Etude expérimentale
du lavage de l'iode par la pluie*
C. CAPUT, H. CAMUS, D. GAUTHIER, Y. BELOT**
(Manuscrit reçu le 11 juin 1992)
RÉSUMÉ Des expérimentations de terrain ont été effectuées pour déterminer le facteur de lavage par la pluie de l'iode élémentaire à l'état d e vapeur. Elles ont consisté à émettre une quantité connue d'iode stable et à recueillir le dépôt humide dans des collecteurs convenablement disposés pour évaluer ia fraction du panache entraînée par la pluie. Il a été montré que des précautions particulières devaient être prises pour éviter une superposition du dépôt direct de la vapeur d'iode par réaction sur les surfaces collectrices (dépôt sec) et du dépôt indirect de l'iode entraîné par la pluie (dépôt humide). Les résultats obtenus en ce qui concerne le facteur de lavage (8,2 x 1 0- 5 s- 1 e n moyenne) valident les valeurs théoriques habituellement utilisées et montrent que tout se passe dans les conditions de ces expériences c o m m e si la captation de l'iode par les gouttes de pluie était irréversible.
ABSTRACT Field experiments w e r e performed to determine the w a s h o u t coefficient of iodine vapour scavenged by rain. They consisted in emitting a known amount of stable iodine a n d sampling t h e wet deposit in collectors conveniently placed to eva- luate the fraction of plume scavenged by rain. It was s h o w n that precautions are to be taken to avoid a superposition of direct deposition of iodine vapour by reaction on collector surfaces (dry deposition) a n d indirect deposition b y rain scavenging (wet deposition). T h e data obtained (mean value = 8.2 x 1 0- 5 s- 1 vali- date the theorical values currently used and indicate that, under the conditions of these experiments, iodine uptake by rain droplets is apparently irreversible.
1 . I n t r o d u c t i o n
Le lavage de l'iode par la pluie est habituellement caractérisé par la fraction d'iode entraînée par unité de t e m p s a p p e l é e facteur o u coeffi- cient d e lavage (A). U n e é t u d e bibliographique nous a montré q u e les facteurs d e lavage d e l'iode moléculaire actuellement utilisés d a n s les m o d è l e s proviennent exclusivement d e considérations théoriques et sont b a s é s , en particulier, sur l'hypothèse d'une absorption irréversible d e l'iode par les gouttes de pluie [2]. Q u e l q u e s auteurs ont a v a n c é d e s argu- ments théoriques plaidant en faveur d'une dissolution réversible d e l'iode et ont pensé que les facteurs d e lavage usuels pouvaient être, d e ce fait, largement surestimés [ 1 , 4]. Pour étayer ou infirmer cette supposition, il fallait se rapporter à l'expérience. M a l h e u r e u s e m e n t , les d o n n é e s dispo-
* E t u d e s e f f e c t u é e d a n s le c a d r e d ' u n p r o t o c o l e p a s s é e n t r e C E A / I P S N e t E D F / D E .
** C o m m i s s a r i a t à l ' é n e r g i e a t o m i q u e , Institut d e p r o t e c t i o n et d e s û r e t é n u c l é a i r e , D é p a r t e m e n t d e p r o t e c t i o n d e l ' e n v i r o n n e m e n t et d e s i n s t a l l a t i o n s ( D P E I ) , B P 6, 9 2 2 6 5 F o n t e n a y - a u x - R o s e s C e d e x , F r a n c e .
rubles étaient quasi inexistantes, elles se réduisaient, en fait, à trois valeurs d e facteur de lavage [3] comprises entre 1,5 x 1 0 ~7 et 2,5 x 1 0 ~6 s- 1, obtenues seulement dans des conditions de pluviosité faible (inten- sités de 0,4 à 0,5 m m h""1). Ces valeurs étaient, certes, beaucoup plus basses que les valeurs habituellement admises, mais en n o m b r e trop restreint pour autoriser des conclusions valables. De nouvelles expé- riences de terrain ont donc été effectuées pour valider ou invalider les quelques observations disponibles, choisir en faveur d'une absorption réversible ou irréversible, et éventuellement réviser dans un sens plus réaliste les valeurs c o u r a m m e n t utilisées sur la base de considérations purement théoriques.
