
128CHAPITRE V - ETUDE EXPERIMENTALE DE LA RELAXATION
A L’INTERIEUR DU NIVEAU 4D 147
I - Coefficients de relaxation du niveau 4D 150
1°/
Relaxation d’un momentcinétique
L = 2 1502°/
Coefficents de relaxation enprésence
destructure fine 152
3°/
Calcul des coefficientsJ J’03A6
K
153 II - Calcul des intensités et despolarisations
desraies de fluorescence 156
1°/
Calcul de la matrice densité stationnaireen
négligeant
le niveau 4F 1572°/
Influence du niveau 4F 1593°/ Expression
des intensités de fluorescenceen fonction de la matrice densité p 161
4°/
Principe
des mesures du transfert depopula-tion entre les niveaux
4D
3/2
et4D
5/2
1625°/ Principe
des mesures de relaxation del’alignement
1646°/
Principe
de la mesure du transfert del’alignement
1697°/
Conclusion : déroulement desexpériences
170 III - Mesure des transferts depopulation
àpartir
desintensités de fluorescence 173
1°/
Modification dumontage
expérimental
1732°/
Transfert vers le niveau 4F 1773°/
Transfert depopulation
entre les niveauxde structure fine
4D
3/2
et4D
5/2
182IV - Etude
expérimentale
de la relaxation del’aligne-ment à
partir
des taux depolarisation
1871°/
Montage
expérimental
pour la mesure destaux de
polarisation
1872°/
Taux depolarisation
en absence de collisions 190VI - Calcul des coefficients de relaxation
G
k
indépendants
de la structure fine 207CHAPITRE VI - INTERPRETATION
THEORIQUE
ET CALCUL DESSECTIONS EFFICACES 213
I -
Hypothèses générales
etprincipe
du calcul dessections efficaces 214
1°/ Approximation
destrajectoires
rectilignes
2142°/
Approximation d’impact
et matrice derelaxation 215
3°/
Propriétés
desymétrie
de la matrice derelaxation 216
4°/
Développement
dupotentiel
d’interaction surla base des états moléculaires 217
5°/
Calcul de la matrice de collision 220 II -Déplacement
etélargissement
de la transition3S - 5S 223
1°/
Expression
des coefficientsd’élargissement
et de
déplacement
2232°/
Description qualitative
dudéplacement
et del’élargissement
des transitions 2243°/
Calcul del’élargissement
et dudéplacement
avec un
potentiel
de Van der Waals 2284°/
Utilisation despotentiels
de Pascale etVandeplanque
231III - Relaxation du niveau 4D 239
1°/
Calcul des sections efficaces 2392°/ Approximations
2433°/
Potentiel àlongue
portée
2484°/
Calculnumérique
des sections efficaces 2515°/
Comparaison
avec les mesures dudéplacement
et de
l’élargissement
de la transition 3P ~ 4D 2586°/
Calcul de la section efficace de transfertCONCLUSION 261
APPENDICE A - Probabilité
d’absorption
à deuxphotons
dans le cas d’une onde non
monochromatique
265 APPENDICE B -Compléments
sur le calcul de la formede raie 276
APPENDICE C - Calcul de l’intensité et de la
polarisa-tion des raies de fluorescence lors de l’excitation à deux
photons
entre lesniveaux 3S et 4D de l’atome de sodium 282
I N T R 0 D U C T I O N
Les
performances
de laspectroscopie optique
ont étélongtemps
limitées parl’élargissement
Doppler
dû au mouvement aléatoire des atomes.C’est
pourquoi
de nombreusestechniques
ont étédéveloppées
pour s’en affran-chir. Elles permettent de mesurer lalargeur
naturelle, le facteur de Landéet les structures fines ou
hyperfines
des niveauxatomiques
et moléculaireslorsque celles-ci sont plus
petites
que lalargeur Doppler.
Parmi les méthodesclassiques
citons l’effet Hanle(1)
,
lesexpériences
despectroscopie
hert-zienne sur les
jets atomiques
(2)
,
la méthode de double résonance mise aupoint
par Brossel et Bitter(3)
,
la méthode des croisements de niveaux(4)
.
Ces diverses
techniques
ontpermis
d’étudier ungrand
nombre de niveauxatomi-ques excités.
L’apparition
des lasers apermis
de renouvelercomplètement
lestechniques
expérimentales.
D’une part la fortepuissance
lumineuse délivréepar les lasers permet d’étudier des niveaux
qui
n’ont pu être excités par unesource
classique (lampe
spectrale,
bombardementélectronique).
Par ailleurs de nouvelles méthodes ont étéimaginées
poursupprimer
l’élargissement
Doppler.
