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Matériaux diélectriques à faibles pertes utilisés comme résonateurs et filtres dans les circuits micro-ondes

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Academic year: 2021

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Délivré par l’Université Toulouse III – Paul Sabatier Discipline ou spécialité : Génie Electrique

JURY

Marie-Paule BESLAND , CR-HDR CNRS - Nantes. Rapporteur Serge VERDEYME, Professeur, XLIM –Limoges. Rapporteur

Ilia ILIEV, Professeur à l’UTCM- Sofia. Directeur de thèse Jean-Pascal CAMBRONNE, Professeur à l’UPS- Toulouse. Co-Directeur de thèse Ivania MARKOVA, Professeur UTCM - Sofia. Examinateur

Antoine BARNABE, MC, CIRIMAT - Toulouse. Examinateur

 

Ecole doctorale : Génie électrique, électronique et télécommunications, Toulouse Unité de recherche : Physique, Chimie, Automatique

Directeurs de Thèse : Ilia Iliev, Jean-Pascal CAMBRONNE Rapporteurs : MARIE-Paule Besland, CR-HDR CNRS - Nantes.

Serge Verdeyme, Professeur, XLIM –Limoges.

Présentée et soutenue par

Alexandre BADEV

Le 03 Novembre 2008

 

Titre :  

Matériaux diélectriques à faibles pertes utilisés comme résonateurs et filtres dans les circuits micro-ondes.

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RESUME

Liés à la demande d’échange d’informations via les communications sans fil, les besoins en équipements utilisant les micro-ondes sont en continuellement en croissance. La miniaturisation des dispositifs s’est accélérée depuis les années 2000, en particulier dans le domaine des télécommunications et de l’aéronautique. En tant que résonateur – oscillateur, des pastilles diélectriques étaient utilisées, tandis que des bandes micro ruban (microstrip) s’étaient imposées comme guide d’ondes, sachant qu’un matériau pour les hyperfréquences n’est pas universel puisqu’il ne peut pas être utilisé dans une grande gamme de fréquence.

Pour les appareils utilisés dans le domaine des communications sans fil, la tendance est de chercher à obtenir de plus grandes capacités dans de plus faibles dimensions, et par conséquent d’augmenter les fréquences de travail vers une gamme plus élevée, notamment les GHz. Les résonateurs diélectriques sont utilisés dans les circuits micro-ondes pour concentrer les champs électriques. Leur facteur de qualité (Q) est comparable à celui des cavités résonantes, et ils tiennent compte d’une grande linéarité à des niveaux de puissance élevée. Ils sont couramment utilisés comme stabilisateurs de fréquence dans les oscillateurs hyperfréquences.

Un résonateur diélectrique est caractérisé par trois propriétés principales : une permittivité diélectrique (εr) relativement élevée, des pertes diélectriques (tan δ) assez faibles, et une stabilité thermique (τf) autour de la fréquence de résonance. La constante diélectrique est un critère de miniaturisation du résonateur en étant inversement proportionnelle aux dimensions de celui-ci. Les faibles pertes (ou grand facteur de qualité) permettent une meilleure sélectivité de la bande passante en fréquence de résonance, une meilleure suppression du bruit, et de faibles pertes de puissance transmise. La stabilité thermique est importante pour l’utilisation du composant dans différents environnements sans altération de ses performances et effets néfastes sur le signal.

Dans ce contexte, il existe beaucoup de matériaux céramiques utilisés pour ces applications dont la majorité possède une structure pérovskite ou spinelle ; Ces derniers sont à la base d’alumine (Al2O3) tels que MgAl2O4, ZnAl2O4 et de rutile (TiO2) tels que CaTiO3, MgTiO3, ZrTiO4 et BaTiO3, l’un des matériaux classiques les plus utilisés. Bien que ces matériaux présentent de bonnes propriétés diélectriques aux hyperfréquences, leur coût de production reste élevé car ils requièrent de fortes températures de synthèse jusqu'à 1600ºC pour ceux à la base d’alumine. La plupart d’entre eux présentent une permittivité assez élevée en dépit de pertes qui sont parfois assez élevées (matériaux à base de TiO2), ce qui limite leurs applications.

Cette thèse présente une étude de plusieurs matériaux peu connus ou inconnus dont les propriétés attendues correspondent aux exigences de la technologie la plus récente. L’étude est focalisée sur la synthèse de céramiques fonctionnelles stables en température, pour application aux hyperfréquences (8-14 GHz). Afin de diminuer la température de frittage, différents additifs sont introduits dans la formulation des compositions, tels le B2O3 et V2O5. Pour obtenir un bon compromis entre les paramètres diélectriques, des compositions « exotiques » tels que Mg1+xTixAl2-2xO4, MgCaxTixAl2-2xO4, TiLiAlO4, ZrCexTi1-xO4 ont été élaborées.

Les propriétés diélectriques micro-ondes ont été mesurées selon la méthode de Hakki et Colemann, modifiée par Courtney, en utilisant un analyseur de réseau, des guides d’ondes couplés avec une cavité, et un générateur micro-ondes. Une étude microstructurale et analyse des phases présentes dans les matériaux a été effectuée afin de pouvoir corréler propriétés diélectriques et propriétés structurales.

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SUMMARY

With the request for information exchange via wireless communications, the needs for equipment using microwaves and microwave technology have been increasing in the last 10 years. At the beginning of the 21st century, relating to the field of telecommunications and aerospace, the microwave devices were miniaturized. Dielectric pellets were used as resonator-oscillator components, respectively micro-strip lines were integrated as waveguides. It should be noticed that a single microwave material is not universal and therefore cannot be used in a wide frequency range.

The devices used in wireless communications tend to have smaller dimensions and larger capacity. Therefore the operating frequency shifts to a higher range, notably the GHz domain. Dielectric resonators are used in microwave integrated circuits in order to concentrate electric fields within the resonator body. Their quality factor (Q) is similar to that of resonant cavities, as they reflect a high linearity at high power levels. They are commonly used as frequency stabilizers for oscillators operating in the microwave frequency range.

A dielectric resonator is characterized by its three main properties: a relatively high dielectric permittivity (εr), low dielectric losses (tan δ), and a thermal stability at a given resonant frequency (τf).

The dielectric constant is a criterion for miniaturization of the resonator because the dielectric permittivity is inversely proportional to its size. The low loss (or high quality factor) allows greater selectivity of the bandwidth at the resonant frequency, a better noise suppression and low loss of transmitted power. Thermal stability is an important factor in order to use the component in different environments without having detrimental effects on the signal.

In this context there are many ceramic materials, with a spinel or perovskite structure, used for these applications. Most of them are on the basis of alumina (Al2O3) such as MgAl2O4, ZnAl2O4, and/or rutile (TiO2) such as CaTiO3, MgTiO3, ZrTiO4, and one of the most traditional materials used - BaTiO3. Although these materials present good dielectric properties in the microwave frequency range, their manufacturing can be very expensive, as they require very high temperatures of synthesis, up to 1600 º C for those at the base of alumina. Furthermore, most of them own a relatively high permittivity despite their high losses (TiO2 based materials), which limits their applications. Moreover, it is important that their temperature coefficient is as close to zero as possible to keep the same working frequency under different atmospheric conditions.

Accordingly, this thesis is a study of several little known or unknown materials with properties that match the requirements of contemporary technology. This study is focused on the synthesis of functional temperature stable ceramic materials for microwave applications (8-14 GHz). In order to reduce the sintering temperature, various additives, such as V2O5 and B2O3, are introduced into the formulations of the compositions. To achieve a good compromise between the dielectric parameters, "exotic" compositions such as Mg1 + xTixAl2-2xO4, MgCaxTixAl2-2xO4, TiLiAlO4, ZrCexTi1-xO4 were developed.