2 . C h o i x d e s sites
Dans une première phase, le site d e Brennîlis (Monts d'Arrée) a été choisi en raison de la pluviosité importante qui y règne statistiquement, et de certaines caractéristiques orographiques a p p a r e m m e n t favorables : présence d'un point haut pour implanter le dispositif d'émission, dominant d'une hauteur de 3 0 m deux routes permettant l'installation des collec- teurs sous les vents dominants, à des distances m o y e n n e s du généra- teur de 320 et 1 720 m. En raison d'un écoulement des filets d'air per- turbé par une dénivellation brutale du sol sous le vent du générateur, il s'est avéré, c o m m e on le verra plus loin, que des rabattements du panache sur les collecteurs provoquaient un dépôt sec parasite venant se superposer au dépôt humide objet de l'étude. Un autre e m p l a c e m e n t voisin a donc été choisi ultérieurement, le site de la station de Télédiffusion de France de Roc'h T r é d u d o n , au s o m m e t d'une colline en pente douce engendrant un écoulement d e l'air moins turbulent. Le dis- positif d'émission était alors disposé sur un mât télescopique d e 12 m, et les collecteurs de précipitations répartis sur des arcs de cercle de rayon inférieur à 50 m, de telle sorte qu'ils ne soient pas t o u c h é s par le panache d'iode.
3. M é t h o d e s expérimentales
Chaque expérience était effectuée en présence de précipitations caractérisées par leur intensité, le spectre dimensionnel des gouttes, le pH, et la température de l'eau de pluie. Elle consistait à émettre dans l'at- mosphère une quantité connue d'iode stable sous f o r m e de vapeur d'iode moléculaire (de 4,5 à 100 g). La durée d e l'émission était généralement de 2 min, sauf lors de 6 essais effectués à Roc'h T r é d u d o n , où elle a été portée à 1 h, en vue de mettre en évidence un éventuel effet de la concentration d'iode dans l'air sur le facteur de lavage. Cette v a p e u r d'iode moléculaire était obtenue par chauffage de paillettes d'iode conte- nues dans une ampoule d e pyrex soumise à un flux d'air à 400 °C (émis- sions de 2 min), ou 200 °C (émissions de 1 h). L'ensemble du générateur
était abrité d e la pluie, tout en étant balayé par le vent. L'eau d e pluie était échantillonnée s o u s le v e n t de l'émission à l'aide d e collecteurs de précipitation régulièrement e s p a c é s et disposés soit le long des c h e m i n s les plus appropriés (Brennilis), soit en arcs d e cercle et à des distances d e l'émission d e 20 à 50 m (Roc'h T r é d u d o n ) , de manière à englober l'in- tégralité de la largeur d u p a n a c h e . A l'issue d e c h a q u e e s s a i , o n m e s u - rait le v o l u m e de l'eau collectée en c h a q u e point ainsi q u e sa c o n c e n t r a - tion en iode. Celle-ci était m e s u r é e par une m é t h o d e de c h r o m a t o g r a p h i e ionique (Dionex), b a s é e sur une préconcentration de l'échantillon et une détection électrochimique très sensible d e l'iode s o u s f o r m e d'iodure.
Des essais préliminaires ont montré que l'iode contenu dans les eaux de pluie recueillies au cours de nos expériences était entièrement à l'état d'iodure. Les bruits d e f o n d d'iode m e s u r é s hors d e l'emprise du p a n a c h e , c o m p r i s entre 0,5 et 1 |-ig I- 1, étaient soustraits des valeurs brutes o b t e n u e s dans les échantillons collectés s o u s le p a n a c h e .