Celles-ci utilisent soit la très courte durée de lunles des lasers fonctionnant en
2
régime
continu. On peut citer laspectroscopie
résolue en temps(5)
,
l’exci-tation d’atomes dans un
jet atomique
(6)
,
l’absorption
saturée(7)
,
laspec-troscopie
d’absorption
à deuxphotons
sansélargissement
Doppler
(8)
.
Nous décrivons dans ce mémoirequelques
applications
de cette dernière méthode.La
possibilité qu’a
un atome d’absorber deuxphotons
a étéprévue
théoriquement
dès 1931 par M.Goeppert-Mayer
(9)
.
Expérimentalement
lestran-sitions à
plusieurs
photons
ont d’abord été observées dans le domaine desradiofréquences
(10)
.
Dans le domaineoptique
il a fallu attendrel’appari-tion des lasers pour les mettre en évidence
(11)
,
les
puissances
lumineusesnécessaires étant très
importantes.
Plus récemment encoreVasilenko,
Chebotayev
et Shishaev(8)
etindépendamment
B.Cagnac ont
proposé
d’éliminerl’élargissement
Doppler
en étudiantl’absorption
à deuxphotons
dans uneonde stationnaire.
La
première
expérience
despectroscopie
à deuxphotons
sansélar-gissement
Doppler
a été réussie dans notreéquipe
à la fin de 1973(12)
.
Simultanément deux groupes réalisèrent aux Etats-Unis des
expériences
ana-logues
à Stanford(13)
et à Harvard(14)
.
Cesexpériences
de démonstrationont été faites dans le cas des transitions à deux
photons
3S - 5S et 3S - 4Dde l’atome de
sodium,
cas très favorables carprésentant
une forteprobabilité
d’absorption
à deux photons. Cespremières expériences
démontrèrent de manièreévidente la
puissance
de la méthode despectroscopie
à deuxphotons
et ils’en est suivi une activité intense dans ce domaine
(15)
.
Nous
présentons
dans ce mémoirequelques
unes desexpériences
réussies dans notre groupe au cours de ces dernières années. Ce mémoire
compor-te six
chapitres :
les troispremiers
sont consacrés à desexpériences
despectroscopie
multiphotonique
proprementdites,
les trois derniers décriventl’application
de cestechniques
à l’étude des collisions sodium - gaz rare.2022 Nous
présentons
dans lechapitre
I leprincipe
de la méthode. Nousrappelons
d’abord lesprincipales
propriétés
des transitions à deuxphotons,
puis
nous faisons un calcul de laprobabilité d’absorption
à deuxphotons
dans le cas où la lumière incidente n’est pasparfaitement monochromatique.
Les résultats obtenus nous permettent alors de calculer leprofil
d’absorption
lorsqu’on
tient compte du temps de traversée du faisceau et nousretrou-vons ainsi par une méthode
légèrement
différente le résultat d’un calculde Bordé
(16)
.
2022 Le
chapitre
II est consacré auxtechniques expérimentales.
Nous décrivons d’abord le laser et les divers asservissements nécessaires pour en controlerla
fréquence.
Nousprésentons
ensuiterapidement
lespremières
expériences
faites sur l’atome de sodium
(transition
3S - 5S et transition 3S -4D).
Nous décrivons ensuite
quelques
expériences
faites sur l’atome de néon. Dans ce cas le montageexpérimental
a dû être modifié de manière à augmenterla
probabilité d’absorption ;
la cellule estplacée
dans une cavitéréson-nante et est ainsi soumise à une intensité lumineuse
plus
forte.2022 Nous décrivons dans le
chapitre
III lapremière
mise en évidenceexpérimen-tale de la
suppression
del’élargissement
Doppler
au cours d’une transitionà trois
photons.
Cetteexpérience
a été réalisée dans le cas de latransi-tion
3S
1/2
~
3P
1/2
du sodium.2022 Le
chapitre
IV est consacré à l’étudeexpérimentale
del’élargissement
etdu
déplacement
des transitions à deuxphotons
3S - 5S et 3S - 4D de l’atome de sodium enprésence
de gaz rare. Nous montrons d’abord que, dans ce cas,l’élargissement
des raiesd’absorption
à deuxphotons
doit être lorentzienet que, dans la mesure où les structures fines et
hyperfines
sontpetites
devant l’inverse du temps de
collision,
les diverses composantes des raiesd’absorption
à deuxphotons
doivent avoir les mêmesélargissements
etdépla-cements.
Cespropriétés
sont ensuite vérifiéesexpérimentalement.