The microwave dielectric properties were measured using Hakki and Colemann ‘s method, modified by Courtney, using a network vector analyzer, waveguides coupled with a cavity, and a microwave generator. A study of the microstructure and analysis of the different phases in the materials were carried out in order to establish a relationship with the dielectric properties.

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TABLE DES MATIERES

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Table des matières………3

Introduction générale………...8

Chapitre I : Généralités et paramètres essentiels des résonateurs……….12

I-1. Généralités sur les communications micro-onde……….13

I-2. Généralités sur les résonateurs diélectriques (RD)………..15

I-2-1. Les cavités résonantes…….………...16

I-2-2.Les résonateurs diélectriques………...20

I-3. Notions théoriques et paramètres essentiels………....30

I-3-1. Schéma équivalent d’un RD……….………..30

I-3-2. Constitution d’un RD et paramètres essentiels (εr, Q, τf) ………...………….33

I-3-3. Facteurs affectant τf et accord……….……….37

I-3-4.. Facteurs affectant Q………...………...38

I-4. Matériaux utilisés comme RD……….41

I-5. Précision sur les objectifs des études……….….42

Chapitre II : Bibliographie………...44

II-1. Matériaux de type spinelle à base de ZnAl2O4 et MgAl2O4………45

II-2. Matériaux de type TiLiAlO4 ………...50

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II-3-1. Compensation du τf dans le ZT………..52

II-3-2. Influence de certains additifs sur la température de frittage………52

II-3-3. Influence du Ce4+ sur les propriétés micro-ondes du ZT………..55

II-4. Matériaux de structure hollandite BaxMgxTi8-xO16………..57

II-4-1. La structure hollandite (A2B8O16)……….….57

II-4-2. Matériaux de structure hollandite de type BaxMgxTi8-xO16………...58

II-5. Influence des facteurs technologiques sur les paramètres des matériaux à hyperfréquence……….60

Chapitre III. Partie expérimentale.………..….64

III- 1. Les matériaux de départ (initiaux)………..65

III-2. Dosage et compositions………...66

III-2-1. Dosage des additifs agissant sur la température de frittage……….66

III-2-2. Composition du système Mg1+xTixAl2-2xO4……….67

III-2-3.Composition du système MgCaxTixAl2-2xO4………67

III-2-4.Composition du système TiLiAlO4………..68

III-2-5.Composition des systèmes Zr1-xCexTiO4 et ZrCexTi1-xO4………68

III-2-6. Composition de BaxMgxTi8-xO16………69

III-3. Broyage………...69

III-4. Pré-frittage………...70

III-5. Préparation de la poudre et matriçage ………70

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III-7. Frittage……….…73

III-8. Polissage et finition des pastilles………...75

III-9.Caractérisation des matériaux………...75

III-9-1. Dispositif utilisé pour la mesure des paramètres micro-ondes………....75

III-9-2. Appareillage utilisé pour la mesure des paramètres micro-ondes…………...77

III-9-3. Mesure de la permittivité relative εr……….78

III-9-4. Mesure du facteur de qualité Qu………...79

III-9-5. Mesure du coefficient de température en fréquence de résonance ∆τf……...81

III-9-6. Analyse aux rayons X (XRD)……….……...81

III-9-7. Analyse au Microscope Electronique à Balayage (MEB) ………..…..84

Chapitre IV. Etude effectuées et discussions.………. ………....87

IV-1. Présentation des matériaux utilisés……….88

IV-2. Matériaux à structure spinelle ………....88

IV-2-1. Analyse aux rayons X et MEB………89

IV-2-2. Propriétés aux hyperfréquences……….…....96

IV-3. Oxydes mixtes : Zr1-xCexTiO4 et ZrCexTi1-xO4……….102

IV-3-1. Analyse aux rayons X et MEB………...102

IV-3-2. Propriétés aux hyperfréquences………104

IV-4. Système BaxMgxTi8-xO16………...107

IV-4-1. Analyse aux rayons X et MEB………..107

VI-5-2. Paramètres aux hyperfréquences………109

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Conclusions………...……..117

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REMERCIEMENTS

Cette thèse, financée par l’Agence Universitaire de la francophonie (AUF) a été effectué dans le cadre d’une cotutelle entre l’Université de Technologie Chimique et de Métallurgie de Sofia (UTCM) et le Laboratoire de Plasma et Conversion d’Energie de Toulouse (LAPLACE).

Ce travail de doctorat a été dirigé par Prof. Ilia Iliev, Professeur à l’UTCM, département « Métallurgie des métaux non-ferreux et éléments semi-conducteurs » ; Prof. Jean-Pascal Cambronne, Professeur enseignant et chercheur à l’Université Paul Sabatier (Laboratoire LAPLACE) ; Mme Ivania Markova, Professeur à l’UTCM, département « Métallurgie des métaux non-ferreux et éléments semi-conducteurs » qui ont suivi attentivement et activement la progression de mon travail. Je leur exprime toute ma gratitude pour la confiance qu’ils m’ont témoignée et pour leur encadrement, à la fois constructif et instructif.

Je remercie vivement Monsieur Antoine Barnabé, Maitre de conférences au CIRIMAT (Toulouse) et Mr Simon Cayez, Membre du CHS, responsable technique et scientifique au CIRIMAT pour leur soutien et flexibilité tout au long de la thèse.

Je remercie Monsieur Serge Verdeyme, Professeur à l’Université de Limoges (XLIM), du département MINACOM, Marie-Paule Besland, CR-HDR à l’Institut des Matériaux Jean Rouxel de Nantes, d’avoir accepté d’être rapporteurs de ce travail et leur suis particulièrement reconnaissant pour l'intérêt qu'ils lui ont accordé.

Mes remerciements vont à Madame Valda Petrova, Maitre de conférences au laboratoire Microondes du département « Physique » de l’Université de Sofia. Je la remercie pour son aide et bonne humeur.

Mes vifs remerciements vont à toute l’équipe MDCE et au personnel du laboratoire LAPLACE qui a contribué avec leur bonne humeur et moments conviviaux et ont rendu l’ensemble de mon séjour très agréable.

J’ai particulièrement apprécié le climat et l’ambiance générale de travail au sein de l’UTCM. Sans exception, je remercie toutes les personnes du laboratoire.

Enfin je remercie ma famille d’avoir toujours été présente pendant les moments de difficultés et pour le soutien moral tout au long de ces trois années.

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Introduction générale

Jusqu’aux années 1970-1975, des cavités – boites métalliques de dimensions assez grandes -, combinées à des guides d’ondes (tubes à section rectangulaire) étaient utilisées dans les techniques hyperfréquences en tant que résonateurs à hyperfréquence.

Dans les années 80, une miniaturisation du matériel civil et militaire s’est imposée, notamment dans le domaine des télécommunications par satellite et l’aéronautique, et s’est poursuivie depuis.

Dans les années post-2000, le matériel utilisé dans le domaine micro-ondes ainsi subi une miniaturisation poussée. A la place des résonateurs de type cavités, des résonateurs-oscillateurs et des guides d’ondes microruban se sont imposés. Les cavités résonantes de la dimension d’une boite de cigarettes ont été remplacées par des pastilles d’un diamètre de 8 à 10 mm et d’épaisseur de 1,5 à 3 mm.

Les premiers matériaux pour résonateurs n’étant pas stables en température (TiO2 : τf = +450 ppm/deg), plusieurs nouveaux matériaux tels que Ba2Ti9O20 (BT-9), BaTi4O9 (BT-4), ZrTiO4 (ZT) avec un coefficient de température de zéro à quelques unités, étaient élaborés par des chercheurs de Phillips , Murata, Thomson.

Dans le même temps, le domaine d’application de ces matériaux s’est considérablement élargi, notamment par la fabrication d’antennes pour la communication GSM, antennes patch pour GPS (antennes imprimées pour la localisation globale), unités pour les radars et guidage de missiles.

