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Submitted on 1 Jan 1976
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MÖSSBAUER AND OPTICAL ABSORPTION
EXPERIMENT ON 151Eu ATOMS ISOLATED IN AN
ARGON MATRIX
F. Litterst, A. Schichl, M. Jakob, H. Micklitz
To cite this version:
JOURNAL DE PHYSIQUE
Colloque C6, supplément au n° 12, Tome 37, décembre 1976, page C6-59
MOSSBAUER AND OPTICAL ABSORPTION EXPERIMENT
ON
151Eu ATOMS ISOLATED IN AN ARGON MATRIX (*)
F. J. LITTERST and A. SCHICHL
Physik Department, Technische Universitat Munchen
D-8046 Garching, Germany
M. JAKOB and H. MICKLITZ
Lehrstuhl fur Didaktik der Physik, Universitat Munchen
D-8046 Garching, Germany
Résumé. — Des expériences d'absorption Môssbauer et optique ont été faites à environ 6 K
sur des atomes de
151Eu (configuration 4f
76s
2-
8S7/2) isolés dans de l'argon à une concentration
atomique d'environ 0,5 %. Le spectre Môssbauer est un spectre paramagnétique non résolu avec
un déplacement isomérique S = — (5,80 ± 0,05) mm/s par rapport à la source de
151Sm2C>3.
L'interaction magnétique hyperfine peut être décrite par l'Hamiltonien &mht = A.I.J et est
donc totalement déterminé par les valeurs A = —20.05 MHz et / = 7/2 de l'ion libre [1]. En
fait le spectre calculé au 3e
mhf est très semblable au spectre mesuré. Les différences qui subsistent
proviennent probablement d'effets de relaxation et/ou de l'entourage non cubique des atomes d'Eu.
Cette dernière possibilité est confirmée par les données optiques et conduit à une légère interaction
quadrupolaire ainsi qu'à une faible anisotropie de A.
La valeur trouvée ici pour S concorde bien avec la calibration basée sur les valeurs de p(0) calculées
par Coulthard [2]. Elle est en désaccord important avec les prédictions faites à partir des
déplace-ments chimiques optiques [3]. Le facteur fk 6 K pour Eu dans Ar est 0,18 ± 0,04 ce qui conduit
à une température de Debye effective 0
ett = 22 ± 4 K. Cette valeur est plus faible que celle prévue
par le spectre de phonons de l'argon [4] si l'on tient compte des différences de masse entre les atomes
Eu et Ar. Le spectre d'absorption optique de la transition 4f
76s
2-* 4f
s5d 6s
2des atomes d'Eu
isolés montre que la dégénérescence d'ordre (2J+ l)/2 des états excités est complètement levée
par le champ cristallin. Ceci signifie que la symétrie des sites d'Eu dans la matrice d'Argon n'est pas
cubique. Les raies d'absorption présentent une structure fine. Chaque raie zero-phonon (largeur de
raie à mi-hauteur <, 10 cm
-1) est accompagnée de bandes latérales à excitation de phonons.
Elles proviennent de mode de résonance dans le spectre de phonons de Ar : Eu tels que
ficoi = (12 ± 2) cm
-1, fico2 = (26 ± 2) cm
-1, hwi = (46 ± 4) cm
-1. Les modes fi«i et fia>2 de
faible énergie expliquent la valeur étonnamment basse du facteur / obtenue dans les expériences
Môssbauer.
Abstract. — Mossbauer and optical absorption experiments have been performed at ~ 6 K on
151Eu atoms (configuration 4f7 6s2-8S7/2) isolated in argon with an atomic concentration of
~ 0.5 %. The Mossbauer spectrum consists of an unresolved paramagnetic hyperfine (hf) pattern with an isomer shift of S = — (5.80 ± 0.05) mm/s with respect to the 1 5 1Sm203 source. The
magnetic hf interaction can be described by the Hamiltonian 9emM = A.I.J and is thus fully
determined by the free ion values of A = — 20.05 MHz [1] and / = 7/2. The spectrum calculated with the help of 3emM indeed closely resembles the measured spectrum. Remaining differences
are thought to arise from relaxation effects and/or the non-cubic surrounding of the Eu atoms. The latter is deduced from the optical data and will lead to a small quadrupole interaction as well as a small anisotropy of A. The value of S found here fits well into the calibration scheme based on values of p(0) as calculated by Coulthard [2]. It disagrees seriously with the predictions derived from optical isotope shift measurements [3]. The/-factor at 6 K for the Eu in Ar is 0.18 ± 0.04 which corresponds to an effective Debye temperature of dett = 22 ± 4 K. This number is lower than the value expected from the Ar phonon spectrum [4] when the different masses of the Eu and Ar atoms are taken into account.
The optical absorption spectrum of the transition 4f7 6s2 -> 4f6 5d 6s2 of the isolated Eu atoms
shows that the (2 J + l)/2-fold degeneracy of the excited states is completely lifted by the crystal-line electric field. This means, the symmetry of the Eu sites in the Ar matrix is not cubic. The absorption lines show fine structure. Each zero phonon line {FWHM < 10 c m- 1) is accompanied
by phonon side bands. They arise from resonance mode in the Ar : Eu phonon spectrum with ficoi = (12 ± 2) c m- 1, fw)2 = (26 ± 2) c m- 1 and # »3 = (46 ± 4) c m- 1. The low lying modes
fioi and fia>2 explain the unexpectedly low /-factor in the Mossbauer experiment.
(*) Published in Phys. Lett. 57A (1976) 67 and 70.
F. J. LITTERST, A. SCHICHL, M. JAKOB AND H. MICKLITZ
References
[I] SANDERS, P. G. H., WOODGATE, G. K., PYOC. R. SOC. A257
(1960) 269.
[2] COULTHARD, M. A., J. Phys. B 6 (1973) 23.
[3] BRIX, P., HUFNER, S., KIENLE, P., QUITMANN, D., Phys. Lett.
13 (1964) 140.
[4] BATCHELDER, D. N., COLLINS, M. F., HAYWOOD, B. C. G.,