2022 L’étudeexpérimentale
dela relaxation
àl’intérieur
du niveau
4D estprésentée
auchapitre
V. Les mesures de transfert depopulation
etd’aligne-ment entre les deux niveaux de structure fine
4D
3/2
et4D
5/2
sontinter-prétées
dansl’approximation
où la structure fine est trèspetite
devant l’inverse du temps de collision. Nous pouvons ainsi connaître les sectionsefficaces de relaxation de la
population,
del’orientation,
del’alignement
4
2022 Nous
présentons
enfin dans lechapitre
VIquelques
calculsthéoriques
dessections efficaces. Les deux
principales approximations
sont les suivantesapproximation semi-classique
ettrajectoire rectiligne,
structures fineset
hyperfines petites
devant l’inverse du temps de collision. Ces calculssont faits soit en utilisant le
développement
dupotentiel interatomique
enpuissance
de1/R,
soit en utilisant lespotentiels
sodium - gaz rareC H A P I T R E I
PRESENTATION DE LA SPECTROSCOPIE SANS EFFET DOPPLER A DEUX PHOTONS
ETUDE DES FORMES ET DU DEPLACEMENT DES RAIES
Les
principales propriétés
des transitions à deuxphotons
sanseffet
Doppler
ontdéjà
été étudiées en détail par G. GRYNBERG(1)
.
C’estpourquoi
nous avons mis l’accent dans cechapitre
deprésentation
sur deuxpoints qu’il
n’a pas abordés. Nous allons d’abord étudierl’absorption
à deuxphotons
lorsqu’on
n’estplus
enrégime stationnaire,
c’est-à-direlorsqu’on
tient compte de la
dépendance
temporelle
de l’intensité de la lumière inci-dente. Cette étude est intéressante car elle montre comment l’on peutcalcu-1er facilement les
phénomènes
transitoires dans le cas del’absorption
à deuxphotons.
Expérimentalement
la mise en évidence de ces transitoires a été faite au laboratoire par M. BASSINI(15)
et il était utile decomprendre
lesdiffé-rences entre
les transitoires àun
photon
et ceux à deuxphotons.
Le deuxièmepoint particulier
que nous avons examiné est le calcul exact de la forme de raied’absorption
à deuxphotons
lorsqu’on
tient compte del’élargissement
dû
au temps de traversée du faisceau.Le
plan
de cechapitre
va être le suivant. Nous commençons parrappeler rapidement
leprincipe
et lesprincipales propriétés
de la6
Référentiel
du
laboratoire
Référentiel
de
l’atome
Equation
de conservation
de
l’énergie
deuxième
partie
un calculdépendant
du temps de laprobabilité
de transitionà deux
photons.
Nousappliquons
alors les résultats obtenus pour calculer en détaill’élargissement
dû au temps de traversée du faisceau. Enfin nousétudions dans une dernière
partie
lesdéplacements
des raies dus à l’effetStark
dynamique
("light-shift").
I - RAPPEL DES PRINCIPALES PROPRIETES DE L’ABSORPTION A DEUX PHOTONS SANS
EFFET DOPPLER
La
possibilité
d’utiliserl’absorption
à deuxphotons
comme méthodede
spectroscopie
à haute résolution n’est apparue que très récemment. En 1970L.S.
VASILENKO,
V.P. CHEBOTAEV et A.V.SHISHAEV
(2)
etindépendamment
en 1971B. CAGNAC
(3)
ont montré quel’absorption
à deuxphotons
dans une ondestation-naire
permettait
d’éliminer l’effetDoppler.
Nous allons d’abordprésenter
leprincipe
de cette méthode.1°/
Principe
de laméthode
Considérons un atome
placé
dans une onde stationnaire defréquence
w.Dans son référentiel propre l’atome voit deux ondes de
fréquence
03C9
1
et
03C9
2
sepropageant en sens contraire
(figure
I-1). SiV
z
est
la composante de la vitesse de l’atome lelong
de la direction depropagation
de ces deux ondes, nous avons :Supposons que l’atome absorbe deux
photons pour
transiter d’un étatd’énergie
012703C9
g
vers un étatd’énergie
012703C9
e
.
L’équation
de conservation del’énergie
s’écrit:012703C9
e
-
012703C9 =012703C9(1
+V
z
c)
+ 012703C9(1 -
V
z
c) =
2 012703C9(I-2)
Il est remarquable de constater que cette condition estindépendante
de la vitesse de l’atome. Tous les atomes,quel la que
soit leurvitesse,
absorbent deuxphotons
pour la mêmefréquence
w. Leprofil
d’absorption
est donc une courbe8
En
fait,
l’atome peut aussi absorber deuxphotons
defréquence
03C9
1
ou deux
photons
defréquence
03C9
2
.
L’équation
de conservation del’énergie
s’écrit alors :
ou :
Ces conditions
dependent
de la vitesse de l’atome : leprofil
d’absorption
correspondant
estélargi
par effetDoppler.
La courbed’absorption
est donc lasuperposition
d’une courbelarge
de faibleamplitude
ayant lalargeur
Doppler
et d’une courbe fine degrande
amplitude
ayant lalargeur
naturelle(figure
I-2).2°/
Probabilitéd’absorption
à deuxphotons
L’étude
théorique
del’absorption
à deuxphotons
a été faite dès1931 par M. GOEPPERT-MAYER
(4)
.
