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Submitted on 17 Nov 2014
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Simon Huppert
To cite this version:
Simon Huppert. Transport non-linéaire et génération Terahertz dans des systèmes bidimensionnels sous forte irradiation optique. Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2014. Français. �NNT : 2014PA066217�. �tel-01083628�
Spécialité:Physique de la Matière Condensée
Ecole Doctorale: 389
préparée au Laboratoire Pierre Aigrain
Département de physique de l’Ecole Normale Supérieure
présentée par
Simon HUPPERT
pour obtenir le grade de
Docteur de l’Université Pierre et Marie Curie
Sujet de thèse:
Transport non-linéaire et génération Terahertz
dans des systèmes bidimensionnels sous forte irradiation optique
qui sera présentée le 29 septembre 2014 devant le jury composé de: M. Henri-Jean DROUHIN Rapporteur
M. Xavier MARIE Rapporteur M. Alberto BRAMATI Examinateur Mme Angela VASANELLI Examinatrice Mme Juliette MANGENEY Invitée
mensionnels différents : les hétérostructures semiconductrices ainsi qu’un matériau mono-couche, le graphène. Elle comporte deux axes principaux : l’étude de la quantification de Wannier-Stark dans les super-réseaux de puits quantiques biaisés électriquement, et la mo-délisation d’effets nouveaux pour la génération de rayonnement électromagnétique dans le domaine Terahertz.
Dans les super-réseaux de puits quantiques soumis à une tension externe, le champ élec-trique induit un confinement bidimensionnel des porteurs de charge nommé quantification de Wannier-Stark. On modélise deux conséquences originales de cette quantification : d’une part, les fortes non-linéarités de photocourant dans un super-réseau placé entre deux bar-rières tunnel épaisses, et d’autre part, la possibilité de contrôler électriquement le couplage lumière-matière et le gain dans la gamme Terahertz dans un super-réseau biaisé couplé à une microcavité planaire.
Dans un second temps, on étudie quantitativement deux effets non-linéaires nouveaux pour la génération Terahertz. Le premier est l’exaltation de l’émission Terahertz dans un système polaritonique en régime de laser à polaritons. On modélise précisément cet effet et on propose un nouveau dispositif utilisant une microcavité double et permettant de réduire très significativement les pertes par diffusion. Le second effet étudié est le transfert d’impulsion photonique dans le graphène sous excitation impulsionnelle. On construit un modèle microscopique prédictif de ce phénomène qui permet de déterminer les paramètres importants pour l’optimisation de l’impulsion Terahertz générée.
Ce travail théorique a été mené en étroite collaboration avec plusieurs équipes expéri-mentales.
two main parts : the study Wannier-Stark quantification in electrically biased quantum well superlattices, and the modelling of new effects for electromagnetic wave generation in the Terahertz range.
In quantum well superlattices under an external voltage, the electric field induces bidimensional confinement of the charge carriers, this effect is known as Wannier-Stark quantification. We examine two interesting consequences of this confinement : the strong photocurrent nonlinearities induced when the superlattice is placed between thick tunnel barriers, and the possibility to control light-matter coupling as well as Terahertz gain in superlattices coupled to a semiconductor microcavity.
In a second part of this work, we study quantitatively two new nonlinear effects for Terahertz generation. The first one is Terahertz emission exaltation in a polaritonic system reaching the polariton lasing regime. We model precisely this effect and suggest a new scheme using a double microcavity and providing very significant reduction of the diffusion losses. The second effect is photon drag in graphene under pulsed excitation. We build a microscopic and predictive model for this phenomenon which provides a comprehensive insight on the relevant parameters for the optimisation of the Terahertz generation.
Introduction générale 1
1 Super-réseaux de puits quantiques et non-linéarités de photocourant 5
Introduction . . . 6
1.1 Puits quantiques et super-réseaux de semiconducteurs . . . 7
1.1.1 Puits quantiques . . . 7
1.1.2 Super-réseaux de puits quantiques . . . 9
1.1.3 Super-réseaux sous champ électrique . . . 13
1.1.4 Champ magnétique et quantification de Landau . . . 14
1.2 Absorption linéaire des super-réseaux . . . 16
1.2.1 Transitions bande à bande . . . 16
1.2.2 Transitions excitoniques . . . 21
1.3 Accumulation de charge et photocourant non-linéaire . . . 30
1.3.1 Spectre d’absorption à basse intensité et écrantage du champ interne 31 1.3.2 Excitation monochromatique et processus d’accumulation de charge 35 1.3.3 Déformation des pics excitoniques et bistabilité du photocourant . . 40
1.3.4 Inversion de la pente des niveaux de Wannier-Stark . . . 44
Conclusion . . . 46
2 Hétérostructures en régime de couplage fort : contrôle électrique dans les super-réseaux et amplification bosonique de l’émission THz 47 Introduction . . . 48
2.1 Super-réseau en couplage fort : description des états polaritoniques . . . 49
2.1.1 Microcavité planaire et couplage fort . . . 49
2.1.2 Super-réseau sous champ magnétique, polaritons bande à bande . . . 51
2.1.3 Polaritons excitoniques . . . 59
2.1.4 Super-réseau en couplage fort et génération THz . . . 62
2.2 Amplification bosonique de l’émission THz en régime de laser à polaritons . 65 2.2.1 Amplification bosonique de l’émission spontanée . . . 65
2.2.2 Processus de pertes . . . 72
2.2.3 Amplification bosonique en cavité multiple . . . 75
Conclusion . . . 82
3 Génération THz par transfert d’impulsion photonique dans le graphène 83 Introduction . . . 84
3.1 Structure électronique du graphène : modèle des liaisons fortes . . . 86
3.1.1 Etats stationnaires du modèle . . . 86
3.1.2 Calcul de l’absorption interbande du graphène . . . 89
3.2 Effets optiques non-linéaires dans le graphène . . . 92
3.2.1 Symétrie par inversion et non-linéarités du graphène . . . 92
3.2.2 Transfert d’impulsion photonique : modèle phénoménologique . . . . 93
3.2.3 Symétries du graphène : analyse détaillée . . . 95
3.3.1 Principe et montage expérimental . . . 98
3.3.2 Signatures du transfert d’impulsion photonique . . . 101
3.4 Modèle microscopique du transfert d’impulsion . . . 104
3.4.1 Présentation du modèle . . . 105
3.4.2 Symétrie électron-trou . . . 106
3.4.3 Modélisation de la réponse électro-optique . . . 109
3.4.4 Temps de relaxation et décalage en fréquence . . . 111
3.4.5 Comparaison avec les mesures et discussion critique du modèle . . . 114
3.4.6 Optimisation de l’effet . . . 115
Conclusion . . . 118
Conclusion générale et perspectives 119 A Super-réseaux de puits quantiques : méthodes de calcul 121 A.1 Validité des approximations . . . 121
A.2 Effet du champ magnétique . . . 125
A.3 Super-réseau de taille finie et modification des dispersions . . . 127
B Modèle des liaisons fortes pour le graphène : approximation aux deuxièmes voisins 131 B.1 Etats stationnaires . . . 131
B.2 Eléments de matrice de courant . . . 134 C Dynamique des porteurs dans le graphène : formalisme de la matrice
Les systèmes bidimensionnels, dans lesquels les porteurs de charge sont fortement confi-nés suivant une direction, font l’objet d’une activité de recherche très intense depuis plu-sieurs décennies. Les plus répandus sont les hétérostructures semiconductrices planaires formées par l’assemblage de fines couches de matériaux semiconducteurs dont l’épaisseur et la composition sont ajustées en fonction des propriétés électroniques ou optiques recher-chées. Les techniques de fabrication perfectionnées, comme l’épitaxie par jet moléculaire [1, 2] ou le dépôt chimique en phase vapeur [3], permettent un contrôle à la monocouche atomique près de la croissance de ces structures, qui sont utilisées dans un grand nombre de dispositifs, parmi lesquels les transistors à haute mobilité [4], les diodes électrolumines-centes [5] ou encore les diodes laser [6, 7]. La recherche fondamentale sur ces systèmes est également très active, et a mis en évidence des effets étonnants. Par exemple, lorsqu’une hétérostructure mince est placée dans une microcavité planaire résonante, le confinement simultané des électrons et du champ électromagnétique donne lieu à un fort couplage qui produit des particules mixtes lumière-matière - les polaritons - qui possèdent des propriétés quantiques fascinantes [8, 9].