Comme la largeur du spectre micro-onde est très grande (0,8 – 100 GHz), des matériaux à différentes valeurs de permittivité diélectrique sont nécessaires (6 – 100). Il faut cependant noter qu’il existe une relation entre la permittivité εr, les dimensions du résonateur diélectrique, la résistivité et pertes associées et la fréquence d’utilisation de ces matériaux.

La figure ci-dessous donne les principaux paramètres attendus des résonateurs diélectriques. Il y apparaît que la permittivité relative ne doit pas dépasser 100, avec des pertes faibles, le facteur de qualité doit être grand et le coefficient en température de la fréquence le plus proche de zéro.

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Fig 1. Propriétés requises pour un résonateur diélectrique

Les matériaux à faible permittivité (comprise entre 6 et 10) possèdent des pertes très faibles (comprises entre 3 et 10.10-5 , soit Q compris entre 10 000 et 20 000) et sont destinés aux fréquences comprises entre 50 et 100GHz ; les matériaux à permittivité moyenne (comprise entre 15 et 25) sont utilisés dans la gamme de 20 à 30GHz ; ceux dont la permittivité est comprise entre 30 et 40 sont utilisés dans le spectre 7-12 GHz ; et enfin ceux dont la permittivité est supérieure à 50 ont des pertes relativement élevées (tan δ = 10-3) et sont destinés aux fréquences comprises entre 0,8 et 3GHz.

Les dimensions d’un résonateur sont également liées au matériau utilisé par le biais de la permittivité et à son utilisation par celui de la fréquence.

Pour un résonateur diélectrique cylindrique par exemple, son diamètre est calculé par l’équation :

r

ε

C/f

D=

où c désigne la vitesse de la lumière dans le vide et f la fréquence d’utilisation.

La formule montre qu’aux très hautes fréquences (100GHz), des matériaux de permittivité élevée (de 50 à 100) ne peuvent pas être utilisés car le diamètre de la pastille sera si petit qu’elles ne pourront pas être réalisées et utilisées en pratique. Inversement, dans le cas

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contraire, c’est à dire pour des fréquences de l’ordre de 1 à 2 GHz, on ne peut pas utiliser des matériaux de faible permittivité (de l’ordre de 5-6) car les pastilles seront assez grandes.

Ces considérations montrent qu’un grand nombre de matériaux doivent satisfaire plusieurs conditions pour être utilisés dans le domaine des micro-ondes et constituent la force motrice pour la recherche de nouveaux matériaux et l’objet de cette thèse au cours de laquelle des matériaux de permittivités différentes (de 8 à 45) et peu connus possédant de faibles pertes et thermo-compensés ont été étudiés.

Ce mémoire est composé de quatre chapitres. Le premier chapitre permettra de situer le domaine d’études, la fonction réalisée par les résonateurs diélectriques et leur emploi en hyperfréquences. Quelques grandes lignes seront données pour cerner la problématique de ce travail, c'est-à-dire l’énoncé et la justification des propriétés attendues de nouveaux matériaux à synthétiser. Le deuxième chapitre propose un état de l’art sur quelques matériaux usuels utilisés dans la réalisation de résonateurs diélectriques. Il récapitule les caractéristiques relevées par différents auteurs ainsi que les justifications associées. Cela servira de base de travail pour proposer des améliorations ou d’autres formulations. Dans le troisième chapitre, tous les aspects relatifs à la mise en œuvre expérimental sont décrits, qu’il s’agisse de la synthèse de céramiques (traitements des poudres, frittage, dimensionnement des pastilles, etc), ou des équipements de caractérisation. Le dernier chapitre présente les différents matériaux qui ont été synthétisés ; les propriétés diélectriques ont été mesurées, et ces céramiques ont fait l’objet d’étude structurale, avec comme objectif la mise en évidence de corrélations entre structure de la matière et propriétés à chaque fois que cela est possible. Une discussion permettra de donner des conclusions sur ces nouvelles compositions.

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CHAPITRE I :

Généralités et paramètres essentiels

des résonateurs

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Chapitre I. Généralités et paramètres essentiels des résonateurs

I-1.Généralités sur les communications micro-ondes

Un rayonnement est une énergie transportée dans l'espace sous forme d'ondes ou de particules. On parle de Rayonnement ElectroMagnétique (REM) lorsque le rayonnement se comporte comme un champ de force dont les variations affectent les propriétés électriques et magnétiques de la matière. Il peut être représenté comme une onde présentant des oscillations électriques et magnétiques, et se propageant dans l’espace. Le spectre de fréquence de ces dernières s’étend de 1MHz jusqu’à quelques centaines de GHz, et peut se décomposer en plusieurs domaines spectraux spécifiques.

Le spectre de radio fréquence couvre la bande 300kHz-300MHz. Les ondes radio sont utilisées pour transporter des informations dans les diffusions AM et FM, et chaînes TV à très hautes fréquences. Ces signaux peuvent être générés et transportés en utilisant des transistors traditionnels, tubes et circuits. Les micro-ondes peuvent aussi être utilisées pour transporter des informations ; Elles couvrent la gamme 300MHz-100GHz. La zone des micro-ondes est elle-même subdivisée en quelques parties: région UHF (ultra haute fréquence) entre 300 MHz et 3 GHz ; SHF (super haute fréquence) entre 3 GHz et 30 GHz ; et EHF (extrêmement haute fréquence) entre 30 GHz et 100GHz. Les micro-ondes sont parfois plus intéressantes que les ondes radio pour le transport d’informations grâce à leur fréquence plus élevée et donc leur plus courte longueur d’onde. En effet, plus la fréquence est élevée, plus la largeur de la bande passante est grande, ce qui permet le transport d’une plus grande quantité d’informations. La courte longueur d’onde permet à l’énergie d’être concentrée dans un petit espace. Il existe beaucoup d’appareils utilisant les micro-ondes, incluant les GSM portables (900 MHz), et internet sans fil (2,4 GHz). Le spectre micro-ondes et les diverses applications sont illustrés dans la figure 2 ci-dessous.

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Fig 2. Spectre micro-ondes et applications

La plupart des systèmes micro-ondes travaillent sous 30GHz (entre 900MHz et 30GHz) car aux fréquences supérieures à 30GHz l’absorption atmosphérique devient trop importante et par conséquent, les rend impraticables pour des communications à longue distance et systèmes radars. Des fenêtres au-dessus de 30GHz peuvent être utilisées et la fréquence de guidage des missiles est de l’ordre de 90 – 100 GHz.

En hyperfréquence, les ondes sont véhiculées par des conducteurs électriques ou des fibres optiques (>40 GHz). Ainsi, cela permet d’atteindre des zones géographiquement isolées, mais nécessite des appareils d’émission et réception de signaux, et des relais de satellite pour leur transmission.

En ce qui concerne les communications par satellite (1-40 GHz), les ondes électromagnétiques sont gênées par le bruit industriel et les parasites atmosphériques, et ne parviennent pas toujours à franchir la zone ionosphérique.

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Dans le tableau 1 figurent les bandes de fréquence utilisées dans les différents domaines de télécommunication :

Bande Fréquences Applications

L 1 à 2 GHz Communications mobiles S 2 à 4 GHz C 4 à 8 GHz Service fixe X 8 à 12,5 GHz Applications militaires Ku 12,5 à 18 GHz Service fixe K 18 à 26 GHz Ka 26 à 40

Tableau 1 : bandes de fréquence et application

I-2. Généralités sur les résonateurs diélectriques

Les résonateurs diélectriques sont des pastilles céramiques polycristallines nues ou métallisées, utilisées comme circuits résonants de base pour la réalisation de filtres et oscillateurs aux hyperfréquences.

Utilisés comme filtres, ils permettent la sélection d’une bande de fréquence et peuvent servir au multiplexage des fréquences comme dans les stations de base de radiotéléphone, la séparation des voies d’émission et réception des téléphones portables, etc. Ces dispositifs sont utilisés dans les applications GSM (Global System Mobile), UMTS (Universal Module Telecommunication System) et GPS (Global Positioning System).