Le lavage d e l'iode par la pluie est caractérisé par un coefficient d e lavage (ou facteur de lavage), habituellement noté A (en s~~1), qui est la fraction d'iode entraînée par unité d e t e m p s . Pour obtenir expérimentale- m e n t le facteur de lavage, o n calcule p e n d a n t c o m b i e n d e t e m p s le p a n a c h e p a s s e a u - d e s s u s des collecteurs, et f i n a l e m e n t la fraction de p a n a c h e entraînée par unité de t e m p s . Si l'on appelle W le dépôt m o y e n par unité de surface le long de l'arc échantillonné (g m- 2) , L la longueur d e cet arc (m) englobant l'ensemble de la largeur du p a n a c h e , u la vitesse m o y e n n e du v e n t (m s~1} et Q la quantité totale d'iode lâchée p e n d a n t l'expérience (g), le facteur de lavage e x p r i m é en s- 1 est :
A = W L u I Q
4 . R é s u l t a t s et d i s c u s s i o n 4.1 Expérience de Brennilis
Les valeurs des facteurs de lavage o b t e n u e s à Brennilis (fig. 1) ne sont pas corrélées à l'intensité d e précipitation. Elles sont c o m p r i s e s entre 2,1 x 10~~5 et 4,0 x s~1 a v e c une m o y e n n e de 2 x 1 0 ~4 s~1 et sont, d a n s l'ensemble, nettement plus élevées q u e les v a l e u r s théoriques habituellement utilisées, en particulier pour les faibles intensités d e préci- pitation. De ce fait, nous a v o n s été a m e n é s à suspecter q u e l'iode recueilli ne provenait pas uniquement d'un entraînement de l'iode par la pluie, mais résultait aussi d'un dépôt d e l'iode moléculaire g a z e u x sur les parois des collecteurs d e précipitation. L'existence d e ce dépôt sec p a r a - site fut c o n f i r m é e d a n s d e s e x p é r i e n c e s analytiques ultérieures réalisées en e x p o s a n t des collecteurs d e divers t y p e s dans des p a n a c h e s d'iode en l'absence et en présence d e précipitation. Nous a v o n s observé q u e l'iode moléculaire gazeux, très réactif, se déposait par voie s è c h e sur les collecteurs d e précipitation lorsque ceux-ci se trouvaient d a n s le p a n a c h e . La p r é s e n c e d'un film d'eau sur la paroi interne d e l'entonnoir
et du récipient qui collecte la pluie accentuait ce p h é n o m è n e en a u g - mentant le dépôt sec d'un facteur 2 à 4. La nature d u matériau consti- tuant les collecteurs importait relativement peu dès lors q u e les surfaces
étaient mouillées, c o m m e l'ont montré d e s essais réalisés avec les diffé- rents types d'entonnoirs susceptibles d'être utilisés (acier inoxydable, verre, polyéthylène, polypropylène, téflon).
1 1 1 0
Intensité de pluie (mm /h)
Fig. 1. — Facteurs apparents de lavage de l'iode obtenus à l'issue de 16 expériences effectuées à Brennilis. La ligne en trait plein représente les valeurs théoriques obtenues en sup- posant que la captation de l'iode par les gouttes de pluie est irréversible. Le pH de l'eau de pluie est compris entre 5,5 et 6,0.
Apparent iodine washout coefficients obtained from 16 field experiments at Brennilis.
The full line represents the theoretical values obtained assuming irreversible iodine uptake by rain drops. Rain water pH range: 5.5 - 6.0.
4.2 Expériences de Roc'h Trédudon
La seule solution envisageable pour déterminer la véritable valeur du facteur de lavage était de placer les collecteurs de précipitation à faible distance d'un point d'émission surélevé dans la z o n e o ù le p a n a c h e ne t o u c h e pas encore le sol, les collecteurs recevant alors la pluie qui a tra- v e r s é le panache, sans être exposés à un dépôt direct par voie s è c h e .