Plus récemment, l’isolement du graphène en 2004, et la mise en évidence de ses pro-priétés de transport exceptionnelles [10, 11] ont ouvert la voie à l’étude d’un nouveau type de systèmes bidimensionnels : les matériaux cristallins monocouches. Ce domaine est aujourd’hui florissant et ces nouveaux matériaux, utilisés seuls ou combinés, sont très prometteurs, tant sur le plan de la physique fondamentale que des applications [12]. Par exemple, l’association du graphène avec du nitrure de Bore monocouche (ou de quelques couches atomiques d’épaisseur) utilisé comme isolant est étudiée pour le développement de dispositifs exploitant la dynamique relativiste des électrons dans le graphène [13, 14].
Cette thèse porte sur la modélisation de comportements non-linéaires dans différents types de systèmes bidimensionnels et s’articule suivant deux axes principaux. Le premier est l’étude de la quantification de Wannier-Stark dans les super-réseaux biaisés et de ses conséquences, d’une part, sur le photo-transport non-linéaire, et d’autre part, sur le com-portement des polaritons. Le deuxième axe est l’étude de deux effets nouveaux pour la génération de rayonnement dans la gamme de fréquence Terahertz (THz) : l’amplifica-tion bosonique de l’émission dans les puits quantiques asymétriques en couplage fort avec une microcavité et le transfert d’impulsion photonique dans le graphène sous excitation impulsionnelle.
La quantification de Wannier-Stark apparait lorsqu’un super-réseau de puits quantiques est soumis à un champ électrique statique suivant l’axe de croissance. Le champ induit un confinement des porteurs de charge suivant cette direction, tandis que le mouvement dans le plan des couches reste libre. Les états électroniques s’organisent alors en une échelle de niveaux discrets [15, 16], ce qui se traduit notamment dans l’absorption optique inter-bande des super-réseaux biaisés, qui présente une série de pics excitoniques régulièrement espacés. La particularité de ce type de structures est que le confinement bidimensionnel des porteurs est directement induit par le champ appliqué (à champ nul, les porteurs sont délocalisés). La nature même des états de Wannier-Stark, leur écart en énergie, ainsi que leur force d’oscillateur, sont contrôlés par la tension appliquée. Cette thèse étudie plus
particulièrement deux effets qui sont reliés à cette dépendance complexe :
(a) Tout d’abord, on modélisera les non-linéarités de photocourant extrêmement mar-quées qui apparaissent lorsqu’un super-réseau biaisé est placé entre deux barrières épaisses qui s’opposent à la collection des porteurs.
(b) Par la suite, on proposera de mettre à profit le transfert de force d’oscillateur entre les niveaux de Wannier-Stark en fonction du champ électrique afin de réaliser un dispositif nouveau fonctionnant en régime de couplage fort lumière-matière et dans lequel l’intensité du couplage serait contrôlable par le biais de la tension externe appliquée.
Le deuxième axe de cette thèse est l’étude d’effets nouveaux pour la génération THz. La gamme de fréquence située entre 0,3 et 30 THz est souvent désignée par le terme de “fossé THz” en raison de l’absence de sources compactes et puissantes de rayonnement cohérent. Les applications potentielles de ce type d’émetteurs sont pourtant nombreuses, notamment pour les télécommunications, l’imagerie ou encore la reconnaissance d’espèces chimiques par spectroscopie. Plusieurs méthodes sont utilisées pour tenter de combler ce “fossé” tech-nologique. La première approche est la génération directe par des lasers THz, mais ces dispositifs sont difficilement utilisables en dehors du cadre de la recherche fondamentale, en raison de leur encombrement (laser à électron libre, par exemple), ou de leur tempéra-ture de fonctionnement. C’est le cas notamment des lasers à cascade quantique [17, 18], dans lesquels l’émission résulte de transitions inter-sousbandes dans des hétérostructures semiconductrices et dont l’utilisation dans le domaine THz est limitée, jusqu’à présent, aux températures cryogéniques. Une seconde approche pour la génération THz cohérente consiste à étendre les technologies électroniques haute-fréquences vers le domaine THz, par exemple, par multiplication de fréquence à partir d’une source GHz [19]. Une autre démarche encore, repose sur la génération de la différence de fréquences par rectification optique dans un cristal non-linéaire ou une antenne photoconductrice sous excitation op-tique [20]. Cette thèse explore deux effets non-linéaires encore peu étudiés, et prometteurs pour l’émission THz cohérente à partir d’une source optique ou proche infrarouge :
(c) L’amplification de l’émission THz dans un puits quantique asymétrique en couplage fort avec une microcavité planaire, lorsque le système atteint le régime de laser à polaritons. (d) Le transfert d’impulsion photonique dans le graphène sous excitation impulsionnelle à incidence oblique, qui produit un rayonnement THz par différence de fréquences.
Le chapitre 1 présente plusieurs méthodes de modélisation des états électroniques d’un super-réseau de puits quantiques, dans le but d’étudier leurs propriétés optiques. On développera notamment un procédé de calcul par diagonalisation numérique sur une base tronquée qui permet une description quantitative très précise de l’absorption résultant de la discrétisation de Wannier-Stark dans un super-réseau biaisé. Cette modélisation a été utilisée dans le cadre d’une collaboration avec l’équipe d’Optoélectronique Terahertz de l’Institut d’Electronique Fondamentale à Orsay et l’équipe de Spectroscopie Terahertz du Laboratoire Pierre Aigrain (LPA), et elle a permis de comprendre l’origine des comporte-ments non-linéaires inattendus observés lors de mesures du photocourant d’un super-réseau GaAs/AlGaAs enterré entre deux barrières d’AlGaAs. Dans cette configuration, la collec-tion des porteurs de charges photocréés est freinée par les barrières et ceux-ci s’accumulent aux bornes de l’échantillon, en écrantant ainsi le champ électrique appliqué. Du fait de la quantification de Wannier-Stark le photocourant du super-réseau est extrêmement sensible au champ auquel celui-ci est soumis, le processus d’accumulation et l’écrantage qu’il induit provoquent par conséquent des effets non-linéaires spectaculaires : lorsque l’intensité
d’ex-citation augmente, les pics de photocourant se décalent vers les hautes tensions appliquées et se déforment fortement. Sous irradiation monochromatique très intense, des zones de bis-tabilité apparaissent, et certains niveaux de Wannier-Stark sont si déformés que leur pente s’inverse. On présentera un modèle quantitatif du transport dans la structure étudiée, qui reproduit avec une très bonne précision l’ensemble des effets non-linéaires observés.
Le chapitre 2 traite du couplage fort lumière-matière dans les hétérostructures pla-cées en microcavité planaire. Il se divise en deux parties (points (b) et (c) de la descrip-tion ci-dessus). La première explore une applicadescrip-tion intéressante de la quantificadescrip-tion de Wannier-Stark : le contrôle électrique du couplage lumière-matière. Dans les hétérostruc-tures usuelles, ce couplage est fixé par les paramètres de croissance et il est peu accordable. Dans les super-réseaux biaisés, au contraire, la force d’oscillateur des niveaux de Wannier-Stark varie largement avec le champ électrique appliqué et il est possible de moduler le couplage entre ces niveaux et le mode photonique confiné. De plus, on montrera que le ré-gime de couplage fort permet de contourner l’impossibilité d’obtenir du gain THz dans les super-réseaux biaisés, et que ce gain peut également être contrôlé par le champ électrique. La deuxième partie traite de façon quantitative la génération THz par un effet non-linéaire : l’amplification bosonique de l’émission spontanée dans un puits quantique asymé-trique fortement couplé à une cavité planaire en régime de laser à polaritons. Dans cet effet, qui n’a pas été observé expérimentalement jusqu’à présent, l’émission THz est amplifiée par l’accumulation cohérente des polaritons dans l’état de plus basse énergie, lorsque le seuil du régime de laser à polaritons est atteint. On présentera les calculs effectuées dans le cadre d’une collaboration avec les équipes de Spectroscopie Terahertz et d’Optique Cohé-rente et Non-linéaire du LPA ainsi que d’Optique quantique du Laboratoire Kastler Brossel et d’Elaboration et Physique des Structures Epitaxiées du Laboratoire de Photonique et de Nanostructures dans le but de réaliser expérimentalement cette amplification. Notre étude montre le rôle déterminant des processus de diffusion non-radiative, qui entrent en compé-tition avec la génération THz et réduisent considérablement l’émission. On proposera un nouveau dispositif utilisant une microcavité double et permettant une nette amélioration de l’efficacité de l’effet recherché.