Les oscillateurs comprennent, outre le résonateur, un circuit intégré actif. Le circuit résonant sert à stabiliser la fréquence d’émission de l’oscillateur. Lors de la réception directe de télévision par satellite (TVRO), l’oscillateur local émet à une fréquence proche de la fréquence reçue du satellite et permet par différence, une conversion à des fréquences plus

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basses utilisables dans les appareils de télévision. Ces dispositifs sont employés en tant que convertisseurs dans les antennes paraboliques de réception de télévision par satellite.

Les résonateurs diélectriques sont logés dans des boitiers métalliques ; différentes voies de propagation de l’onde peuvent être envisagées, mais celles qui concentrent l’énergie dans le volume du résonateur seront privilégiées.

I-2-1. Les cavités résonantes

Le résonateur est l’élément qui fixe la fréquence d’oscillation dans des limites très étroites. Ses performances dépendent en grande partie des propriétés du résonateur (facteur de surtension, sensibilité à la température, etc). En électronique, on peut utiliser des résonateurs réalisés en éléments discrets, comme par exemple un circuit LC.

Fig 3. Circuit équivalent idéal d’un résonateur Ce circuit entre en résonance pour une fréquence

LC 2 1 f0 π = A cette fréquence, l’énergie électrique stockée dans le condensateur C est égale à l’énergie magnétique stockée dans l’inductance L. Si l’on désire augmenter la fréquence de résonance, on peut diminuer la valeur de L (en diminuant le nombre de tours de la bobine par exemple). En diminuant la hauteur de la partie inductance, on arrive à une cavité cylindrique.

En tenant compte des pertes dans le résonateur, on a recours à des modèles de type R,L,C pour l’analyse des circuits.

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Fig 4. Schéma équivalent d’un résonateur incluant les pertes

Soient un guide d’ondes supposé sans pertes d’axe Oz dont la section droite a une forme quelconque, et une onde TE (transverse électrique) ou TM (transverse magnétique) qui se propage dans le guide vers les z positifs à une fréquence f. Les composantes de ces deux champs dépendent de z par l’intermédiaire d’un terme e-jβz. Si nous plaçons en une section transversale du guide une plaque conductrice, il y a alors une propagation vers les z négatifs d’une onde réfléchie dont les composantes dépendent de z par e-jβz, comme l’illustre la figure 5.

Fig 5. Schéma d’une cavité résonante

En considérant les conditions limites (ET=0 et HZ=0) le coefficient de réflexion sur la plaque métallique est égal à :

+1 pour les composantes longitudinales (c'est-à-dire dans le sens de la propagation de l’onde) de E et transversales (perpendiculaire à la direction de propagation) de H.

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D’où les champs résultants de la superposition progressive et régressive (stationnaire) qui ont les composantes suivantes :

Si l’on place une autre plaque à une distance l de la première, pour avoir un confinement de l’onde entre les deux plaques les conditions aux limites doivent être naturellement respectées. Or ET et HZ varient en sin βz et donc les conditions aux limites seront respectées pour β.l = p.π (p est un nombre positif entier), soit :

On définit alors une fréquence de résonance :

A travers cette formule, apparaît alors clairement le lien entre la fréquence recherchée, la permittivité du matériau et les dimensions du dispositif. Les paragraphes ci-dessous précisent ces relations dans le cas des cavités parallélépipédiques puis cylindriques.

> Cavité métallique parallélépipédique

La fréquence de résonance d’une cavité métallique de section rectangulaire est donnée par :

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a,b et l désignant les dimensions du parallélépipède (voir figure 6) On trouve alors:

avec p entier supérieur ou égal à 1 et

pour les modes TEmnp : m+n ≠ 0 et p ≠ 0 ; pour les modes TMmnp : m.n ≠ 0 et p ≥ 0.

La fréquence fondamentale du résonateur est obtenue en donnant aux indices m,n,p les valeurs les plus faibles, soit pour un mode TE (0,1,0) si a>b ou (0,1,1) si a<b, et pour un mode TM (1,1,0). Selon les dimensions du guide, la fréquence fondamentale est donc celle de l’un des modes TE101, TE011 ou TM110. Les lignes de champs des modes correspondants sont représentées sur la figure 6 ci-dessous :

Fig 6. Ligne de champs de différents modes

> Cavité cylindrique

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on obtient pour les cavités cylindriques les fréquences de résonance suivantes :

avec :

m – nombre azimutal caractérisant le nombre de périodes des champs purement transverses (E pour les modes TE et H pour les modes TM) ; m ≥ 0.

n – nombre radial caractérisant le nombre de demi-périodes ; n ≥ 1.

p – nombre longitudinal caractérisant le nombre de demi-périodes selon z ; Pour les modes TE p ≥ 1 et pour les modes TM p ≥ 0.

Le mode fondamental d’une cavité cylindrique est soit le mode TM010, soit le mode TE011.

I-2-2.Les résonateurs diélectriques - RD

Le terme résonateur diélectrique est apparu en 1939 lorsque Richtmyer a montré que des objets diélectriques non métallisés pouvaient fonctionner en tant qu’éléments résonants aux hyperfréquences [1]. Plus tard, en 1953, Schlike a rapporté l’existence de matériaux de permittivité εr supérieure à 1000 [2]. Au début des années soixante, Okaya et Barash ont décrit

la distribution et la propagation des modes d’ondes (TExyz et TMxyz) dans un corps diélectrique, et la composition des résonateurs [3,4]. En 1968, les chercheurs de Rantec C – Cohn et Harrison ont évalué les propriétés micro-ondes du TiO2 [5], mais son instabilité thermique dont nous justifierons la nécessité ultérieurement, ne permettait pas son application en tant que résonateur diélectrique.

Dans les premières configurations, les guides d’ondes représentaient des tubes rectangulaires de section 35 x 15mm, et les résonateurs étaient des cavités volumineuses et dont le volume dépendait de la fréquence à stabiliser. Ces dimensions étaient donc

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dernières années, avec la miniaturisation des composants en microélectronique, les guides d’ondes classiques ont été remplacés par des bandes métalliques étroites, et les résonateurs volumineux par des pastilles diélectriques de faibles dimensions – fig 7.

Fig 7. Résonateur miniaturisé (constitution « microstrip »)

Les techniques des dispositifs hyperfréquence a imposé les circuits monolithiques intégrés et la miniaturisation des composants couplés. Le terme résonateur est la configuration la plus utilisée pour filtres et oscillateurs. Aux hautes fréquences (>3 GHz), le résonateur est élaboré à partir de formes cylindriques de matériaux diélectriques et appelé résonateur diélectrique. Ce dernier représente le plus souvent une céramique qui résonne à la fréquence du signal porteur lui permettant d’être efficacement séparé des autres signaux dans la région micro-onde. Cette fréquence s’appelle fréquence de résonance (f0). Comme indiqué précédemment, elle dépend du matériau diélectrique et des dimensions des résonateurs.

Un des matériaux les plus couramment utilisés pour la fabrication des pastilles diélectriques était le rutile (TiO2), mais la variation de sa fréquence de résonance avec la température (mauvaise stabilité thermique en fréquence) le rend impraticable pour plusieurs applications. Le monocristal d’Alumine (saphir) a de même été utilisé, mais avec un coût de revient élevé. Les résonateurs diélectriques céramiques ont beaucoup d’avantages par rapport aux résonateurs traditionnels: réduction des dimensions grâce à une constante diélectrique plus élevée, meilleure intégration dans des systèmes due à un simple couplage des procédés, meilleure performance du circuit en considérant les variations de température et pertes, et une diminution des coûts des systèmes.