Une expérience à blanc a d'abord été réalisée en l'absence d e précipita- tion, mais par fort vent d'ouest a c c o m p a g n é d'un niveau élevé de t u r b u - lence (conditions a n é m o m é t r i q u e s a c c o m p a g n a n t la plupart des pluies dans cette région), et par forte humidité permettant de maintenir mouillés les entonnoirs des collecteurs. II a été o b s e r v é q u e j u s q u ' à une distance d e la source au moins égale à 50 m, aucun dépôt sec n'était recueilli.
Par surcroît de précaution, au cours de c h a c u n des essais ultérieurs, un entonnoir préalablement mouillé par l'eau d e pluie a été installé à l'abri
Facteu r apparen t d e lavag e (s-1 )
de la pluie sur l'arc de prélèvement et à proximité de l'axe du p a n a c h e , pour mettre en évidence un éventuel dépôt sec, ce qui n'a j a m a i s été constaté lors d e s différentes expériences réalisées ; 17 déterminations de facteurs d e lavage ont été effectuées pour des intensités d e précipi- tation allant d e 0,8 à 6,3 m m h~1 et des vitesses d e vent comprises entre 2,5 et 18,3 m s- 1 englobant les conditions les plus fréquentes sous nos latitudes. Les facteurs d e lavage (fig. 2) sont compris entre 1,5 x 1 0 ~5 et 3 x 1 0 "4 s- 1 avec une m o y e n n e de 8,2 x 1 0 ~5 s- 1. Cette valeur m o y e n n e , non affectée par un dépôt sec parasite, est deux fois plus faible que celle tirée des expériences d e Brennilis.
Intensité d e pluie ( m m / h )
Fig. 2. — Facteurs apparents de lavage de l'iode obtenus à l'issue de 17 expériences effectuées à Roc'h Trédudon. La ligne en trait plein représente les valeurs théoriques obtenues en supposant que la captation de l'iode par les gouttes de pluie est irréversible. Le pH de l'eau de pluie est compris entre 5,5 et 6,0.
Apparent iodine washout coefficients obtained from 17 field experiments at Roc'h Tredudon. The full line represents the theoretical values obtained assuming irrever- sible iodine uptake by rain drops. Rain water pH range: 5.5 - 6.O.
4.3 Interprétation des résultats
A u cours d e nos expériences, la quantité d'iode stable é m i s e dans l'atmosphère était suffisamment faible pour q u e la concentration d e l'iode dans la pluie ne soit pas modifiée d a n s des proportions considérables.
Cependant, on a m e s u r é dans l'eau de pluie prélevée en dessous de nos p a n a c h e s e x p é r i m e n t a u x des concentrations d'iode c o m p r i s e s entre quelques u g M et quelques dizaines de u g I- 1, que l'on peut comparer au bruit d e f o n d naturel d'environ 1 \ig M . Si l'on distingue les résultats des 6 expériences où la concentration d'iode dans l'eau reste très proche d u bruit d e f o n d , et c e u x d e s expériences o ù la concentration est locaSe-
Facteu r d e lavag e (s-1 )
ment multipliée par un facteur 10 ou plus, on n'observe a u c u n e diffé- rence significative entre les facteurs de lavage c o r r e s p o n d a n t s ; la concentration m a s s i q u e d e l'iode moléculaire n e s e m b l e donc pas avoir une influence importante sur le lavage, tout au moins dans le d o m a i n e des concentrations rencontrées a u cours d e nos expériences.
Les résultats obtenus sont indépendants d e la t e m p é r a t u r e (6 à 20 °C) et du pH de l'eau de pluie (5,5 à 6,0) m e s u r é s lors de nos essais.