Nous allonssimplement
donner icil’expression
de laprobabilité
de transition à deuxphotons.
Ces résultats sont démontrésen détail dans la thèse de GRYNBERG
(1)
ou bien dans la référence(5)
.
On considère un atome
placé
dans une onde stationnaireparfaitement
monochromatique
defréquence
03C9. Laprobabilité
par unité de temps0393
g
pour que l’atome transite du niveau g vers le niveau e s’écrit :où :
Les notations sont les suivantes :
n
1
etn
2
sont le nombre dephotons
parunité de volume de chacun des faisceaux et
03B5
1
et03B5
2
leurs
polarisations
res-pectives ;
0393
e
est l’inverse de la durée de vie de l’état excité et 03B403C9 l’écart à résonance :10
Nous n’avons considéré ici que
l’absorption
sans effetDoppler
ennégligeant
la
possibilité
qu’a
l’atome d’absorber deuxphotons
se propageant dans le même sens.La
signification
physique
del’opérateur
"transition à deuxphotons"
QS 03B5
1
03B5
2
est
simple.
L’atome absorbe d’abord unphoton
qui
lui permet de passer de l’état g à un état intermédiaire r que nousappelons
niveau relai. Commeil
n’y
a pas conservation del’énergie,
il ne peut y rester que le temps1 039403C9
où0127039403C9
r
représente
le défautd’énergie (figure
I-3) :Figure
I-3L’atome absorbe alors un second
photon
qui
lui permet de passerde l’état relai r à l’état excité e. Il y a conservation de
l’énergie
pour le processusglobal.
La somme sur les niveaux relais rsignifie
que l’atomepeut utiliser tous les chemins
possibles.
Nous voyons cependant que la proba-bilité de transition est d’autantplus
grande que le défautd’énergie
039403C9
r
est
petit.
Si un niveau relai r(ou
un groupe deniveau)
est presqueréson-nant à un
photon
il a une influenceprépondérante
et on peut alorsnégliger
les autres niveaux dans la somme sur les niveaux relais.L’opérateur
Q
S 03B5103B52
est la somme de deux termes car l’atome peutabsorber soit un
photon
de l’onde1,
puis
unphoton
de l’onde2,
ou bienl’inverse. Le formule (I-4)
indique
d’autre part que leprofil
de la raie sans effetDoppler
est une lorentzienne delargeur
0393
e
(nous
raisonnons surdeux fois la
fréquence
lumineuse)
centrée sur lafréquence atomique
03C9
eg
(03C9
eg
=
03C9
e
-
03C9
g
).
Précisons enfin les conditions de validité des
expressions
(I-4)
et
(1-5) :
melle
rungumile
example
- les
transitions à
un
photon
sont c’est-à-dire
que :039403C9
r
»0393
r
et 039403C9r
»
k V z(0393
r
est
la durée de vie de l’état relais
r) ;
- les
puissances
lumineuses sont assez faibles de manière à ne pas saturer la transition à deuxphotons :
0393
g
«
0393e -
l’effet Doppler du second ordre est
négligeable :
V « C- l’atome
a une vitesse suffisante pour ne pas
coupler
par effet Raman les deuxfaisceaux,
c’est-à-dire :kV
z
>
0393
e
.
Dans la mesure où lalargeur
Doppler
estgrande
devant lalargeur
naturelle on peutnégliger
les atomesde vitesses nulles.
3°/ Propriété
desymétrie
del’opérateur
QS 03B5
1
03B5
2
Réécrivons
l’opérateur
Q S 03B5
1
03B5
2
en faisantapparaître
l’hamiltonien
atomique
H
o
(pour simplifier
nous choisissons comme zérod’énergie
l’énergie
de l’état fondamental
012703C9
g
) :
L’opérateur
[H -
012703C9]
-1
étant unopérateur
scalaire etl’opérateur
D étantun
opérateur
vectoriel,
l’opérateur
QS 03B5
1
03B5
2
se
décompose
uniquement
sur
des
opérateurs
tensoriels de rang 0, 1 ou 2. D’autre part lesopérateur
QS 03B5
i
03B5
j
forment un ensemble
d’opérateurs
symétriques
paréchange
despolarisations :
ils sedécomposent
uniquement
sur desopérateurs
de rangpairs.
L’opérateur
QS 03B5
1
03B5
2
est
donc la somme d’unopérateur
de rang 0 etd’un opérateur
12
Remarquons que la
symétrie
desopérateurs
Qj
i
03B5
S 03B5
tient au fait que les deuxphotons
absorbés ont la mêmefréquence.
Explicitons
ledéveloppement
del’opérateur
Q
S 03B5
1
03B5
2
.