Le chapitre 3 traite de la génération THz par un effet non-linéaire du second ordre dans le graphène : le transfert d’impulsion photonique. Le travail présenté est issu d’une collabo-ration avec l’équipe de Spectroscopie Terahertz du LPA, les mesures effectuées dans cette équipe mettent en évidence une émission THz par un effet du second ordre dans du gra-phène excité à incidence oblique par une impulsion infrarouge. L’existence de non-linéarités optiques du second ordre, généralement absentes dans les matériaux centrosymétriques, est inattendue dans le cas du graphène et nécessite un effort particulier de modélisation. Dans un premier temps, on développera une analyse qualitative des résultats expérimentaux obtenus au LPA et on montrera que le rayonnement THz observé est dû au transfert de l’impulsion des photons incidents vers les électrons du graphène. Ce transfert brise l’isotro-pie planaire du système et induit un courant transitoire qui est responsable de l’émission THz mesurée en champ lointain. Dans un second temps, on s’appuiera sur l’interprétation qualitative des mesures pour construire un modèle microscopique quantitatif et prédictif de l’effet non-linéaire. Un des aspects essentiels de cette étude est qu’elle montre que le courant de transfert d’impulsion s’annule dans le formalisme le plus largement utilisé pour décrire les états électroniques du graphène, celui des liaisons fortes aux premiers voisins. La modélisation du rayonnement observé nécessite donc un traitement plus précis de la
structure électronique du graphène, tenant compte de deux effets fins : la légère dissymé-trie entre la bande de conduction et la bande de valence, et la faible différence entre la dynamique de relaxation des trous et celle des électrons. Le modèle microscopique fina-lement construit présente un bon accord avec les mesures, et permet de déterminer les paramètres optimaux pour l’émission THz. Pour ne pas alourdir le corps du chapitre, une part importante du développement théorique est exposée dans les annexes B et C.
Super-réseaux de puits
quantiques et non-linéarités de
photocourant
Dans ce chapitre, on étudiera les super-réseaux de puits quantiques de type I et leurs propriétés optiques. Les deux premières sections seront consacrées à la description des méthodes de calcul des états électroniques et de l’absorption linéaire des super-réseaux sous champ électrique statique. On décrira notamment une méthode de diagonalisation numérique sur une base tronquée permettant de modéliser avec précision l’absorption ex-citonique. Dans la troisième section, on présentera les résultats d’une collaboration avec Juliette Mangeney et Fanqi Meng, alors à l’Institut d’électronique fondamentale à Or-say, portant sur l’étude du photocourant d’un super-réseau enterré entre deux barrières épaisses (couches tampon). De fortes non-linéarités seront mises en évidence : l’existence d’un champ interne d’écrantage dû à l’accumulation des porteurs de charge aux bornes du super-réseau ; d’importants déplacements des pics d’absorption avec les variations de l’in-tensité d’excitation ; l’apparition d’une bistabilité dans les caractéristiques photocourant-tension et l’inversion de la pente des niveaux de Wannier-Stark. On développera un modèle phénoménologique pour décrire l’accumulation des porteurs de charge et le courant tunnel à travers les couches tampon. Grâce à ce modèle et au calcul de l’absorption par diagonali-sation numérique, on pourra simuler avec une très bonne précision le photocourant mesuré et expliquer l’ensemble des comportements non-linéaires observés.
Sommaire
Introduction . . . 6
1.1 Puits quantiques et super-réseaux de semiconducteurs . . . 7
1.1.1 Puits quantiques . . . 7
1.1.2 Super-réseaux de puits quantiques . . . 9
1.1.3 Super-réseaux sous champ électrique . . . 13
1.1.4 Champ magnétique et quantification de Landau . . . 14
1.2 Absorption linéaire des super-réseaux . . . 16
1.2.1 Transitions bande à bande . . . 16
1.2.2 Transitions excitoniques . . . 21
1.3 Accumulation de charge et photocourant non-linéaire . . . 30
1.3.1 Spectre d’absorption à basse intensité et écrantage du champ interne 31 1.3.2 Excitation monochromatique et processus d’accumulation de charge 35 1.3.3 Déformation des pics excitoniques et bistabilité du photocourant 40 1.3.4 Inversion de la pente des niveaux de Wannier-Stark . . . 44
Conclusion . . . 46
Introduction
Depuis la première proposition d’Esaki et Tsu en 1970 [21], de nombreuses études, expé-rimentales et théoriques ont été menées sur les super-réseaux de puits quantiques. Il s’agit d’hétérostructures semiconductrices périodiques dont la période la composition peuvent être contrôlées avec une grande précision et ajustées suivant les propriétés recherchées. La cellule élémentaire d’un super-réseau a une taille de quelques nanomètres, un à deux ordres de grandeur supérieure aux paramètres de maille des matériaux cristallins usuels. Cette propriété en fait un terrain d’expérimentation idéal pour explorer certains phénomènes quantiques inobservables dans les cristaux.
Deux effets de transport électronique, suggérés dans l’article original d’Esaki et Tsu ont été particulièrement étudiés. Le premier est l’existence d’une région de conductivité différentielle négative [22], souvent associée à des processus complexes d’accumulation de charge qui aboutissent à la formation de domaines de champ électrique [23, 24]. Le deuxième effet remarquable est le phénomène d’oscillations de Bloch, étudié notamment pour son application possible à la génération THz : les porteurs de charge d’un super-réseau biaisé oscillent périodiquement à une fréquence déterminée par la période du super-réseau et par le champ appliqué [25, 26].
Dans ce chapitre, on étudiera les propriétés optiques linéaires et non-linéaires des super-réseaux sous champ électrique statique. Ces propriétés découlent d’un autre effet original résultant de la périodicité de la structure : la discrétisation de Wannier-Stark. L’étude des états quantiques des électrons dans un super-réseau biaisé montre que chaque minibande d’énergie se scinde en une série de niveaux discrets régulièrement espacés, appelée échelle de Wannier-Stark. Du fait de cette discrétisation, le spectre d’absorption optique présente une suite de pics excitoniques dont la position et la hauteur varient avec le champ appliqué [15, 16]. Ces variations peuvent induire des effets non-linéaires marqués sous certaines conditions d’excitation [27, 28].
Dans la section 1.1, on introduira la méthode de la fonction enveloppe qui sera utilisée dans la suite de cette thèse pour le calcul des états électroniques des hétérostructures, et on l’appliquera aux super-réseaux de puits quantiques. La section 1.2 sera consacrée au calcul de l’absorption optique des super-réseaux par une méthode analytique approximée puis par une méthode numérique de diagonalisation sur une base tronquée qui permet de prendre en compte l’interaction électron-trou. Enfin, dans la section 1.3, on confrontera l’absorption simulée aux mesures de photocourant effectuées par Juliette Mangeney et Fanqi Meng à l’Institut d’électronique fondamentale à Orsay sur un super-réseau GaAs/AlGaAs enterré entre deux barrières d’AlGaAs. On montrera ainsi clairement l’importance des processus d’accumulation de charge dépendants de l’intensité d’excitation qui induisent des effets non-linéaires très prononcés : l’écrantage du champ interne, la déformation et le déplacement des pics d’absorption, la bistabilité des caractéristiques photocourant-tension et l’inversion de la pente des niveaux de Wannier-Stark. Tous ces phénomènes seront modélisés avec une très bonne précision dans le cadre d’un modèle phénoménologique de l’accumulation des porteurs de charge aux bords de l’échantillon.
