HAL Id: jpa-00205845
https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00205845
Submitted on 1 Jan 1964
HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.
L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.
Détermination par diffusion de neutrons froids du spectre des fréquences des protons dans l’ortho-, para-,
et méta-xylène
W. van Dingenen, S. Hautecler
To cite this version:
W. van Dingenen, S. Hautecler. Détermination par diffusion de neutrons froids du spectre des
fréquences des protons dans l’ortho-, para-, et méta-xylène. Journal de Physique, 1964, 25 (5), pp.648-
653. �10.1051/jphys:01964002505064800�. �jpa-00205845�
648
DÉTERMINATION PAR DIFFUSION DE NEUTRONS FROIDS DU SPECTRE DES FRÉQUENCES DES PROTONS
DANS L’ORTHO-, PARA-, ET MÉTA-XYLÈNE Par W. VAN DINGENEN et S. HAUTECLER,
C. E. N., Mol, Belgique.
Résumé. 20142014 Des mesures effectuées par J. J. Rush [1] au moyen de nentrons très lents, ont mis
en évidence des différences dans la dépendance en énergie de la section efficace totale des protons
dans les composés ortho-, para- et méta-xylène.
On a déterminé par une méthode de temps de vol la répartition en énergie des neutrons diffusés par ces composés. Le faisceau provenant d’une source de neutrons froids est rendu quasi mono- chromatique au moyen d’un filtre en Be, et le spectre d’énergie des neutrons diffusés est obtenu en
associant un sélecteur de temps à 100 canaux à un obturateur mécanique.
On compare les résultats obtenus pour les 3 substances et on cherche à établir une corrélation entre les spectres des fréquences et les sections totales obtenues par J. J. Rush [1].
Abstract. 2014 Measurements by J. J. Rush [1] by means of cold neutrons have shown energy differences in the total cross sections of the compounds orthc-, para-and meta-xylene.
By a time-ol-flight method the energy spectrum of the scattered neutrons is determined. The beam of a cold neutron source is quasi-monochromatized by means of a Re-filter and the energy
spectrum is obtained by the association of a chopper with a 100 channel time selector. The results
are compared for the three substances and the frequency spectra and total cross sections obtained by J., Rush are compared in order to find a correlation.
LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 25, MAI 1964,
1. Introduction.
-Ces derniers temps un nom-
bre croissant de mesures de sections efficaces totales pour neutrons ont été entreprises, en rapport avec
la dynamique des atomes liés.
Ces mesures se rapportent presque exclusi- vement aux protons à cause de la nature inco- hérente de la diffusion des neutrons par ces noyaux.
En principe, deux méthodes peuvent être sui-
vies : ou bien on emploie des neutrons thermiques,
ou bien des neutrons très lents.
Quand l’énergie des neutrons thermiques atteint
la valeur d’une énergie d’excitation de la substance
étudiée, l’effet inélastique, consistant en un gain d’énergie par la matière se traduit par une augmen- tation de la section efficace. Ainsi, J. Bergsma et
J. A. Goedkoop [2] ont mesuré la variation de atot
de l’hydrure de palladium en fonction de l’énergie
des neutrons, et trouvé un maximum peu prononcé
dans la courbe vers 40 meV.
A Columbia University, J. J. Rush et al. [1] [3]
[4] ont mesuré la section efficace totale de diif érents
composés hydrogénés au moyen de neutrons très lents. Ils ont montré que, pour des neutrons de très basse énergie, il existe une corrélation entre la pente des droites décrivant le changement de atot
avec la longueur d’onde et la liberté de mouvement des protons dans les halogénures d’ammonium.
Ces mesures ont été poursuivies avec d’autres composés minéraux et organiques.
La figure 1 présente une partie des résultats,
obtenus par Rush et al. [1]. Elle se rapporte à des composés benzéniques à l’état liquide, et montre un
écart net entre des courbes se rapportant à des
FIG. 1.