Nousintrodui-sont pour cela les
opérateurs
tensorielsQ
k
q
définis par :D
q étant une composante standard de D.
L’opérateur
transition à deuxphotons
s’écrit alors :
Le calcul des coefficients
a
k
a été effectué en détail parGRYNBERG (1)
.
qIls ne
dépendent
que despolarisations
03B5
1
et
03B5
2
.
Nous les donnons dans letableau I lorsque les
polarisations
excitatrices sont choisiesparmi
lestrois
polarisations
standard03C3
+
,
03C3
-
,
IITableau I
S Dans la
pratique
on s’intéresse aux éléments de matrice de Q03B5
1
03B5
2
entre un état 03B1 de moment
cinétique
J
03B1
et un état 03B2 de momentcinétique
J
03B2
aux sous-espaces vectoriels
engendrés
par les états 03B1 et les états 03B2 :P
03B1
etP
03B2
sont lesprojecteurs
sur les états03B1J
03B1
et03B2J
03B2
.
Dans de nombreux casl’opérateur
03B103B2
Q
S
03B5 03B5
est de rang bien défini :est purement
quadripolaire
est un
opérateur
scalaire.Donnons enfin la
décomposition
del’opérateur
03B103B2
Q
S
03B5
1
03B5
2
sur la
base des
opérateurs
tensoriels irréductibles. Une telledécomposition
faitclairement
apparaître
lespropriétés angulaires
del’opérateur
transition àdeux
photons.
Lesopérateurs
tensoriels irréductiblesJ
03B1
J
03B2T
k
q
sont définispar
(6)
:
La
décomposition
de03B103B2
QS
s’écrit alors :4°/
Limitation de laspectroscopie
à deux photons sans effet DopplerNous allons examiner ici les diverses causes de
déplacement
etd’élargissement
des courbesd’absorption
à deuxphotons.
a)
Effet Doppler du second ordre
Si l’on tient compte du
premier
terme d’ordresupérieur
de la14
Le centre de la raie
d’absorption
à deuxphotons
est alorsdéplacé
et son
profil
est rendudisymétrique.
Cependant
cet effet est faible dans lesexpériences
que nous avons réalisées. Auxénergies thermiques
on a eneffet
v
2
c
2
~
10-11
,
cequi
correspond
à une correction de l’ordre de 5 kHz pour unefréquence
optique.
Lalargeur
naturelle des niveaux que nous avonsétudiés étant de l’ordre de
quelques
MHz, on peut doncnégliger
l’effetDoppler
du second ordre.b)
Temps de traversée du faisceau
Expérimentalement
nous utilisons comme source lumineuse des fais-ceaux lasers que nous focalisons sur un diamètre de l’ordre de5003BC
environ.Si l’atome met le temps 03C4 pour traverser le faisceau
laser,
il voit une onde delargeur spectrale
1 03C4.
Cet ceffet n’est pasnégligeable
dans nosexpériences
et c’est
pourquoi
nous allons l’étudier en détail dans la troisièmepartie
de ce
chapitre.
c)
Effet
des collisions
Dans les cellules
d’expérience
les atomes observés peuvent subirdes collisions entre eux ou bien contre un gaz
étranger :
les transitions àdeux
photons
sont alorsdéplacées
etélargies.
L’étude détaillé de cet effet sera faite auchapitre
IV.d)
Effet Stark dynamique
Pour obtenir une
probabilité
de transitionappréciable,
il estnécessaire de soumettre les atomes à des
champs
électromagnétiques
intenses. L’effet Starkdynamique
peut alors ne plus êtrenégligeable.
Nous l’évaluerons dans la dernièrepartie
de cechapitre.
II - ABSORPTION A DEUX PHOTONS DANS UNE ONDE NON
MONOCHROMATIQUE
Dans cette
partie
nous calculons laprobabilité d’absorption
àdeux
photons lorsque
l’atome est soumis à une onde nonmonochromatique.
Les résultats obtenus nous seront utiles pour étudier en détail leprofil
des courbes
d’absorption
à deuxphotons.
1°/
Hypothèses générales
du calculNous nous
plaçons
dans le référentielde l’atome.
L’atome estsoumis à un
champ
électrique
E(t)
depolarisation
03B5. Nous supposons que l’atome est irradiépendant
un intervalle detemps
0394T en dehorsduquel
onpeut
considérer que lechamp
E(t) est nul. Cettehypothèse
estgénéralement
vérifiée. En
particulier
c’est le cas d’un atome de vitesse vqui
traverseun faisceau laser. Pour
simplifier
nous allons nous limiter au cas d’unepolarisation
linéaire.Soit
(03C9)
la transformée de Fourier deE(t) :
(03C9)
est une fonction centrée en03C9
L
delargeur
039403C9
L
.
Initialement l’atome est dans un état
|g>,
état propre del’hamil-tonien
atomique
H
o
.