1.1
Puits quantiques et super-réseaux de semiconducteurs
Le formalisme le plus largement utilisé pour modéliser les hétérostructures planaires est celui de la fonction enveloppe, dans lequel les variations des fonctions d’onde à l’échelle atomique sont moyennées et les états sont décrits par une fonction enveloppe lentement variable dont la dynamique est régie par des paramètres effectifs (masse effective, déca-lage de bande, etc). Dans cette section, on utilisera le modèle de la fonction enveloppe à une bande de Ben Daniel-Duke [29], pour décrire les propriétés électroniques des super-réseaux de puits quantiques. Il a été montré que ce modèle simple décrit de façon satisfai-sante les états de basse énergie des électrons et des trous lourds dans les hétérostructures GaAs/AlxGa1−xAs qui seront étudiées dans la suite de cette thèse [30].
1.1.1 Puits quantiques
Un puits quantique est formé par une fine couche semiconductrice A (matériau puits) placée entre deux couches d’un semiconducteur B (matériau barrière). Dans le formalisme de la fonction enveloppe, le hamiltonien d’une telle structure s’écrit [30] :
H = Eb+ V (z) − ℏ2 2 ∂ ∂z 1 µ(z) ∂ ∂z − ℏ2 2m⊥∇ 2 ⊥,
où l’énergie de bande Eb est nulle pour la bande de valence, et vaut Eb = Eg, la largeur de la bande interdite du matériau massif B, pour la bande de conduction ; et m⊥ est la masse effective dans le plan des couches (dont on néglige la dépendance en z) et µ(z) la masse effective dans la direction de croissance z :
µ(z) = mAdans le matériau A mB dans le matériau B. V (z) est le potentiel du puits quantique, représenté en figure 1.1 :
Figure 1.1 – (a) Représentation schématique d’un puits quantique et du potentiel résul-tant. (b) Structure de bande d’un puits quantique GaAs/AlxGa1−xAs et tracé des fonctions d’onde des deux premiers états confinés pour les électrons et les trous lourds. (c) Allure des relations de dispersion du puits quantique (b), en fonction du vecteur d’onde k⊥ dans le plan des couches.
V (z) = V0 dans le matériau A 0 dans le matériau B.
La figure 1.1.a représente un puits quantique, avec le potentiel V (z) résultant. Le potentiel de l’hétérostructure étant indépendant de x et y, on peut rechercher les états propres électroniques sous forme séparable :
ψ(x, y, z) = √1 Se
ikxx+ikyy φ(z).
La fonction d’onde φ est alors solution de l’équation aux valeurs propres : Hzφ(z) = V (z) −ℏ 2 2 ∂ ∂z 1 µ(z) ∂ ∂z φ(z) = Ezφ(z), avec Ez = E − Eb− ℏ2 k2 x+ k2y 2m⊥ . Dans la suite de cette thèse, on étudiera plus spécifiquement le cas des puits de GaAs avec des barrières d’AlxGa1−xAs, pour lesquels l’approximation de la fonction enveloppe est particulièrement adaptée car les mailles élémentaires des deux matériaux ont des symétries et des dimensions très similaires. Pour ce type de puits, Vc
0 < 0 et V0v > 0, par conséquent la bande de conduction et la bande de valence comportent toutes deux des états localisés au voisinage du matériau puits. Il s’agit des états d’énergie négative, Ez < 0, pour la bande de conduction et des états d’énergie positive, Ez > 0, pour la bande de valence car la masse effective de valence est négative. La figure 1.1.b représente la structure de bande d’un puits quantique GaAs/AlxGa1−xAs, ainsi que l’allure des fonctions d’onde des états localisés. Pour calculer ces fonctions d’onde, on pose kA =
√ 2m|Ez−V0| ℏ et kB = √ 2m|Ez| ℏ . Le potentiel V (z) étant pair, les fonctions propres sont paires ou impaires :
φ(z) =
α cos(kAz) si |z| < L2 βe−kB|z|si |z| > L
pour les états pairs, et φ(z) = α sin(kAz) si |z| < L2 βe−kBz si z > L 2 −βekBz si z < −L 2, pour les états impairs. De plus, φ et 1
µ(z) dφ
dz sont continues aux interfaces entre A et B. Cette condition n’est vérifiée que pour un ensemble discret de valeurs de l’énergie Ez. On note En ces valeurs et |k⊥, ni les états propres correspondants, avec k⊥ = (kx, ky) le vecteur d’onde dans le plan des couches. La figure 1.1.c montre la relation de dispersion du puits quantique. A chaque niveau localisé n correspond une dispersion parabolique,
E = Eb+ En+ ℏ2 k2⊥ 2m⊥.
Les états tels que Ez > 0 pour la bande de conduction et Ez < 0 pour la bande de valence sont délocalisés suivant z et forment un continuum d’énergie, également représenté en figure 1.1.c.
1.1.2 Super-réseaux de puits quantiques
Figure 1.2 – (a) Représentation schématique d’un super-réseau de puits quantiques. (b) Structure de bande d’un super-réseau de type I.
(c) Structure de bande d’un super-réseau de type II.
Un super-réseau est un assemblage périodique de puits quantiques accolés (cf. figure 1.2.a). Suivant les matériaux utilisés, le super-réseau est de type I (structure de bande en figure 1.2.b) si Vc
0 > 0 et V0v < 0, auquel cas les électrons et les trous sont confinés dans le semiconducteur A, ou de type II (structure de bande en figure 1.2.c), les élec-trons étant alors confinés dans un matériau et les trous dans l’autre. Dans cette étude, on s’intéressera aux super-réseaux de type I, et plus particulièrement aux super-réseaux GaAs/AlxGa1−xAs.
Comme pour le puits quantique, les fonctions propres sont séparables et on écrit : Hzφ(z) = V (z) −ℏ 2 2 ∂ ∂z 1 µ(z) ∂ ∂z φ(z) = Ezφ(z),
où cette fois, le potentiel V (z) est périodique de période d = LA+ LB. En choisissant des conditions aux limites périodiques φ(z + Nd) = φ(z), avec N le nombre total de périodes, on peut appliquer le théorème de Bloch et rechercher les états propres sous la forme φB
Kz(z) = e
iKzzuK
z(z), avec uKz d-périodique. Les fonctions de Bloch peuvent être
déterminées par un calcul direct, ou par un calcul approché utilisant l’approximation des liaisons fortes.
Calcul direct
Par le calcul direct, il est suffisant de déterminer φB
Kz(z) sur l’intervalle [0, d]. Comme
pour le puits quantique, on décompose : φBKz(z) =
αc cos(kAz) + αs sin(kAz) si z < LA β+ e−kB(z−LA)+ β
− ekB(z−LA) si z > LA. La continuité à l’interface impose :
φ(L−A) = φ(L+A), et mB dφ dz L−A = mA dφ dz L+A .
De plus, par périodicité de uKz,
φ(d−) = φ(0+)eiKzd, et m A dφ dz d− = mB dφ dz 0+ eiKzd.
Ces 4 égalités fournissent 4 équations pour les variables αc, αs, β+, β−. Celles-ci n’ont des solutions non-nulles que pour certaines valeurs discrètes de l’énergie, Ez = En(Kz). L’ensemble des états Kz pour un niveau n donné est appelé minibande, car pour N grand, il s’agit d’un quasi-continuum d’états.
Approximation des liaisons fortes
Dans le cas où la barrière est opaque (largeur LB grande, ou fraction x d’Aluminium importante), il existe une autre méthode de calcul des états des minibandes, utilisant l’approximation des liaisons fortes. Pour ce calcul, on décompose :
Hz = − ℏ2 2mB ∂2 ∂z2 + X p Hloc(z − pd), avec Hloc(z) = ( V0− ℏ2 2 ∂z∂ 1 µ(z)−m1B ∂ ∂z si 0 6 z 6 LA 0 sinon.