-Section efficace totale pour neutrons lents, par
proton, de différents dérivés du benzène, à une tempé-
rature de 23 oQ [1].
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01964002505064800
649
composés qui ne diffèrent que par la place relative
des groupes méthyle. Les auteurs ne donnent pas
d’interprétation directe de ces résultats en termes
de la dynamique des atomes ou groupes d’atomes constituant la molécule.
On peut espérer obtenir des données précises
concernant l’énergie des niveaux d’excitation par des mesures de diffusion au lieu de transmission.
La répartition en énergie des neutrons, provenant d’un faisceau monochromatique diffusé inélas- tiquement par une substance à section efficace
incohérente, reflète en effet le spectre des fréquences f (v) de la matière diffusante. Cette méthode directe de mesure du spectre des fréquences, dans un
domaine d’énergie pratiquement inaccessible par la technique du spectre Raman ou d’absorption infrarouge ou encore des rayons X, a été appliquée
par différents chercheurs [2 à 12] à des composés hydrogénés.
Les mesures rapportées ici sont faites dans le but
de déduire, des spectres de fréquences, des conclu- sions concernant la dynamique des protons liés
dans les dérivés benzéniques, de nature à éclaicir
les résultats déduits antérieurement des sections efficaces totales [1].
Sur le terrain des applications, la connaissance des spectres inélastiques peut fournir des infor-
FIG. 2.
-Installation pour expériences de diffusion iné- lastique de neutrons froids.
mations sur les propriétés modératrices des com-
posés étudiés, ou de substances analogues comme
le méthane et l’alcool méthylique [13].
2. Méthode expérimentale.
-Un schéma de l’installation complète employée pour les mesures
en diffusion inélastique de neutrons froids, est
donné par la figure 2. Un faisceau quasi-mono- chromatique de neutrons froids (~. > 4 A) est
obtenu en laissant passer les neutrons, issus d’un canal vertical du BR1 (2 X 10-2 neutrons ther- miques /cm2 sec), à travers un filtre en béryllium polycristallin, refroidi à l’azote liquide. Afin d’aug-
menter le pourcentage en neutrons froids dans le faisceau sortant du réacteur, on a installé au centre
de la pile comme « source de neutrons froids » un petit volume de méthane condensé et refroidi à 77 OK.
Pour ce modérateur refroidi le facteur de gain
en neutrons froids est d’environ 12.
Le faisceau diffusé par l’échantillon est analysé
au moyen d’un obturateur mécanique, pouvant
tourner à 12 000 t/min, et d’un sélecteur de temps
à 100 canaux, transistorisé. Les neutrons diffusés sont observés sous un angle de 90~ par rapport
au faisceau incident.’ Leur chemin de vol a une
longueur d’environ 3 m. Au départ des rafales de neutrons à travers l’obturateur, une impulsion
lumineuse est enregistrée au moyen d’un système optique. Ces impulsions sont converties en tension
au moyen d’un intégrateur magnétique, dans le
but de stabiliser la vitesse de rotation de l’obtu- rateur ; à 7 000 t/min les variations de vitesse sont inférieures à 0,2 %. Les neutrons diffusés
sont enregistrés au moyen d’un banc consistant de trois couches de détecteurs de 25 mm de diamètre à BF3 enrichi (20th Century) comprenant respec- tivement six, cinq et six détecteurs, placés trans-
versalement par rapport au faisceau.
Un gain important d’intensité a été réalisé en
faisant le vide dans les tubes de vol entre la source
de neutrons froids et l’échantillon, et entre celui-ci
et le banc de compteurs.
Grand soin a été pris pour réduire le bruit de fond au minimum, en interposant différentes couches de blindage entre l’espace où se trouvent
le filtre et l’échantillon et la chambre qui contient
les détecteurs.