Les RD sont constitués le plus souvent d’un matériau solide de forme cylindrique pouvant sustenter une onde électromagnétique dans son volume par réflexion à l’interface diélectrique-air. Quelques RD peuvent être assemblés dans des appareils pour filtrer les

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micro-ondes (voir figure 9). Ces appareils laissent passer une bande de fréquence et rejettent tout autre selon une bande passante caractérisée selon les indications habituelles (atténuation à -3dB) portées sur la figure 8.

Fig 8. Bande passante d’un RD

Fig 9.Cavité résonante argentée utilisée comme filtre dans la technologie micro-onde

Comme le filtre laisse passer seulement certaines fréquences, les pertes introduites doivent être faibles et la bande passante étroite pour une meilleure sélectivité.

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- Transmettre une fréquence ou une bande de fréquence en filtre passe-bande (fig. 10a) ; - Agir sur une transmission en filtrant une fréquence ou une bande en filtre coupe-bande (fig.10b)

Fig 10. Spectres de filtrage

Cela est équivalent à un couplage du résonateur avec une ligne microruban: si la ligne est interrompue, les propriétés sont celles d’un filtre passe-bande, dans le cas contraire c’est un coupe-bande, comme illustré sur la figure 11.

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Fig 11. Résonateur diélectrique couplé à des lignes microruban

> Filtre passe-bande ( fig.12)

En filtre passe-bande, la résonance est caractérisée par les trois puissances transmises et par les niveaux relatifs de puissance (en dB) correspondants :

- La puissance disponible P0, par rapport à laquelle sont définis les niveaux de puissance ; - La puissance maximale Pr obtenue à la fréquence de résonnance fr, et le niveau αr = 10 log

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- La puissance Pc telle que Pc = Pr/2 et le niveau αc = αr – 3 en dB correspondant et obtenu pour deux fréquences distantes de δfc autour de fr.

Les facteurs de qualité de la structure sont, en charge Qc = fr/δfc , à vide : Qv = Qc /1-10αr/20 ;

(34)

Les couplages en entrée et sortie sont identiques n1 = n2 = n et Z0 = n².Z0 et U0 = n1.U0

> Filtre coupe-bande (fig.13)

La résonance est caractérisée par les trois puissances transmises et par les niveaux relatifs de puissance (en dB) correspondants, par rapport à la puissance disponible P0 :

- La puissance minimale Pr à la fréquence de résonance fr et le niveau αr = 10 log (Pr/P0) correspondant ;

- La puissance à vide Pv telle que Pv = 2.Pr et le niveau αv = 10 log (Pv/P0) soit αv = αr + 3 en dB ;

- La puissance Pc telle que Pc = (P0+Pr)/2 et le niveau αc = 10 log (Pc/P0), soit αc = -3 + log (1+10 αr/10).

(35)

Fig 13. Filtre coupe-bande

Les facteurs de qualité de la structure en couplage fort (αr < -35 dB) sont les suivants :

- Facteur de qualité en charge Qc = fr/2δfc et αc = -3 dB ;

- Facteur de qualité à vide Qv = fr/ δfv et αv = αr + 3 dB ;

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α = -3 + log (1+10 αr/10) et Q = fr/δf.

Il existe deux mécanismes pour la sélectivité de la fréquence : absorption et réflexion. En cas d’absorption, la fréquence est sélectionnée par absorption des fréquences hors de la bande passante. Lors du phénomène de réflexion, la fréquence est sélectionnée en reflétant les bandes de fréquences hors de la bande passante.

Considérons une onde plane se propageant dans le milieu diélectrique de permittivité

εr > 1. Cette onde subira une réflexion à la surface diélectrique-air. Le coefficient de réflexion s’exprime par la formule suivante :

1 ε 1 -ε E E r r r i r + = =

Lorsque εr est très supérieur à 1, l’intensité de l’onde transmise devient quasiment nulle.

Il existe trois types de mode de résonance qui sont souvent utilisés pour des filtres diélectriques résonants: mode TEM, TE01 et TM010 ou mode HE.

Comme nous l’avons déjà mis en évidence, plus la fréquence est élevée, plus les dimensions des résonateurs deviennent petites. A 30GHz, le diamètre d’un résonateur de permittivité relative 9 comme le saphir est d’environ 3mm. On utilise alors, avec des résonateurs cylindriques, des modes d’ordre supérieur au mode fondamental TE01δ, dits de galerie, parce que l’énergie est confinée à la périphérie du résonateur. Ils sont notés WGMnml (whispering gallery mode) ; les indices n, m, l représentent des longueurs d’onde (et non des demi-longueurs d’onde comme pour les modes TE01δ et HE11δ). La fréquence augmente avec

n ; Ces modes sont dits WGE pout transverse électrique et WGH pour transverse magnétique

La propagation des ondes électromagnétiques dans le corps du résonateur diélectrique est répartie en deux champs – électrique et magnétique –, comme illustré sur la fig. 14.

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a) c) Mode TE01 : distribution du champ électrique

b) d) Mode TE01 : distribution du champ magnétique Mode TM

d)

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Aux fréquences inférieures à 20 GHz, des modes à bas degré comme TE01δ et TM01δ ont trouvé leurs applications comme éléments oscillants, filtres et jonctions à grande puissance.

Par analyse de la figure 14 ci-dessus, on constate que la composante TE (transversale électrique) n’a pas une composante transverse du champ électrique ; la composante TM (transversale magnétique) n’a pas de composante transverse du champ magnétique ; et la composante HEM (hybride électromagnétique) a une composante transverse des champs électrique et magnétique.

I-3. Notions théoriques et paramètres essentiels des DRO

I-3-1. Schéma équivalent d’un RD

Dans un champ électromagnétique, un cylindre (cavité) diélectrique se comporte comme un circuit oscillant RLC, selon le schéma équivalent préalablement représenté sur la figure 4.

En régime libre lorsque le circuit est idéal (dépourvu de pertes), des oscillations électromagnétiques sinusoïdales sont générées par une excitation électrique. Dans ce cas, les grandeurs électriques (courant, tension) ont une amplitude invariante avec le temps (exemple en fig.15)

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La période T des signaux dépend des valeurs de la capacité C et de l’inductance L selon l’équation de Thomson, T=2π LC et la fréquence associée f0 de ces oscillations propres est définie par f0 =1 / T=1/2π LC. L’énergie maintenue dans le circuit idéal est

échangée sous forme électrostatique ou électromagnétique, mais se conserve globalement, et par suite, les oscillations provenant du circuit sont non amorties.

Dans un circuit réel, une partie de l’énergie échangée est dissipée et les pertes sont modélisées par la présence d’une résistance R. De ce fait, l’amplitude des oscillations diminue avec le temps, dans un régime pseudo-périodique amorti (exemple en fig. 16).

Fig 16. Régime pseudo-périodique dans un circuit réel

Les pertes d’énergie peuvent être compensées par un apport d’énergie par une source extérieure connectée à l’ensemble comme représenté sur la figure 17.

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On parle alors de régime forcé et l’intensité des oscillations de courant dépend des valeurs des paramètres du circuit RLC et de la fréquence de la source. La figure 18 donne un relevé classique de l’amplitude du courant en fonction de la fréquence.

Fig 18. Caractéristique de la sélectivité - I = f (f)

La fréquence f0 pour laquelle correspond le maximum de l’intensité est appelée fréquence de résonance. La sélectivité du circuit par rapport au résonateur diélectrique est assez grande lorsque la courbe I = f (f) est resserrée. La différence δfc = f2 – f1 à une hauteur Imax /√2 définit la largeur de la bande passante.

Dans l’appareillage d’aujourd’hui, les micro-ondes sont générées par des diodes à effet d’avalanche- structure p-i-n- (IMPATT – impact avalanche and transit time) et diodes Gunn au nGaAs. Il s’ensuit qu’avec ces dernières la largeur de la raie de résonance est relativement grande, ce qui nécessite l’introduction d’un RD ( fig. 19) pour rétrécir cette largeur.