Grâce au théorème de Bloch, on développe : φB,nK z (z) = 1 √ N X p eipdKzφloc n (z − pd), où φloc
n est la fonction d’onde du n-ième état localisé d’un puits isolé de largeur LA. A chaque état localisé n du puits isolé correspond une minibande d’énergie du super-réseau. Dans la suite, on omettra l’indice n pour simplifier l’écriture. La fonction φloc vérifie :
− ℏ 2 2mB ∂2 ∂z2 + Hloc(z) φloc(z) = E0φloc(z),
Figure 1.3 – Relations de dispersion des états électroniques d’un super-réseau GaAs/Al0,3Ga0,7As avec une largeur de puits LA = 8 nm et de barrière LB = 2 nm. Les dispersions sont calculées avec la méthode exacte (trait plein) ou en utilisant l’ap-proximation des liaisons fortes (tirets). La figure (a) représente l’énergie des états de la bande de conduction mesurée par rapport au bas de la bande de conduction du GaAs massif. La figure (b) représente l’énergie des états de la bande de valence (trous lourds) mesurée par rapport au haut de la bande de valence du GaAs massif. (c) Profil de la bande de conduction du super-réseau (trait plein noir), et fonctions d’ondes localisées dans des puits voisins pour le premier et le deuxième niveau confiné.
L’équation aux valeurs propres HzφKz = EzφKz se réécrit donc :
1 √ N X p eipdKz E0φloc(z − pd) + X p′6=p Hloc(z − p′d)φloc(z − pd) = 1 √ N X p eipdKzE zφloc(z − pd) (1.1) On projette ensuite l’équation (1.1) sur φloc(z), en faisant l’approximation des liaisons
fortes aux plus proches voisins :
hφloc(z − p0d)|φloc(z − pd)i = δp0
p hφloc(z − p0d)|Hloc(z − p′d)|φloc(z − pd)i = δp0
p′ (δ+1p + δ−1p ) ∆
4,
où dans la deuxième ligne on suppose p 6= p′. On en déduit la relation de dispersion de la minibande :
Ez= E0+ ∆
2 cos(Kzd). (1.2) La minibande d’énergie a donc une largeur |∆| et si ∆ < 0, l’énergie est minimale en Kz = 0 et maximale pour Kz = ±πd. La figure 1.3 montre une comparaison entre les dispersions calculées par ces deux méthodes pour un super-réseau GaAs/Al0,3Ga0,7As. La formule (1.2) est une très bonne approximation pour la bande de valence (trous lourds) ainsi que pour la première minibande de conduction. L’accord est nettement moins bon pour la deuxième minibande de conduction pour laquelle les états localisés se recouvrent largement (cf. figure 1.3.c), ce qui affaiblit l’approximation des liaisons fortes. On peut
voir également sur cette figure que ∆ < 0 pour la première minibande et ∆ > 0 pour la deuxième, ce qui explique que les deux dispersions soient inversées.
Fonctions de Wannier
Figure 1.4 – Fonctions de Wannier des deux premières minibandes d’un super-réseau GaAs/Al0,3Ga0,7As avec une largeur de puits LA= 8 nm et de barrière LB = 1 nm (a) ou LB=4 nm (b). Fonctions d’onde localisées pour un puits isolé de même largeur (c).
Une fois les fonctions de Bloch φB,n
Kz connues (n est l’indice de la minibande), on définit
les fonctions de Wannier φW,n
p , comme : φW,np (z) = √1 N X Kz eiKzpdφB,n Kz (z). (1.3)
Les fonctions de Wannier sont toutes identiques à une translation près : φW,np (z) = φW,n0 (z − pd).
De plus, elles forment une base orthonormée de la minibande d’indice n, c’est pourquoi elles seront utilisées dans la section 1.2.2 pour définir la base de diagonalisation pour le calcul de l’absorption optique des super-réseaux. Les fonctions de Bloch φB,n
Kz sont définies
à une phase près. Dans la définition (1.3) la phase est choisie de telle sorte que φB,n
Kz (0) soit
réel positif pour les minibandes d’indice pair et imaginaire pur pour les minibandes d’indice impair [31]. Dans ce cas, les fonctions de Wannier sont réelles et localisées exponentielle-ment autour du puits d’indice p. Elles sont localeexponentielle-ment paires pour les minibandes d’indice pair et impaires pour celles d’indice impair. Si les fonctions de Bloch sont calculées dans l’approximation des liaisons fortes, les fonctions de Wannier sont identiques aux fonctions des puits isolés :
φW,np (z) = φlocn (z − pd).
La figure 1.4 représente les fonctions de Wannier des deux premières minibandes de conduction d’un super-réseau GaAs/Al0,3Ga0,7As avec des puits de 8 nm et deux valeurs différentes de largeur de barrière. Comme attendu, lorsque la barrière est large, l’approxi-mation des liaisons fortes devient très précise, et les fonctions de Wannier se rapprochent des fonctions du puits isolé, représentées en figure 1.4.c.
1.1.3 Super-réseaux sous champ électrique
Lorsqu’un champ électrique F est appliqué à un super-réseau, le spectre d’énergie change radicalement. Au lieu du quasi-continuum des états de Bloch, chaque minibande se scinde en une série discrète d’états localisés, appelée échelle de Wannier-Stark. Afin de mettre en évidence ce phénomène bien connu, on utilisera le modèle des liaisons fortes introduit dans la section précédente. En présence de champ électrique, le hamiltonien s’écrit [32] : Hz= − ℏ2 2mB ∂2 ∂z2 + X p Hloc(z − pd) + eF z
On développe les états propres (indexés par ν) sur la base des états localisés : φW Sν (z) =X
p
apνφloc(z − pd),
Puis on projette l’équation aux valeurs propres HzφW S
ν = Ez,νφW Sν sur l’état φloc(z − pd) :
X p apν [E0+ eF z] φloc(z − pd) + X p′6=p Hloc(z − p′d)φloc(z − pd) = X p apνEz,νφloc(z − pd). (1.4) Avec l’approximation hφloc(z − pd)|z|φloc(z − p′d)i = pdδp′
p , on en déduit : apν[E0+ eF pd] − ∆ 4 a(p+1)ν+ a(p−1)ν = apνEz,ν. (1.5) Cette égalité est une relation de récurrence caractéristique des fonctions de Bessel. Elle est satisfaite en posant :
Ez,ν = E0+ eF νd et (1.6) apν= Jp−ν(Z), avec Z = 2eF d−∆ , (1.7)
où Jp désigne les fonctions de Bessel de première espèce1 . Les fonctions d’onde φW S
ν ainsi obtenues, appelées fonctions de Wannier-Stark, sont délocalisées sur un petit nombre de périodes, au voisinage de z = νd. Tous les niveaux de l’échelle de Wannier-Stark sont identiques, à une translation près : φW S
ν (z) = φW S0 (z −νd). De plus, les états sont d’autant plus localisés que le champ électrique est fort, comme le montre la figure 1.5. Pour 2eF d ≫ ∆, les états de Wannier-Stark deviennent identiques aux états localisés : φW S
ν (z) = φloc(z − νd). Cependant dans la limite des champs forts, l’approximation des liaisons fortes telle qu’elle a été introduite cesse d’être valide, d’une part, parce que les éléments de matrice de z entre des états localisés voisins ne sont plus négligeables, et d’autre part parce que le potentiel eF z couple de façon significative les états de la première minibande aux états des minibandes supérieures. Ce couplage entre minibandes est notamment responsable de l’effet Stark intra-puits [33] et de l’effet Zener [34, 35] qui sont discutés en annexe A.
1. On notera que ces expressions reposent implicitement sur l’approximation d’un super-réseau formé d’un grand nombre de puits (super-réseau quasi-infini).
Figure 1.5 – Fonctions de Wannier-Stark obtenues par l’approximation des liaisons fortes pour la première minibande de conduction du super-réseau de la figure 1.3, et pour les champs électriques F = −5 kV/cm (a), F = −20 kV/cm (b), F = −60 kV/cm (c).