Ils sont assez dispersés et ne s o n t pas corrélés d e m a n i è r e très nette avec l'intensité de précipitation, e l l e - m ê m e étroitement liée à la taille des gouttes. La dispersion o b s e r v é e qui m a s q u e l'effet de l'intensité d e préci- pitation et des autres p a r a m è t r e s caractérisant la pluie provient, s a n s doute, de l'écart qui existe entre les conditions a t m o s p h é r i q u e s idéali- sées qui nous ont servi à déterminer les facteurs de lavage m o y e n s et les conditions atmosphériques réelles. La f o r m u l e e m p l o y é e s u p p o s e q u e la pluie t o m b e verticalement et q u e le c h a m p de vitesse d e vent est uni- forme dans le t e m p s et d a n s l'espace, hypothèses très simplificatrices.
L'existence de turbulences rend, sans d o u t e , la détermination du facteur de lavage imprécise ; or, l'intensité et le spectre d i m e n s i o n n e l d e s t u r b u - lences sont généralement très importants en p r é s e n c e de précipitations autres que les petites pluies de front c h a u d . Il n'en reste pas moins q u e les n o m b r e u s e s valeurs o b t e n u e s sont en m o y e n n e a s s e z p r o c h e s des valeurs que l'on peut obtenir t h é o r i q u e m e n t en s u p p o s a n t q u e la capta- tion d e l'iode moléculaire par les gouttes d'eau se fait d e m a n i è r e irré- versible. Cette irréversibilité implique que la transformation d e l'iode moléculaire volatil e n iodures n o n volatils s'effectue plus rapidement qu'il n'est t h é o r i q u e m e n t prévu [3] pour des solutions de pH inférieur à 6. La cinétique de transformation de l'iode moléculaire dissous e n iodures non volatils pourrait être accélérée, sous réserve d'inventaire, par la p r é s e n c e de c o m p o s é s réducteurs tels q u e le dioxyde de soufre par e x e m p l e .
4.4 Importance relative du dépôt humide et du dépôt sec
Les deux séries d'expériences réalisées à Brennilis et à Roc'h T r é d u d o n ont montré q u e lorsque le p a n a c h e t o u c h e le sol, le dépôt observé p e n d a n t les épisodes de pluie est d û à la superposition d'un d é p ô t sec d e la vapeur d'iode élémentaire, et d'un dépôt h u m i d e résul- tant de l'entraînement de l'iode par la pluie. Le dépôt sec peut q u e l q u e - fois être plus important q u e le dépôt h u m i d e , notamment pour les faibles intensités de précipitation. On peut se d e m a n d e r c o m m e n t varie le rap- port d u dépôt sec a u dépôt humide d a n s les différentes conditions d'un dépôt réel en situation accidentelle.
Pour comparer les importances relatives des dépôts sec et h u m i d e , on peut utiliser c o m m e critère les vitesses de dépôt qui caractérisent ces d e u x m é c a n i s m e s . Ces deux vitesses de dépôt sont définies de m a n i è r e identique c o m m e le rapport de la quantité d é p o s é e par unité de surface à la concentration intégrée a u voisinage du sol. En admettant q u e la dis- tribution des concentrations d'iode dans l'air peut être représentée par la
distribution g a u s s i e n n e classique, on peut montrer facilement que la vitesse d e dépôt h u m i d e Vw (en m s- 1) est liée au facteur d e lavage A (en s- 1) par la relation suivante :
Vw = 1,25 A uz exp (H 2 / 2 c i2 z)
où H et <JZ (en m) sont respectivement la hauteur du point d'émission a u - d e s s u s du sol et l'écart-type de la distribution verticale des concentra- tions, qui a u g m e n t e avec la distance à la source. Il apparaît d'après la formule précédente q u e la vitesse de dépôt h u m i d e est très g r a n d e à proximité d'une s o u r c e élevée, à c a u s e du t e r m e exponentiel figurant dans l'expression (sous réserve, bien e n t e n d u , que la pluie qui t o m b e obliquement ait traversé le p a n a c h e , ce qui implique de se trouver à une certaine distance d e la source élevée, d é p e n d a n t de la vitesse d u vent et de la hauteur d'émission). Cette vitesse d e dépôt humide diminue en fonction de la distance à la s o u r c e pour atteindre un m i n i m u m et a u g -
menter ensuite.
