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Élaboration de silices hybrides pour la récupération de l'uranium

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Academic year: 2021

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Texte intégral

(1)

HAL Id: cea-02339110

https://hal-cea.archives-ouvertes.fr/cea-02339110

Submitted on 13 Dec 2019

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Élaboration de silices hybrides pour la récupération de

l’uranium

T. Le Nedelec, Agnès Grandjean, F. Cuer, A. Leydier, F. Calard, A. Piguet

To cite this version:

T. Le Nedelec, Agnès Grandjean, F. Cuer, A. Leydier, F. Calard, et al.. Élaboration de silices hybrides pour la récupération de l’uranium. SLIMAIA 2018, Mar 2018, Rueil-Malmaison, France. �cea-02339110�

(2)

BET – ATG

RMN solide - IR

Elaboration de silices hybrides pour la

récupération de l'uranium

Contexte de l’étude

Principe de l’extraction

Système utilisé

3 Axes d’étude

T. LE NEDELEC

1,2

, A. GRANDJEAN

2

, F. CUER

1

, A. LEYDIER

2

,

F. CALARD

2

, A. PIGUET

2

1

Commissariat à l’Energie Atomique et aux Energies Alternatives (CEA), Centre de Marcoule, CEA/DEN/DMRC/SPDS/LDPS, 30207 Bagnols sur Cèze Cedex

2

Commissariat à l’Energie Atomique et aux Energies Alternatives (CEA), Centre de Marcoule, CEA/DEN/DE2D/SEAD/LPSD, 30207 Bagnols sur Cèze Cedex

Production d’effluents sulfuriques

uranifères acides contenant du fer et

du molybdène

Extraction sélective

de l’uranium

Décontamination

des effluents

Recyclage de

l’uranium pour la

production électrique

Extraire le plus d’uranium

possible (capacité max) sans

extraire le fer et le

molybdène (sélectivité max)

Extraction sur support

solide

Pas de solvant organique

Procédé mobile

(cartouches déplaçables)

Matériaux extractants = Silices hybrides

mesoporeuses

Solution à traiter = Effluent modèle

Diamido-phosphonate

Silice mésoporeuse (2-50 nm)

U (125mg/L)

Fe (9mg/L)

Mo (35 mg/L)

H

2

SO

4

(pH=1,7, SO

4

2-

/U = 50)

Matériaux résistants aux conditions

acides, grande surface spécifique

Bonne complexation de

l’uranium

Fe

Mo

Etude de la spéciation des éléments U, Fe, Mo :

Identification des mécanismes d’extraction et

de la stœchiométrie

Modification de la structure du matériau

(Extractant, liaison, charpente) : Maximisation

des performances d’extraction

Optimisation du procédé d’extraction :

Augmentation de la sélectivité par

desextraction sélective

SiO

2

Travaux et résultats

Modification de la fonction

extractante

Encombrement de l’azote

sur amidophosphonate

R = Ethyle ou

iso-Butyle

Nouveaux groupements

extractants en

développement (en cours)

Influence de la longueur

de chaine

extractant-charpente

Influence de l’amide

intermédiaire sur la chaine

extractant-charpente (en cours)

Modification de la chaine

Extractant-Charpente

0

0,05

0,1

0,15

0,2

0,25

0,3

1

2

3

4

Taux

de

gr

ef

fag

e

(mmol

/g)

Longueur de chaine

n

0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

3,5

4

4,5

5

1

2

3

4

No

mbr

e

de moléc

ule

ex

tr

ac

tan

tes

par Ur

anium

Longueur de chaine

n

Synthèse et caractérisation

Objectif double

Objectif

Extractant

Extractant

Extractant

Silice

Synthèse organique

Synthèse matériaux

Caractérisation matériaux

Test d’extraction

Minéralisation

ICP-AES

FX

Analyses

Capacité - sélectivité

Figure 1 : Influence de la longueur de chaine et

de l’encombrement azote (groupement R) sur le

taux de greffage

Figure 2 : Influence de la longueur de chaine et de

l’encombrement azote (groupement R) sur le nombre de

molécules extratantes nécessaire pour complexer l’uranium

R=éthyle

R=iso-Butyle

R=éthyle

R=iso-Butyle

Capacité U max atteinte = 30,8 mg

U

/g

Sélectivité U/Mo max atteinte = 1,6

Faible influence de la longueur et de la substituions azote sur le taux de greffage

Taux de greffage maximum pour une longueur de 2 carbones avec substituant éthyle

Forte influence de la longueur de chaine sur le nombre de molécules extratantes par

uranium. Tendance identique quel que soit le substituant azote.

D’autres tests sur les nouveaux groupements extratants et sur les

chaines sans amides intermédiaires sont en cours. Des nouvelles

méthodes de synthèse des matériaux sont en développement.

Conclusions

Perspectives

Les matériaux synthétisés permettent de confirmer les valeurs d’extraction

obtenues par d’autre études préalables mais la sélectivité U/Mo reste assez

faible

Références

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