L’énergie
de cet état estprise
comme zérod’énergie.
Nous supposons enfin que les transitions à unphoton
sont interdites.
Pourtous les niveaux
atomiques
(d’énergie
012703C9
a
et delargeur
01270393
a
),
nous avons :2°/
Calcul del’énergie
absorbée par l’atomeLes
étapes
du calcul sont les suivantes :- l’état du
système
|03C8(t)>
à l’instant t est obtenu par un calcul de16
-
on calcule ensuite le
dipole
induit :D(t) =
<03C8(t)|D|03C8(t)> ;
-
l’énergie
totale W absorbée par l’atome entre t = - ~ et t = + ~ s’obtienten calculant le travail du
champ électrique
sur ledipole
induit :Remarquons
tout de suite que W ne peut être défini ainsi que dansl’hypothèse
où le
champ
électromagnétique
vu par l’atome ne durequ’un temps
fini
0394T.Dans le cas contraire
l’énergie
absorbée par l’atome peut être infinie etl’énergie
W n’est doncplus
définie.Les détails du calcul de W ont été donnés dans
l’appendice
A. Dans ce calcul nous introduisonsl’opérateur
S
03B5
03B5
(t)
qui
représente
l’opérateur
transition à deux
photons
enreprésentation
d’interaction. Nous obtenonsfinalement :
La
quantité
A(03A9)
nedépend
que duchamp
électromagnétique.
Elleest définie par :
En utilisant la définition
de 03B5(03C9)
(expression
I-15)
on peut encore écrire :3°/
Discussionphysique
Il est intéressant de comparer le résultat obtenu au cas de
l’absorp-tion à un
photon.
On a alors :Dans le cas des transitions à un
photon
l’énergie
absorbéedépend
de la fonction de corrélation de
l’opérateur dipolaire électrique
(formule I-21).
Nous voyons que pour les transitions à deuxphotons
l’énergie
absorbéedépend
de manière
analogue
de la fonction de corrélation del’opérateur
transition à deuxphotons.
Lacomparaison
desexpressions
(I-18)
et(I-20)
auxexpressions
(I-21)
et(I-22)
nous montre donc que le calcul de laprobabilité
de transition à deuxphotons
estanalogue
à celui de laprobabilité
de transition à unphoton.
Ilsuffit
deremplacer
ledipole électrique
parl’opérateur
transitionà deux
photons
et lechamp électrique
E(t) par son carréE
2
(t).
Cette remarquepermet en
particulier
de calculer lesphénomènes
transitoires à deuxphotons
comme s’ils’agissait
de transitions à unphoton,
cequi
simplifie
notablementles calculs.
Dans le cas
simple
où, en absence dechamp
électromagnétique,
l’atomeest
isolé,
le calcul de cette fonction de corrélation a été donné dansl’appen-dice A. Si la
fréquence
moyenne03C9
L
du champélectrique
permet d’absorber deuxphotons
àpartir
d’un état fondamental g vers un niveau excité e delargeur
0393
e
,
nous avons :
Nous étudierons dans le
chapitre
IV le casplus complexe
où lesatomes
interagissent
sous l’effet des collisions.Les
propriétés
duchamp
électromagnétique apparaissent
dansl’expres-sion
(I-18)
au moyen deA(03A9)
qui
est la transformée de Fourier du carré duchamp
électrique
vu par l’atome. Il estremarquable
queA(03A9) dépende
deE(t)
2
et non d’un
produit
du typeE(t
1
)
).
2
E(t
Ceci est dû au fait que l’atome nepeut rester dans l’état relai
que
letemps
1 039403C9
r
qui
est
très
court par
rapport
aux autres temps d’évolution
atomiques.
Dansces
conditionsl’absorption
desdeux
photons
se fait simultanément et laprobabilité
de transition nedépend
que de la valeur du
champ
électrique
au seul instant t. Ceci n’est vrai quedans la mesure où les transitions à un
photon
sont interdites. Enparticulier
le défautd’énergie
039403C9
r
doit être trèsgrand
par rapport à lalargeur
spec-trale de l’excitation
039403C9
L
.
Cecisignifie
que le tempsd’absorption
de deuxphotons
1 039403C9
r
est trèspetit
par rapport au temps d’évolution duchamp
électrique
1 039403C9
L
.
18
Phases
aléatoires
Modes
en
phase
La fonction
A(03A9)
fait intervenir lesphases
relatives des diversmodes du
champ
électromagnétique.
Unexemple
simple
permet d’illustrer cettedépendance.
Nous supposons que lechamp
électromagnétique
est lasuperposition
de 2N modes
parfaitement
monochromatiques
defréquences
03C9n
équidistants.