L’installation complète présente les caractéris-
tiques suivantes :
Intensité en neutrons froids du faisceau incident
(diamètre du faisceau : 5 cm ; source de neutrons froids remplie de méthane à 77 °K ; filtre refroidi ;
tubes de vol évacués) : environ 5 X 1.06 neu- trons/sec. Une telle intensité est suffisante pour obtenir avec une statistique satisfaisante un spectre
de fréquence en 75 heures de mesure environ.
Résol ution en énergie à 7 000 tfnin : environ
50 tls/m, ce qui correspond à environ 0,5 meV
42
650
pour des neutrons diffusés d’une énergie de 5 meV
et à 20 meV pour des neutrons de 100 meV.
Bruit de f ond : environ 80 coups/heure dans
l’ensemble des 100 canaux. Ainsi on obtient par
exemple un rapport de 10 entre le signal utile au
maximum du spectre du benzène et le bruit de
fond ; ce rapport est 50 fois supérieur à celui obtenu
lors des premières mesures de diffusion inélastique
effectuées avec la même substance [5].
Les échantillons liquides sont contenus dans un récipient en aluminium, de forme rectangulaire ;
leur épaisseur varie entre 1,5 mm et 0,8 mm de façon que les diff érents échantillons présentent
tous la même transmission d’environ 80 % pour des neutrons de 4 Á. Le porte-échantillon est placé
sous un angle de 450 par rapport au faisceau
incident.
3. Analyse des résultats expérimentaux et con-
clusions.
-Les résultats obtenus actuellement ne
sont pas encore complets. Les figures 3 et 4 mon-
trent le spectre d’énergie des neutrons diffusés par
Fm. 3.
-Spectre des neutrons diffusés à 90o par le para-xylène à 20 OC.
le para- et l’ortho-xylène, les deux xylènes qui
diffèrent le plus en section efficace totale [1]. Afin
de mieux comprendre l’allure générale de ces spectres, nous avons aussi mesuré le toluène (fig. 5),
dont la molécule ne contient qu’un seul groupe
méthyle, et le benzène (fig. 6) qui n’en contient
aucun.
Tous les spectres ont été mesurés à une même vitesse de l’obturateur (7 000 tfmin). Les temps
de mesure ont été choisis de f acon telle que le
spectre élastique diffusé ait la même intensité pour les diff érents composés.
Les spectres obtenus sont larges et surtout
inélastiques. Celui du benzène montre un maximum
aux environs de 12 meV. Pour les xylènes le
Fic.. 4. - Spectre des neutrons diffusés à 900 par l’ortho-xylène à 20 ~C.
5. - Spectre des neutrons diffusés à goo
par le toluène à 20 ~C.
maximum se place plutôt vers 20 meV, tandis que pour le toluène, un spectre intermédiaire est obtenu. A cette allure générale se superposent
de nombreux maxima secondaires. Une statistique
insuffisante ne nous permet pas d’attacher trop d’importance à cette structure fine, qui d’ailleurs
a des aspects très semblables sur les différentes
figures. Néanmoins, il semble possible de donner
une interprétation des caractéristiques générales en
termes de la dynamique des atomes ou groupes d’atomes d’hydrogène.
Ainsi le spectre du benzène peut être considéré
comme étant composé de deux spectres diff érents,
situés respectivement autour d’une énergie de 90
à 55 meV et de 12 6, courbes en traits
interrompus).
651 En acceptant l’existence de ces deux mêmes
spectres dans les figures obtenues pour les xylènes
et pour le toluène, on voit que ces trois courbes contiennent en plus un troisième spectre, situé
vers 25 meV et qui est moins prononcé dans le cas
du toluène (fig. 3 et fig. 5, courbes en traits inter- rompus). Ce troisième pic pourrait être attribué
aux groupes méthyle. Le spectre complet inélastique
serait donc dû à des mouvements soit de protons, soit de groupes CH 3, soit de molécules entières.
FIG. 6.
-Spectre des neutrons diffusés à 90°
,