Dans le cas, par e x e m p l e , d'un facteur de lavage égal à 5 x 10~~5 s ~1, d'une source située à une hauteur d e 3 0 m, la vitesse de dépôt humide à 1 0 0 0 m de la s o u r c e est égale à 3 x 1 0 ~3 m s- 1. Si on la c o m p a r e à une vitesse de dépôt sec de 1 x 1 0 ~2 m s ~1, plausible pour un g a z très réactif tel q u e l'iode moléculaire, on voit que le dépôt sec est a p p r o x i m a - tivement 3 fois plus important q u e le dépôt h u m i d e . En revanche, à proxi- mité immédiate d e la source, o u bien à des distances au contraire très grandes, la vitesse de dépôt h u m i d e peut atteindre des valeurs très éle- v é e s par rapport à la vitesse d e dépôt sec. Dépôt h u m i d e et dépôt sec sont, bien e n t e n d u , à pondérer par la durée relative des épisodes plu- vieux.
5 . C o n c l u s i o n s
Les expériences de lavage de v a p e u r d'iode par la pluie effectuées sur le terrain ont permis d'aboutir aux conclusions suivantes :
— des précautions doivent être prises pour déterminer le dépôt h u m i d e de la vapeur d'iode et éviter toute interférence avec son dépôt sec (dépôt direct sur les parois du collecteur) ;
— les facteurs de lavage o b t e n u s expérimentalement sont en bon accord avec les facteurs théoriques habituellement utilisés ;
— dans les conditions d e ces expériences, tout se passe c o m m e sî la captation de l'iode élémentaire par les gouttes d e pluie était irréversible, ce qui pourrait indiquer une transformation très rapide de l'iode é l é m e n - taire en iodures non volatils. Le p h é n o m è n e s observé pourrait être liée à
la composition de l'eau de pluie et en particulier à son contenu en sub-
stances réductrices. •
R É F É R E N C E S
[1] B Ô R H I N G E R I . M . , R E S E L E G . , S U T T E R H , - W a s h o u t of r a d i o i o d i n e : i n f l u e n c e o f t h e a m b i e n t n o n - r a d i o a c t i v e 1-127 a n d o f d r o p l e t - d r o p l e t i n t e r a c t i o n . In : T h e e n v i r o n m e n t a l t r a n s f e r t o m a n of r a d i o n u c l i d e s r e l e a s e d f r o m n u c l e a r i n s t a l l a t i o n s , B r u s s e l s , 1 7 - 2 1 O c t o b e r 1 9 8 3 . L u x e m b o u r g : C o m m u n a u t é s e u r o p é e n n e s , 1 9 8 4 , v o l . 1 , 1 1 7 - 1 2 4 .
[2] C H A M B E R L A I N A . C . - A s p e c t s o f t r a v e l a n d d e p o s i t i o n o f a e r o s o l a n d v a p o u r c l o u d s . R e p o r t A E R E - H P / R - 1 2 6 1 , 1 9 5 5 .
[3] E N G E L M A N N R . J . , P E R K I N S R . W . , H A G E N D . I . , H A L L E R W . A . - W a s h o u t c o e f f i c i e n t s f o r s e l e c t e d g a s e s a n d p a r t i c u l a t e s . 5 9 t h A n n u a l m e e t i n g o f t h e A i r p o l l u t i o n c o n t r o l a s s o c i a t i o n , S a n F r a n c i s c o , J u n e 2 0 - 2 4 , 1 9 6 6 . B N W L - S A - 6 5 7 , 1 9 6 6 . [4] H A L E S J . M . - F u n d a m e n t a l s of t h e t h e o r y o f g a s s c a v e n g i n g b y r a i n . A t m o s .
E n v i r o n . , 1 9 7 2 , 6 , 6 3 5 - 6 5 9 .