Nouscalculons la
puissance
absorbéelorsque
ces modes sontplacés
de manièresymétriques
par rapport à la résonance. Nous supposons deplus
que la distance 03B4 entre deux modes estgrande
devant lalargeur
naturelle0393
e
(figure
I-4a).
Il y a résonance
lorsque
l’atome absorbe unphoton
dans chacun des deux modes situéssymétriquement
par rapport à03C9
eg
2.
Dans ces conditions A(03A9)est nul si 03A9 est différent de
03C9
eg
.Nousadaptons
le calculprécédent
enrempla-çant les
intégrales
par des sommes discrètes. Lapuissance
absorbée est alorsproportionnelle
à :La
phase
de chacun des termes de la somme peut êtrechoisie
de manièrearbi-traire. Si les
phases
relatives sontaléatoires,
nous avons :Par contre, si tous les termes ont la même
phase ("mode
locking"),
il y ainterférence constructive :
Le résultat obtenu est donc différent d’un facteur N. La
signification physique
de ce facteur estsimple.
Lorsque lesphases
relatives des modes sontaléatoi-res le
champ électrique
est à peuprès
constant. Par contrelorsque
tout les modes ont la mêmephase,
lechamp E(t)
est nul laplupart
du temps et trèsintense
pendant
de courts instants(figure
I-4b,
c).L’absorption
à deuxphotons
étant unphénomène
nonlinéaire,
lesignal
estplus
important
lorsque
la lumière arrive en
impulsion
plutôt
que de manière continue.Ce genre d’effet est bien connu en
optique
non linéaire. Il a étéFaisceau
gaussien
Zone
d’obser
et dans le cas de l’ionisation
multiphotonique
(8)
.
Dans nosexpériences
nous utilisonstoujours
un laser monomode et nous ne nous intéressons doncplus
à ce genre deproblèmes.
III - FORME DES RAIES D’ABSORPTION A DEUX PHOTONS EN ABSENCE DE COLLISIONS
Dans cette
partie
nous calculons l’effet du temps de traversée du faisceau laser. Ce calcul adéjà
été fait par BORDE(9)
.
Nous le reprenonsdans un formalisme différent.
1°/ Description
du faisceau laserNous utilisons des lasers monomodes TEMoo. Le champ
électromagnétique
est alors décrit par un mode
gaussien. L’amplitude
duchamp électrique
a pourLes
paramètres W(z)
etR(z) représentent
le diamètre et le rayon de courburedu front d’onde à la distance z du
point
de striction du faisceau(figure
I-5).03A6(z)
traduit ledéphasage
de 03C0 au passage dufoyer.
Nous avons :Le
paramètre
caractéristique
du faisceauz
R
,
appelé
longueur
deRayleigh,
dépend
du diamètreW
o
du faisceau aupoint
de striction et de lalongueur
d’onde À :22
Spectre
vu
par
l’atome
dans
son
référentiel
propre
Projection
de
la
trajectoire
Au
voisinage
dupoint
destriction,
le rayonW(z)
varie peu tant que z est trèspetit
devant zR. Nous allons supposer que les atomes sontobservés au
voisinage
dupoint
de striction sur unelongueur
Lpetite
devantla
longueur
deRayleigh
z
R
.
Comme nous le verrons au deuxièmechapitre
cettecondition est bien vérifiée dans nos
expériences.
Dans ces conditionsl’ex-pression
duchamp
électrique
sesimplifie :
Dans les
expériences d’absorption
à deuxphotons
sans effetDoppler,
l’atome est en fait soumis à deux ondes se propageant en sens inverses. Il
est donc soumis au champ
électrique :
2°/
Calcul del’énergie
absorbée par un seul atomeLe calcul de la forme de raie que nous allons faire se fait en deux
étapes.
Dans unpremier
temps nous considérons un atome detrajectoire
bien définiequi
traverse le faisceau et nous calculonsl’énergie
totale absorbéepar cet atome. Nous faisons ensuite la moyenne sur tous les atomes de
façon
à obtenir la forme de raie.Considérons un atome de vitesse V. Nous calculons d’abord le
champ
électrique
E(t) vu par cet atome. Soit Oz l’axe défini par la direction dufaisceau. Si Vr est la
projection
de la vitesse de l’atome sur leplan xOy,
l’atome met un temps de l’ordre de 03C4 =
W
o
V
r
pour traverser le faisceau. Dansson référentiel propre l’atome voit deux ondes de largeurs
spectrales
-centrées en
03C9
L
-
kV
z
et03C9
L
+
kV
z
(figure
I-6a).
Nous supposons que ces deuxondes sont bien
séparées,
c’est-à-dire quekV
z
>> 1 03C4 .
Soit p la distancemini-mum entre la
trajectoire
de l’atome et l’axe du faisceaugaussien.