1.1.4 Champ magnétique et quantification de Landau
Dans le chapitre 2, on étudiera la possibilité d’appliquer un champ magnétique fort suivant la direction de croissance d’une hétérostructure planaire, dans le but de renforcer le couplage lumière-matière. Un tel champ induit une discrétisation du continuum d’énergie associé au mouvement dans le plan des couches, suivant le principe de la quantification de Landau [36]. On négligera les effets de spin, car la levée de dégénérescence de Zeeman induite par le champ magnétique est généralement trop faible pour être observée dans les structures étudiées dans cette thèse.
On modélise le champ magnétique statique B = Bez dans la jauge de Landau, par le vecteur potentiel A(x) = Bx ey. Le hamiltonien à une bande s’écrit alors :
H = Eb+ V (z) − ℏ2 2 ∂ ∂z 1 µ(z) ∂ ∂z + 1 2m⊥(−iℏ∇⊥− eA) 2 = Eb+ V (z) − ℏ2 2 ∂ ∂z 1 µ(z) ∂ ∂z − ℏ2 2m⊥ ∂ ∂x+ 1 2m⊥
−iℏ∂y∂ − eBx 2
(1.8) Le hamiltonien reste donc séparable entre le mouvement suivant z qui n’est pas affecté par le champ magnétique, et le mouvement dans le plan des couches. Suivant le type de structure étudié, on peut déterminer les fonctions propres φα(z) du hamiltonien en z par l’une des méthodes exposées dans les paragraphes précédents. De plus, l’opérateur
ˆ
py = iℏ∂y∂ commute avec H et on peut donc rechercher les états propres sous la forme :
Ψα,ky,n(x, y, z) = φα(z)
eikyy
pLy
ψky,n(x). (1.9)
La fonction ψky,n(x) est solution de l’équation :
− ℏ 2 2m⊥ ∂ ∂xψky,n+ 1 2m⊥(ℏky − eBx) 2 ψky,n = Enψky,n. (1.10)
On reconnait dans ce problème aux valeurs propres l’expression caractéristique d’un oscil-lateur harmonique quantique par rapport à la variable x − x0, avec x0 = ℏky
sont les fonctions de Hermite χn: ψky,n(x) = χn x −ℏky eB , d’énergie En= n + 1 2 ℏωc avec ωc = eB m⊥.
L’énergie est donc indépendante de ky et on obtient une échelle discrète de niveaux forte-ment dégénérés et séparés par l’énergie cyclotron ℏωc. Pour évaluer la dégénérescence de chaque niveau, on suppose des conditions aux limites périodiques suivant y, ky est alors un multiple de 2π
Ly, et d’après la condition 0 6 x0 6 Lx, on déduit le nombre d’états de
chaque niveau de Landau macroscopiquement dégénéré : Nc =
LxLyeB 2πℏ .
Ce résultat est résumé schématiquement en figure 1.6, qui représente la relation de disper-sion en ky, pour un état φα(z) donné et pour différentes valeurs du champ magnétique. A champ magnétique nul, la dispersion est parabolique, et les états forment un continuum. Lorsqu’un champ magnétique est appliqué, le continuum se discrétise en une série de ni-veaux de Landau équidistants. La dégénérescence de ces nini-veaux ainsi que leur écartement augmente proportionnellement à B.
Figure 1.6 – Dispersion schématique en ky, associée à un état φα(z) donné, à champ magnétique nul (grisé), à champ B modéré (bleu) et à fort champ B (rouge).
1.2
Absorption linéaire des super-réseaux
Cette section traite des propriétés optiques linéaires des super-réseaux de puits quan-tiques. On calculera l’absorption interbande d’un puits quantique unique puis d’un super-réseau, dans le formalisme de la fonction enveloppe à deux bandes. Dans un premier temps, on négligera l’interaction coulombienne entre l’électron et le trou photocréés, puis on pré-sentera une méthode de diagonalisation numérique sur une base tronquée qui permet d’ob-tenir le spectre d’absorption complet, en tenant compte des effets excitoniques.
1.2.1 Transitions bande à bande
Couplage dipolaire
On modélise la réponse d’une hétérostructure à une excitation optique caractérisée par une onde plane monochromatique :
ǫ(t) = Eo eiq.r−iωt+ E∗oe−iq.r+iωt.
Le champ électrique induit un couplage dipolaire Vdip entre les états de conduction et les états de valence de l’hétérostructure, et provoque des transitions interbandes. Dans un premier temps, on évaluera la probabilité de transition par absorption d’un photon dans l’approximation bande à bande, c’est-à-dire en négligeant l’interaction de Coulomb entre l’électron et le trou photocréés. Puis dans le paragraphe 1.2.2, on présentera une méthode numérique permettant de tenir compte de ce couplage.
Dans le formalisme de la fonction enveloppe, on décrit l’interaction dipolaire entre un état de valence |ii et un état de conduction |fi par la formule [30] :
hf |Vdip|ii = me 0ω
(Eo.pcv) hψf|eiq.r|ψiie−iωt+ c.c., (1.11)
où m0 est la masse de l’électron dans le vide, ψi, ψf sont les fonctions enveloppe des états |ii et |f i, et pcv est l’élément de matrice de ˆp entre les fonctions atomiques de conduction et de valence. Il s’agit d’une constante caractéristique du matériau. De plus, la longueur d’onde du champ électromagnétique est très grande devant la largeur des puits quantiques, on peut donc négliger les variations spatiales du champ.
La probabilité d’absorption par unité de temps s’obtient alors par la règle d’or de Fermi, en traitant Vdip en perturbation :
Pabs = 2π ℏ e2 m2 0ω2|E o.pcv|2 X |ii,|fi |hψf|ψii|2δ(Ef − Ei− ℏω). (1.12)
Puits quantique
Figure 1.7 – (a) Représentation schématique de la dispersion d’un puits quantique avec les transitions interbandes provoquées par le couplage dipolaire. (b) Allure de la probabi-lité d’absorption interbande du puits quantique en fonction de l’énergie ℏω des photons incidents. L’absorption varie par saut chaque fois que l’énergie passe un seuil Eg+ Ecn−Env.
Une représentation schématique de de la dispersion des états localisés d’un puits quan-tique est représentée en figure 1.7.a.
Il est évident d’après la figure que pour ℏω < Eg+ E1c− E1v, la conservation de l’énergie ne peut être satisfaite et que l’absorption est nulle. Pour ℏω > Eg+ E1c+ E1v, on obtient :
Pabs ∝ X |ii,|fi |hψf|ψii|2 δ(Ef − Ei− ℏω) = X k⊥,nc,nv |hφcnc|φ v nvi| 2 δEg+ Ec nc(k⊥) − E v nv(k⊥) − ℏω .
De plus, la densité d’état à deux dimensions est constante, égale à ρ⊥ = Sµ⊥
πℏ2, avec
µ⊥= mc⊥|m v ⊥|
mc
⊥+|mv⊥| la masse réduite de la paire électron-trou. Finalement on obtient :
Pabs∝ X nc,nv |hφcnc|φ v nvi| 2 ρ ⊥ Θ(ℏω − Eg− Encc + E v nv).
où Θ est la fonction échelon. De plus, dans une bonne approximation, hφc nc|φ
v
nvi = δ
nv
nc
et l’absorption progresse par saut successifs de hauteur identiques, à chaque fois que ℏω dépasse un seuil Eg + Ec
n− Env. Cette dépendance est représentée schématiquement en figure 1.7.b.
Super-réseau
On s’intéresse maintenant aux transitions optiques entre la première minibande de conduction et la première minibande de valence d’un super-réseau de type I. Dans le formalisme des liaisons fortes, on peut faire l’approximation :
hφloc,c(z − pd)|φloc,v(z − p′d)i ≃ δpp′. Par conséquent, en l’absence de champ électrique,
hφB,cKz|φ B,v K′ z i ≃ δ K′ z Kz. D’où : Pabs ∝ X Kz ρ⊥ Θ [ℏω − Eg− Ec(Kz) + Ev(Kz)] , = ρ⊥N π Z πd 0 dKz Θ ℏω − Eg− Ec 0+ E0v− 1 2(∆c− ∆v) cos(Kzd) .