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Comme un grand nombre d’appareils à hyperfréquence exigent une largeur de bande assez étroite, un résonateur diélectrique est utilisé de la sorte. Dans ce cas, il joue le rôle d’un filtre d’ondes. L’onde à proximité de la fréquence de résonance f0 est dite passante lorsque le résonateur « découpe » les ondes à l’extérieur de cette bande passante.

I-3-2. Constitution des RDO et paramètres essentiels > Constitution :

Les RDO se présentent plusieurs formes géométriques et sont ou non métallisés (fig. 20)

Constitution non métallisée :

a) Disque cylindrique b) prisme

Constitution métallisée :

Fig.20 Constitution des RDO

Les matériaux qui le constituent peuvent être utilisés comme RD/filtre si trois de leurs propriétés intrinsèques vérifient les conditions suivantes : la permittivité diélectrique relative

εr doit être comprise entre 20 et 50 ; le coefficient de température de fréquence de résonance (qui définit la variation de la fréquence de résonance avec la température) τf ≈ +/- 3 ppm/deg ; et le facteur de qualité Q doit être supérieur à 30 000 à 1GHz. Rappelons que la permittivité

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est reliée à la fréquence de résonance et aux dimensions géométriques du résonateur par l’équation suivante : r D r dε ε λ 1/2 1/2 0 c c f ≈ ≈

où c désigne la vitesse de la lumière dans le vide, λd la longueur d’onde stationnaire le long du

diamètre D du résonateur. Par conséquent, plus la permittivité est élevée, plus les dimensions du résonateur sont réduites pour une fréquence de résonance déterminée.

> capacité et charge électrique

La capacité d’un condensateur constitué de deux électrodes parallèles de surface S et distants de d entre eux est C = ε.S /d [F] où ε = ε0. εr ;

Si un condensateur idéal comprenant du vide entre ses électrodes est soumis au passage d’un courant sinusoïdal, le déphasage entre la tension et le courant est égal à 90°, et le condensateur fonctionne sans pertes.

En adoptant des écritures complexes, pour une tension U = Uoejωt , la charge dans le condensateur est Q = C0.U et le courant Ic = dQ/dt = jωC0U ;

> Pertes diélectriques et facteur de qualité (tan δ et Q)

Si entre les électrodes du condensateur un diélectrique est déposé, la capacité augmente proportionnellement à εr, et C = εr.C0 d’où εr = C/C0. Cette augmentation de la capacité s’accompagne également d’une augmentation des pertes que l’on peut modéliser par une résistance R connectée en parallèle sur la capacité parfaite C, comme représenté sur la fig. 21. Le courant résultant dans cette résistance Ir est qualifié de courant de conduction.

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Fig. 21 : Schéma équivalent et diagramme associé

Le courant à travers la résistance est IR = U/R = (1/R).U Le courant total est Itot = IC+IR ; Itot = (jωCU + U/R)

Le courant à travers le condensateur IC est déphasé par rapport à la tension et à l’axe IR d’un angle φ < 90°. L’angle complétant jusqu’à 90° l’angle (φ) s’appelle angle de pertes (δ) ou souvent noté δ. Le rapport réciproque à la tangente de (δ) s’appelle facteur de qualité (Q)

tan s = IR/IC = 1 / ωRC et Q = 1/tan s.

En excitation sinusoïdale et en adoptant une écriture complexe, la permittivité a un caractère complexe, et

ε = ε’ + j. ε’’

Ainsi, si l’on substitue ε dans la formule du courant total :

Itot = jωCU = jω εC0U = jωC0U.( ε’ + j. ε’’) , soit Itot = C0U.(jωε’ + ωε’’).

Dans ce cas pour tan s, on peut écrire : tan δ = IR/IC = C0Uωε’’/ C0Ujωε’ = ε’’ / ε’ Le facteur de qualité est approximativement égal à Q = 1/tan δ = f0 / δfc (fig.8). La bande passante ∆f est mesurée à 3dB en dessous du maximum de f0. Cette formulation du facteur de qualité Q montre clairement qu’il s’agit d’un critère de sélectivité d’un résonateur à une fréquence donnée, puisque plus le facteur de qualité est grand moins il y a de risques de diaphonie sur une gamme de fréquences. Q décroît avec la fréquence, et en principe le facteur Qf0 est constant pour un chaque matériau. Cependant, en pratique, des pastilles mesurées à

5-δ δ

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10GHz donnent toujours des valeurs de Qf0 plus élevées que celles mesurées à 1GHz. De même, plus les dimensions des corps céramiques sont grandes, plus la fréquence de résonance est décalée vers les plus basses fréquences et vice versa. Cela est dû à la présence des défauts et impuretés en plus grande quantité dans les pastilles de plus grandes dimensions.

> variation avec la température

Des relations précédentes, on peut déduire la conductivité dans le diélectrique en fonction de la permittivité complexe ; on aboutit à : σ = ω. ε’’. Cette conductivité est susceptible de varier avec la température.

Il en est de même pour la permittivité relative du matériau. Comme la fréquence de résonance dépend également des dimensions des résonateurs diélectriques, il est important de tenir compte de la variation dimensionnelle de ces pastilles avec la température.

En effet, puisque : r D r dε ε λ 1/2 1/2 0 c c f ≈ ≈ ,

la relation de la stabilité en température se déduit par simple différentiation pour aboutir à :

D D -εε 2 1 -f f r r ∂ ∂ = ∂

En introduisant le coefficient de température de fréquence de résonance τf,

τf = (1/f0).(df/dT) (ppm/deg)

et par des définitions similaires, le coefficient de température de permittivité diélectrique τε et

le coefficient de dilatation thermique αL, la relation différentielle ci-dessus s’écrit :

τf = - (1/2 τε + αL )

En introduisant le coefficient de température de la capacité C, on peut également écrire :

τf = - 1/2 ( τc + αL )

τf est un critère de « la dérive » de la fréquence de résonance par rapport à la température. Un matériau est dit thermo-compensé lorsque τf est rendu pratiquement nul. Un matériau non thermo-compensé est pratiquement inutilisable pour les stations embarquées ou

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I-3-3. Facteurs affectant τf et accord

Comme τf = - (1/2τε + αL), pour de faibles valeurs de αL ou de grandes valeurs de τε, τf n’est quasiment contrôlé que par εr. Pour la plupart des matériaux diélectriques micro-ondes, la polarisabilité ionique prédomine. Prenons le cas d’une solution solide formée de deux groupes xCaTiO3 et(1-x)LaMg1/2Ti1/2O3 (CT-LMT) de structure similaire mais de différentes valeurs de εr. Lorsque la concentration de CT (εr = 165) augmente, τf augmente. La relation est presque linéaire lorsque τf >> αL (Fig.22).

Fig 22. εr en fonction de τf pour la solution solide (CT-LMT)

Un autre facteur majeur de grande influence sur τf est l’inclinaison et la rotation des

sites octaédriques dans le réseau d’une structure pérovskite. Ceci peut se produire lorsque les oxygènes octaédriques partagés dans les angles tournent en phase ou antiphase autour de la structure pérovskite. Le facteur tolérance (t) de la structure, dont la formule est donnée ci-dessous, contrôle l’inclinaison des sites octaédriques dans le réseau et par conséquent τf :

où RA, RB et RO sont les rayons des ions. Plus t est petit, plus la structure obtenue est déformée et a subi des transformations de phase par rotation des oxygènes octaédriques.

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La manière la plus simple de contrôler τf reste d’obtenir une solution solide ou un

composite à partir de deux matériaux dont les coefficients de température en fréquence τf sont

de signe opposé. Cela se traduit par une diminution de la polarisabilité par unité de volume (donc une réduction de la permittivité) et par l’introduction d’une transition de phase à une température supérieure à l’ambiante, normalement associée à la rotation des oxygènes octaédriques dans le réseau cristallin.