Nous avons24
Nous pouvons maintenant écrire le
champ
électrique
vu par cet atome* :
Nous allons maintenant utiliser le formalisme
développé
précédemment
(formule I-23) pour obtenir
l’énergie
totale W absorbée par l’atome au cours de la traversée du faisceau. Nous devons d’abord calculer le carré duchamp
électrique :
Le carré du
champ
électrique
est la somme de trois termes.Le
premier
correspond àl’absorption
sans effetDoppler,
les deux suivants àl’absorption
avec effetDoppler.
Nous calculons maintenantA(03A9)
défini parla formule
(I-20)
en nous limitant au cas où il y asuppression
de l’effetDoppler.
Nous obtenons :L’énergie
totale absorbée par l’atome s’écrit alors (formule I-23) :*
Nous supposons ici
implicitement
que l’atome passe à l’instant zéro aupoint
A défini sur la
figure
(I-6b) et que cepoint
A est effectivement dans le planxOy.
Dans le casgénéral
où l’atome passe à l’instant t aupoint
A et où lepoint
A n’est plus dans le plan xOy, il faut introduire des facteurs dephase.
Cependant,
dans la mesure où nous supposons quekV
z
>>1 03C4,
ces facteursPour une vitesse
donnée,
la courbed’absorption
en fonction de lafréquence
incidente03C9
L
est unprofil
deVoigt.
3°/
Energie
absorbée par unité de temps par la vapeuratomique
Nous allons maintenant faire la moyenne sur les
trajectoires
etsur les vitesses pour obtenir
l’énergie
absorbée par unité detemps
P parl’ensemble de tous les atomes. Pour cela nous considérons un intervalle de temps 0394T et nous faisons la somme de
l’énergie
absorbée par tous les atomesqui
traversent le faisceaupendant
ce temps 0394T. Pour unelongueur
L dufais-ceau, nous avons :
N est le nombre
d’atome par
unité de volume etf(V
r
)
est la distribution dela vitesse radiale :
En
remplaçant
W(V
r
,03C1)
parl’expression
(I-36)
nous obtenons pour lapuissance
P :Le coefficient de
proportionnalité
03B1dépend
à la fois desparamètres
atomiques
et des
paramètres
décrivant le faisceau :L’expression
(I-39)
nous montre que pour chaque classe de vitesse leprofil
d’absorption
est unprofil
deVoigt.
Ceci secomprend
bien carl’élargissement
dû au temps de traversée d’un faisceau
gaussien
estgaussien.
Il nous reste maintenant à faire
l’intégrale
sur les vitesses. Celle-ci peut se faire exactement. Pouralléger
l’exposé
nous avonsreporté
ce26
calcul dans
l’appendice
B.Après
intégration
sur lesvitesses,
nous obtenons :où :
Nous retrouvons le résultat obtenu par BORDE. Le
profil d’absorption
est leproduit
de convolution d’une lorentzienne delargeur
0393
e
par une doubleexpo-nentielle de
largeur 03B4.
Leparamètre
03B4 caractérise doncl’élargissement
dû autemps de traversée du faisceau. Cette
élargissement
est doncsymétrique
et ne
déplace
pas les raiesd’absorption
à deuxphotons.
D’autre part nous pouvons remarquer que
l’élargissement
dû au tempsde traversée du faisceau est
représenté
par une courbe"pointue",
la doubleexponentielle
présentant
unpoint
anguleux
à son sommet. Cetteparticularité
est liée à la contribution des atomes de faible vitesse. Ces atomes en effet
restent
plus longtemps
dans le faisceau et leur contribution àl’absorption
est donc
plus
importante.
Deplus,
ils mettentplus
de temps pour traverserle
faisceau,
cequi
correspond
à unélargissement
plus
faible. On peutdonc
dire
schématiquement
que les atomes de faible vitesse sont ceuxqui
contri-buent le
plus
àl’absorption
et le moins àl’élargissement.
C’est cet effetqui
a tendance à affiner la courbequi
représente
l’élargissement
dû au tempsde traversée du faisceau.
Notons enfin que, dans le calcul de la
puissance
absorbée par la vapeuratomique,
nous avonssurestime
l’énergie
absorbée par les atomes defaible vitesse radiale. En effet
l’énergie
W(V
r
,03C1)
(formule I-36)
estl’énergie
absorbée par l’atome entre t = - ~ et t = + ~. Pour
un atome immobile à
l’intérieur du
faisceau,
cetteénergie
estinfinie,
l’atome pouvant absorberplusieurs
fois deuxphotons.
Lorsque nous faisons lamoyenne
del’énergie
absorbée par tous les atomes
pendant
le temps0394T,
l’énergie
que nous prenonspour les atomes de faible vitesse radiale est trop
grande
puisque, pendant
le temps0394T,
ces atomes n’ont pas le temps de traverser le faisceau. Il estpos-sible d’estimer cette erreur et nous montrons dans