Par conséquent si on définit ∆cv= ∆v− ∆c > 0, et ∆ω = ℏω − Eg− E0c+ E0v, on obtient : Pabs = 0 pour ∆ω< −12∆cv Pabs ∝ ρ⊥Nπ cos−1 −2∆ω ∆cv pour −1 2∆cv< ∆ω < 12∆cv Pabs ∝ Nρ⊥ = cste pour 12∆cv< ∆ω.
L’allure de l’absorption est tracée en noir sur la figure 1.8.a. Au voisinage du seuil d’absorp-tion (∆ω = −12∆cv), les transitions optiques ont lieu entre les états du haut de la minibande de valence et ceux du bas de la minibande de conduction. Dans cette zone, la dispersion en Kz est quadratique, et on retrouve une dépendance du type Pabs ∝
q
∆ω+12∆cv, caractéristique des matériaux tridimensionnels massifs.
Figure 1.8 – Tracé de l’absorption d’un super-réseau en fonction du désaccord normalisé δ = ∆ω
∆cv pour différentes valeurs du paramètre sans dimension f =
eF d ∆cv.
En présence d’un champ électrique statique, les états électroniques sont décrits par la formule (1.7) et le produit scalaire entre deux états de Wannier-Stark vaut :
hφW S,cν |φW S,vµ i = X
p
Jp−ν(Zc)Jp−µ(Zv)
= Jν−µ(Zv− Zc),
la dernière égalité provenant d’une identité remarquable des fonctions de Bessel J. Ainsi, des transitions sont possibles entre des niveaux de Wannier-Stark d’indices différents. En effet ces niveaux sont délocalisés sur quelques périodes, et le recouvrement entre un état de conduction et un état de valence centrés dans des puits différents, mais proches, est donc non nul. Par conséquent,
Pabs ∝ X ν,µ Jν−µ(Zcv)2 ρ⊥ Θ [ℏω − Eg− E0c+ Ev0 + eF (ν − µ)d] , = N ρ⊥X ν Jν(Zcv)2 Θ[∆ω+ eF νd].
L’absorption résultante est représentée en figure 1.8, pour différentes valeurs du champ statique F . Elle varie par sauts de hauteur Jν(Zcv)2, à chaque seuil d’énergie Eg− E0c+ E0v + νEB, où EB = eF d est l’énergie de Bloch. Lorsque eF d ≪ ∆cv, l’absorption tend vers l’absorption de champ nul représentée en noir sur la figure 1.8.a. Lorsque eF d ≫ ∆cv, chaque état de Wannier-Stark se localise dans un des puits, et l’absorption tend vers un échelon unique, comme pour un système de N puits quantiques découplés.
Absorption de Landau
En l’absence de champ magnétique, la forme du spectre d’absorption bande à bande est essentiellement déterminée par le potentiel de l’hétérostructure suivant l’axe z : à chaque transition autorisée entre un état de valence φv
αv(z) et un état de conduction φ
c
αc(z) est
associé un échelon d’absorption.
Lorsqu’un champ magnétique est appliqué, le spectre d’absorption est discrétisé par quantification de Landau. En effet, la probabilité d’absorption s’écrit :
Pabs ∝ X |ii,|fi |hψf|ψii|2δ(Ef − Ei− ℏω) = X αc,αv,nc,nv,kc,kv |hΨαc,kc,nc|Ψαv,kv,nvi| 2δ E g+ Eαcc,nc− E v αv,nv− ℏω ,
où les indices nv et nc désignent les niveaux de Landau respectifs de l’état initial et de l’état final, et kv et kc leurs vecteurs d’onde suivant la direction y. On démontre aisément la règle de sélection suivante2
: hΨαc,kc,nc|Ψαv,kv,nvi = hφαc|φαvi δ kv kc δ nv nc.
2. La règle de sélection sur l’indice de Landau n est exacte, à la différence de la règle de sélection approchée sur les niveaux d’un puits quantique. En effet, elle provient de l’orthonormalité des fonctions de Hermite et du fait que la masse effective m⊥ n’apparait ni dans la définition de x0 ni dans l’équation
de l’oscillateur harmonique (la masse peut être simplifiée de l’équation (1.10), et elle n’apparait alors plus que dans l’énergie cyclotron ℏωc).
Pour finir, l’absorption s’écrit donc : Pabs ∝ Nc X αc,αv,n |hφαc|φαvi| 2δ Eg+ Eαc− Eαv+ n + 1 2 ℏΩc− ℏω ,
avec Ωc = eBµ la fréquence cyclotron à deux bandes. Ce résultat est schématisé en figure 1.9 pour une transition suivant z donnée (αc et αv fixés) : l’échelon d’absorption est remplacé par une série de pics de Landau, séparés par l’énergie ℏΩc.
Figure 1.9 – Illustration des règles de sélection sur les niveaux de Landau. (a) Représen-tation schématique de la dispersion en ky à αc et αv fixés en présence ou non d’un champ magnétique suivant l’axe de croissance. (b) Allure de la probabilité d’absorption interbande associée en fonction de l’énergie ℏω des photons incidents.
1.2.2 Transitions excitoniques
Excitons
Lors d’une transition interbande, l’électron et le trou photocréés sont couplés par l’at-traction coulombienne. Cette interaction modifie le profil d’absorption, en autorisant no-tamment des transitions optiques à des énergies inférieures à la largeur de la bande in-terdite, qui correspondent à la création de paires électron-trou liées, appelées excitons. La figure 1.10.a montre les dispersions paraboliques inversées caractéristiques de la bande de conduction et de la bande de valence d’un puits quantique. Dans le formalisme à une particule, l’absorption d’un photon induit une transition entre un état de conduction et un état de valence de même vecteur d’onde k⊥. Dans le formalisme à deux particules, la transition a lieu entre l’état fondamental |0i dans lequel la bande de conduction est vide et la bande de valence pleine, et un état de paire électron-trou. La dispersion des états à deux particules est représentée en figure 1.10.b, en fonction du vecteur d’onde du centre de masse K⊥= kc⊥− kv⊥. Pour chaque valeur de K⊥, il existe un ensemble discret d’états liés 1S, 2S, ... , et un continuum d’états délocalisés. De plus, les transitions optiques conservent le vecteur d’onde donc l’état final final vérifie K⊥= 0.
Figure 1.10 – (a) Représentation schématique de la dispersion d’un puits quantique avec les transitions interbandes provoquées par le couplage dipolaire. (b) Dispersion dans le formalisme à deux particules en fonction du vecteur d’onde du centre de masse K⊥.
Calcul des états à deux particules
Pour le calcul de l’absorption excitonique, on utilisera un programme de diagonalisation numérique sur une base tronquée développé dans le cadre de cette thèse sur le principe exposé par Yang et al. [37]. Le mouvement dans le plan des couches se décompose entre mouvement relatif et mouvement du centre de masse. Les états à deux particules sont décrits par la fonction enveloppe :
Ψ(r⊥,e, r⊥,t, ze, zt) = Φ(R, r, ze, zt), avec r = r⊥,e− r⊥,t (position relative) et R = mc⊥r⊥,e−mv⊥r⊥,t
mc ⊥−m
v
⊥ (position du centre de masse
du système électron-trou). On définit de plus la masse totale M = mc
⊥− mv⊥ (mv⊥< 0) et la masse réduite µ⊥= mc⊥|mv⊥|
M .
Dans le formalisme à deux particules, le hamiltonien pour une paire électron-trou se décompose comme :
H(R, r, ze, zh) = − ℏ 2 2M∇
2
R+ Hz(ze, zh) + H⊥(r, ze, zh), avec (1.13) Hz(ze, zh) = − ℏ2 2 ∂ ∂ze 1 µc(ze) ∂ ∂ze + ℏ2 2 ∂ ∂zt 1 µv(zt) ∂ ∂zt + VSR(ze) − VSR(zt) + eF (ze− zt), (1.14) H⊥(r, ze, zt) = − ℏ2 2µ⊥∇ 2 r− e2 ǫpr2+ (z e− zt)2 . (1.15)
Seul le premier terme de (1.13) fait intervenir le mouvement du centre de masse R car le système est invariant par translation dans le plan des couches. On peut donc chercher les états propres sous forme séparable :
Φ(R, r, ze, zt) = √1 S e
iK⊥.Rψ(r, ze, zt).