Ceci est montré à travers l’exemple d’un composé formant des solutions solides SrTiO3-LaAlO3 et illustré figure 23. Le SrTiO3 est un diélectrique de structure cubique à température ambiante, avec une permittivité εr égale à 290. A 165°C, il subit une transformation allotropique régie par une modification du réseau cristallin. Par conséquent sa structure devient tétragonale. Le LaAlO3 a une permittivité εr égale à 22 et subit une modification structurale (structure rhomboédrique) au-delà de 500°C. Lorsque la concentration de LaAlO3 augmente, la polarisabilité par unité de volume décroît car les chaines de liaisons Ti-Ti sont perturbées par les cations Al3+ des sites tétraédriques. Cet effet permet l’annulation de τf pour une composition donnée de la solution solide formée par les

deux composants et par laquelle on obtient finalement εr = 39.

Fig 23. Mécanisme de variation de τε et par conséquent τf dans SrTiO3-LaAlO3

I-3-4. Facteurs affectant Q

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montre que des interactions entre phonons et la maille cristalline du composé sont la cause des pertes intrinsèques. Néanmoins, dans les céramiques, les pertes extrinsèques prédominent et l’optimisation se traduit par une minimisation des mécanismes à la source de ces phénomènes.

> Facteurs structuraux

La plupart de pérovskites commerciales sont formulées sur des bases de BZT (BaO-ZnO-Ta2O5). Ce composé a une structure pérovskite trigonale avec un rapport 1/2 entre les cations Zn/Ta dans les sites B (Fig. 24).

Fig 24. Représentation de la structure pérovskite

Si les cations Zn2+ et Ta5+ ne sont pas ordonnés alors la structure résultante sera de type cubique ; Or, l’augmentation de l’ordre accompagne celle du facteur de qualité Q. Il peut atteindre jusqu’à Q = 15000 pour le BZT à 12 GHz. Le traitement thermique est un moyen d’action sur Q ; Plus le temps de maintien isotherme est grand, plus le facteur d’ordre est important et les domaines (orientation et taille des grains) sont homogènes.

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> Influence du procédé sur le facteur de qualité Q

Le procédé joue un rôle important sur les propriétés diélectriques du résonateur. Il est un fait connu que pour les matériaux classiques BaTi4O9 et BaTi9O20 des impuretés initiales des oxydes de départ de l’ordre de 0,2% (massique) diminuent le facteur de qualité d’un facteur 2. D’autres études sur le TiO2 ont montré que le meilleur facteur de qualité Q est obtenu à partir de pastilles non dopées, avec une porosité de 5%. Ceci s’explique par les processus qui prennent part dans le noyau des pastilles. Aux hautes températures une réduction partielle du Ti4+Ti3+ a lieu.

De manière générale, la dégradation du facteur de qualité Q est due à la formation de lacunes d’oxygène et à la conduction électronique. La formation de lacunes est due à l’interaction entre phonon et photon, et la distribution des lacunes d’oxygène accroît la non harmonicité des vibrations dans le réseau cristallin, ce qui explique bien les pertes extrinsèques dans le matériau.

Pour éviter l’effet noyau (réduction partielle d’éléments à valence transitoire), l’approche conventionnelle consiste à effectuer le traitement thermique sous atmosphère contrôlée à forte pression partielle d’oxygène ou sous atmosphère inerte (Argon par exemple).

> Influence des solutions solides

Plusieurs matériaux céramiques, en particulier les céramiques commerciales micro-ondes, sont élaborés à base de solutions solides pérovskites (désordonnées). Un grand nombre de solutions solides pérovskites contenant CaTiO3 et SrTiO3 conduisent à des céramiques dont le τf tend vers 0. Une solution solide est formée d’unités de cellules de compositions différentes. La figure 25 ci-dessous montre la relation entre le facteur tolérance (∆t) (pour quelques solutions solides CT) et le facteur de qualité Q.

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Fig 25. Q en fonction du facteur de tolérance certaines céramiques à la base de CaTiO3 Par exemple pour une composition CT-SMN, les couplages possibles entre ions sont : Ca-Ti, Ca-Mg, Ca-Nb, Sr-Ti, Sr-Nb. Le facteur tolérance t pour toutes ces combinaisons est calculé, et ∆t est obtenu par la différence entre la plus grande et la plus petite valeur de (t). Plus les chaînes de liaisons dans les sites cationiques A et B sont longues, plus l’interaction phonon-réseau est importante et la non harmonicité s’accroît. Pour les matériaux pérovskites complexes, l’augmentation du facteur de qualité avec l’ordre cationique se traduit par une transition d’ordre de courte à longue distance dans le réseau cristallin.

Par conséquent, lors de la formation de solution solide dans un matériau céramique, le facteur de qualité Q peut être optimisé lorsque ∆t prend des valeurs très faibles et τf tend vers 0. Le facteur tolérance désigne la relation entre les cations et B, et l’oxygène pour des composés de type ABO3, c'est-à-dire des structures pérovskites.

I-4. Matériaux usuels utilisés comme RD

En 1971, les chercheurs de Raytheon, Bell et Phillips ont élaboré les premières céramiques thermo-compensées utilisées comme résonateurs diélectriques [6-10]. Des matériaux classiques, comme le ZrTiO4, (ZrSn)TiO4, BaTi4O9 (BT-4), Ba2Ti9O20 (BT-9) ont été proposés au Japon par des chercheurs de Murata Co [10] et sont actuellement toujours utilisés. Leurs propriétés sont données dans le tableau ci-dessous:

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Matériaux εr Qf (GHz) τf (ppm/deg) Réf. BaTi4O9 (BT-4) 38 8500/4 15 [6-10] Ba2Ti9O20 (BT-9) 40 8700/4 2 [6-10] ZrTiO4 38 4000 /10 10 [11] Zr0,2Sn0,8TiO4 38-40 5300/10 0 [12,13] Mg9,95Ca0,05TiO3 20-23 10000/10 -3,8 [14-17] TiO2 100 10000/4 400 [7] ZrTiO4 (+2%B2O3) 40 4428/7 58 [12]

Tableau 2 : Résonateurs diélectriques classiques

La lecture de ce tableau met en évidence que le matériau classique Mg1-xCaxTiO3 présente des propriétés très satisfaisantes aux hyperfréquences, notamment de faibles pertes et un faible coefficient de fréquence en température τf pour x compris entre 0,05 et 0,1 [14-17]. Dans la matrice TiO2, le Ca2+ permet d’augmenter la permittivité du matériau et le Mg2+ joue sur la densité, par conséquent sur le facteur de qualité. En outre, les phases MgTiO3 et CaTiO3 possèdent des coefficients de température en fréquence τf de signes opposés, ce qui assure par conséquent la thermo compensation du matériau et un coefficient de température en fréquence

τf assez faible.

I-5. Précision sur les objectifs des études

Nous venons de montrer les corrélations existantes entre la permittivité relative εr, les dimensions et les pertes dans les matériaux utilisés dans les RD : Lorsque la permittivité augmente, les pertes diélectriques croissent et les dimensions deviennent de plus en plus petites.

Les matériaux dont la permittivité εr est comprise entre 40 et 50 sont utilisés dans la gamme de fréquence 5-12GHz. Les céramiques qui répondent à ces valeurs sont le 4, BT-9, ZT et ZST ayant une permittivité de l’ordre 38-40. Pour des fréquences entre 15 et 25GHz, des compositions de type MCT (Mg1-xCaxTiO3) ayant un εr compris entre 20 et 23 sont plus

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Notre étude porte sur la synthèse de céramiques peu connues ayant différentes valeurs de permittivité (8-40) et présentées dans le tableau ci-dessous :

Composés étudiés Bibliographie

Mg1+xTixAl2-2xO4 [18, 19, 20, 21,22]

(1-x) MgAl2O4.x CaTiO3.x MgO Pour x<0,25

[18-22]

Mg(CaxTix)Al2-2xO4 [18-22]

TiLiAlO4 Pas d’informations

Zr1-xCexTiO4 Pas d’informations

ZrCexTi1-xO4 Pas d’informations

BaxMgxTi8-xO16 Pas d’informations

Tableau 3 : Matériaux synthétisés au cours du travail

Comme déjà mentionné, un des buts de notre étude est la synthèse de matériaux avec des valeurs de permittivité différentes destinés à différentes fréquences opératoires et ayant des dimensions acceptables. L’éventail choisi concerne l’élaboration de céramiques à structures spinelle comme Mg1+xTixAl2-2xO4 (avec faible εr) et des céramiques à plus forte permittivité, tel le (ZrCeTiO4) destinés pour une plus large marge de fréquence.

Nous pouvons donc proposer comme objectif de travail, les points suivants :

- Le premier objectif de la recherche porte sur la synthèse de matériaux diélectriques à hyperfréquence peu connus tels que Mg1+xTixAl2-2xO4 et Mg(CaxTix)Al2-2xO4, voire inconnus tels que TiLiAlO4 et BaxMgxTi8-xO16 ;

- Le second comprend l’étude de l’influence des substitutions partielles (substitution de Ti4+ et Zr4+ par Ce4+ dans le ZrTiO4) sur les paramètres essentiels à hyperfréquence ;

- L’objectif suivant vise l’étude de faibles additions affectant les paramètres diélectriques et physico-chimiques des composés, ainsi que les conditions opératoires permettant la synthèse de céramiques thermo-compensées (τf0).

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CHAPITRE II :

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Chapitre II : Bibliographie

Ce chapitre propose un état de l’art sur quelques matériaux usuels utilisés dans la réalisation de résonateurs diélectriques. Il récapitule les caractéristiques relevées par différents auteurs ainsi que les justifications associées. Cela servira de base de travail pour proposer des améliorations ou d’autres formulations.

II-1. Matériaux de type spinelle à base de ZnAl2O4 et MgAl2O4

Ces matériaux présentent une permittivité assez faible (εr = 9-14) [18-22] et de pertes de l’ordre de tan δ = 2.10-4 ; le produit Qf est de l’ordre de 50 000 à 60 000 à 12GHz. Les monospinels de Zn2+ (ZnAl2O4) et Mg2+ (MgAl2O4) ont une permittivité relative εr = 8,5 – 8,7 et un produit Qf aux environs de 56 000-70 000 (tan δ = de 1,7.10-4 à 2.10-4) pour des fréquences voisines de 10-12GHz. Autrement dit, ils possèdent de très bonnes propriétés aux hyperfréquences ; en contrepartie, leurs coefficients de fréquence en température sont assez élevés (τf = -75 à -79 ppm/deg) [18-22].

En 2004, Surendran et ses collaborateurs [18,19] ont réussi à compenser le τf négatif

de monospinels grâce à une addition de TiO2 en synthétisant des céramiques de type (1-x)ZnAl2O4.(x)TiO2 et (1-x)MgAl2O4.(x)TiO2. Le coefficient τf tend alors vers zéro, lorsque

x=0,2 pour le premier système et x compris entre 0,3 et 0,6 pour le second. Les paramètres essentiels correspondants à un coefficient de fréquence en température nul sont donnés dans le tableau suivant :

Système (x) pour lequel τf0 εr Qf et f correspondante

(1-x) ZnAl2O4.(x)TiO2 0,2 18 90 000 à 10GHz

(1-x)MgAl2O4.(x)TiO2 0,3-0,6 15-18 80 000 – 90 000 à 7,5GHz

Tableau 4 : Matériaux compensés en température

La structure spinelle représente des oxydes métalliques de formule A2+B3+2O2-4. Les cations A et B peuvent être du même élément chimique (dans Fe3O4 par exemple) ou de

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différents éléments (dans MgAl2O4 par exemple). Dans cette structure, les ions oxyde constituent un réseau cubique faces centrées. Les cations A2+ occupent 1/8 des sites tétraédriques et les cations B3+ occupent la moitié des sites octaédriques, l’autre moitié étant en état tétraédrique, comme illustré sur la fig 26. Si tous les cations bivalents occupent les sites à coordination tétraédriques (position A), le spinelle est normal (par exemple Zn2+[Fe3+]O4). Si les cations bivalents occupent les sites à coordination octaédriques (position B), le spinelle est inverse (par exemple Fe3+[Ni2+Fe3+]O4) ; S’il y a des cations bivalents en positions A et B, le spinelle est qualifié de mixte.

Fig 26. Position des cations A et B dans la structure spinelle

Comme le frittage s’effectue à des températures assez élevées (1300-1500°C), lorsque la pression d’équilibre de l’oxygène est supérieure à la pression partielle de l’oxygène du milieu du four, des lacunes d’oxygène (VO2+) sont formées. Afin que l’équilibre des charges soit respecté, il y a réduction d’une partie des cations trivalents (ex : Fe3+ en Fe2+) ou des cations tétravalents (ex : Ti4+ en Ti3+ et dans ce cas la couleur du matériau titanate vire au bleu). En conséquence de l’échange des électrons entre Fe3+et Fe2+ou Ti4+ et Ti3+, la résistivité du matériau diminue et les pertes augmentent d’autant. La réduction des cations est possible pour des matériaux et composés contenant des ions de métaux de transition dont la valence est variable. A contrario, lorsque les composés sont des spinelles à base d’aluminates, la valence d’aluminium ne change pas, Al3+ étant particulièrement stable: dans ce cas, un manque d’ions d’oxygène Vo2+ reste possible et s’accompagne d’un accroissement respectif des pertes.

Si la stœchiométrie d’un oxyde n’est pas scrupuleusement respectée, la composition chimique dans la formule du composé n’est néanmoins pas affectée. Certains oxydes possèdent une non stœchiométrie assez élevée ; la wustite par exemple, de formule générique

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1000°C et Fe0,96O à 600°C. Cet écart à la stœchiométrie s’explique par un défaut d’ions Fe2+ ; pour chaque cation Fe2+ manquant, deux cations fer portent la charge 3+. Le composé reste globalement neutre. Une fraction des ions Fe3+ de taille inférieure migre dans les sites tétraédriques de la structure. Il en résulte plus de sites vacants octaédriques que ceux déterminés par la composition de l’oxyde.

La formule Fe1-xO peut s’écrire comme (Fe2+)a(Fe3+)bO avec : a+b = 1-x pour respecter la quantité de fer ;

2a+3b = 2 pour respecter la neutralité.

Ce non stœchiométrie résulte d’un défaut métallique compensé par un état plus oxydé de certains cations. Il existe aussi d’autres formes de non-stœchiométrie dans les oxydes ; Citons : l’excès d’anions avec un cation plus oxydé UO2+x , le défaut d’anions avec un cation moins oxydé TiO1-x , l’excès de cations avec un cation plus oxydé Zn1+xO.

Comme tous les cristaux oxydes ioniques, les spinelles peuvent avoir des défauts cationiques [23, 24] ou anioniques ordinairement de type Schottky VM- et VO+, qui par la règle de l’électroneutralité sont toujours en équilibre, soit :

[VM-] = [VO+] 0  [VM-] + [VO+] + Es

La condition de l’électroneutralité est : n + [VM-]  p + [VO+]

où [VM-] est la concentration des cations métalliques qui manquent ; [VO+], la concentration d’anions d’oxygène qui manquent ;

n, la concentration des électrons ; p, la concentration des trous.

En général, la concentration des défauts dans la structure dépend de la température, la pression partielle d’oxygène et de la présence des impuretés (additions). Les défauts s’accentuent aussi dans le cas où l’un des défauts présents peut avoir une valence transitoire (ex : Fe3+ - Fe2+).

Figure

Fig 5. Schéma d’une cavité résonante
Fig 6. Ligne de champs de différents modes
Fig 8. Bande passante d’un RD
Fig 15. Oscillations du courant et de la tension dans le cas idéal
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Références

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