Comme il a été noté précédemment, l’absorption d’un photon crée une paire électron-trou de vecteur d’onde nul : K⊥ = 0. On diagonalise donc le hamiltonien H sur la base tronquée constituée des états suivants3
: |pe, pt, ki = √1 S φ W,c pe (ze)φ W,v pt (zt) gk(r),
où les φW,c, φW,v sont les fonctions de Wannier de la première minibande de conduction et de la première minibande de valence, respectivement. Les fonctions gk sont les fonctions propres de la partie cinétique du hamiltonien H⊥, défini sur un disque de confinement de rayon R0, c’est-à-dire, avec la condition aux limites gk(R0) = 0. On vérifiera numérique-ment que la valeur de R0 choisie est suffisamment grande pour que le spectre d’absorption n’en dépende pas. Ces fonctions4
s’écrivent gk(r) = NkJ0(kr) avec la constante de norma-lisation Nk= R √2
0|J1(kR0)|, et elles vérifient :
∇2rgk(r) = −k2gk(r).
3. La validité de ce choix de base est discutée en annexe A.
4. Le hamiltonien H ne dépend que de la norme r de r, le moment angulaire du mouvement relatif est donc un bon nombre quantique du problème. On ne considère ici que les états propres de moment angulaire nul, décrits par les fonctions gk, car ce sont les seuls à contribuer à l’absorption [37].
On effectue ensuite une diagonalisation numérique du hamiltonien H sur cette base tronquée pour obtenir les états propres excitoniques :
H|Φni = En|Φni.
La probabilité d’absorption à la fréquence ω est exprimée grâce à la règle d’or de Fermi [38] : Pabs = 2π ℏ X n
|h0|Vdip|Φni|2 δ(En− ℏω). (1.16)
Cette somme est calculée à partir des éléments de matrice du potentiel dipolaire sur la base tronquée :
h0|Vdip|pe, pt, ki ∝√S gk(r = 0) Z
dz φW,cpe (z) φW,vpt (z).
En réalité, les pics excitoniques d’absorption sont élargis par les interactions non inclues dans le modèle ci-dessus, comme l’interaction des porteurs de charge avec les phonons, l’interaction coulombienne entre excitons, ou encore l’interaction avec le désordre dans une structure réelle. Pour comparer les spectres d’absorption calculés aux mesures de photo-courant de la section 1.3 les pics de Dirac de l’expression (1.16) sont donc remplacés par des fonctions gaussiennes dont la largeur est ajustée pour reproduire les résultats expéri-mentaux.
Spectre d’absorption excitonique
Les figures 1.11.a et 1.11.b montrent la comparaison des spectres d’absorption obtenus par la méthode de diagonalisation numérique (courbes pleines) et par le calcul de la proba-bilité de transition bande à bande de la section 1.2.1, qui néglige l’attraction coulombienne électron-trou (tirets). Pour les énergies de photon supérieures au haut de la minibande (environ 1,58 eV pour le super-réseau de la figure 1.11), l’absorption est constante et les deux méthodes donnent le même résultat. Pour les énergies plus basses, l’absorption bande à bande présente une progression en “marches d’escalier”, chaque seuil d’absorption cor-respondant à un niveau de Wannier-Stark. Le spectre excitonique présente également des plateaux successifs, mais chacun est précédé d’un pic qui marque l’exciton 1S du niveau de Wannier-Stark correspondant. Sa hauteur est proportionnelle à la hauteur du plateau qui le suit, et son énergie de liaison varie pour le super-réseau étudié entre 5 et 10 meV suivant l’indice de l’état considéré. Pour chaque niveau de Wannier-Stark, il existe également des excitons 2S, 3S,..., mais ceux-ci ont des énergies très proches du seuil d’absorption bande à bande et se confondent avec lui, leur présence se traduit seulement par un léger décalage vers le rouge de ce seuil.
Par ailleurs, la prise en compte de l’interaction coulombienne redistribue la force d’os-cillateur entre les différents niveaux de Wannier-Stark : l’absorption bande à bande est caractérisée par des “marches d’escalier” de même hauteur pour les transitions −ν et +ν (correspondant aux seuils E0− νEB et E0+ νEB). Au contraire le calcul complet montre que le pic excitonique ainsi que le plateau d’absorption qui le suit sont bien plus mar-qués pour les indices négatifs que pour les indices positifs, pour lesquels ils sont presque inexistants.
Les graphiques (c), (d), (e) et (f) de la figure 1.11 représentent le spectre complet d’ab-sorption en fonction du champ électrique statique F pour deux super-réseaux différents composés d’un assemblage GaAs/Al0,3Ga0,7As. Sur ces deux exemples, on reconnait la li-mite d’absorption de minibande, à champ faible, et d’absorption de puits isolé à champ fort. Pour les champs intermédiaires, on identifie les pics excitoniques de Wannier-Stark, dont l’énergie varie linéairement avec F . Pour le super-réseau des graphiques (e) et (f), la barrière est large et les puits voisins sont peu couplés. Quel que soit F , l’absorption résul-tante est donc très proche de l’absorption d’un puits isolé : à champ faible, la minibande est étroite, à champ intermédiaire, seuls les niveaux ν = ±1 sont visibles, et le régime de champ fort est rapidement atteint.
Figure 1.11 – Comparaison du spectre d’absorption excitonique (trait plein) et bande à bande (tirets) d’un super-réseau GaAs/Al0,3Ga0,7As avec une largeur de puits LA= 8 nm et de barrière LB = 1 nm sous champ électrique F =15 kV/cm (a) et F = 30 kV/cm (b). Spectres complets d’absorption excitonique en fonction du champ électrique statique, pour le même super-réseau (c,d) et pour LB = 3 nm (e,f). L’échelle de couleur est linéaire, le bleu foncée indique une absorption nulle, les pics les plus élevée apparaissent en rouge vif.
Epaisseur du super-réseau et saturation du taux d’absorption total
Figure 1.12 – Spectre normalisé du taux d’absorption total pour un super-réseau GaAs/Al0,3Ga0,7As avec une largeur de puits LA= 8 nm et de barrière LB = 1 nm sous champ électrique F =15 kV/cm (a) et F = 30 kV/cm (b). La courbe pointillée représente le cas d’un super-réseau fin (αcL ≪ 1), les tirets celui d’un super-réseau d’épaisseur mo-déré (αcL = 1), et la courbe en trait plein correspond à une structure épaisse et quasiment opaque (αcL = 5).
Dans les super-réseaux comportant un grand nombre de puits, comme celui étudié dans la section 1.3, une part importante du rayonnement incident est absorbée. Dans ce cas, l’in-tensité lumineuse I n’est pas homogène dans tout le super-réseau et diminue le long de l’axe z, ce qui induit une saturation du taux d’absorption total (car l’intensité absorbée ne peut évidemment pas être supérieure à l’intensité reçue). Pour les structures GaAs/AlGaAs, la probabilité d’absorption par puits quantique est faible, et l’échelle typique de variation de I est grande devant l’épaisseur des puits. On peut alors utiliser la loi de Beer-Lambert [38] :
I(z) = IL e−αz,
avec IL l’intensité incidente et α ∝ Pabs le coefficient d’absorption. L’intensité totale ab-sorbée à la pulsation ω est alors donnée par la formule :
Iabs = Z L 0 α(ω)dz IL e−α(ω)z = IL h 1 − e−α(ω)Li, (1.17)
où IL est l’intensité incidente à la pulsation ω et L est l’épaisseur du super-réseau. On notera r(F, ω) le taux d’absorption total du super-réseau ou taux de photocréation :
r(F, ω) = 1 − e−α(F,ω)L. Pour les super-réseaux fins (αL ≪ 1), r est proportionnel à α :
r(F, ω) ≃ α(F, ω)L.
Mais pour les super-réseaux épais, une part importante du rayonnement est absorbée, ce qui induit une saturation du taux r. Cette saturation déforme le spectre d’absorption, comme
illustré sur la figure 1.12, qui montre le taux d’absorption total du super-réseau étudié précédemment pour différentes valeurs du paramètre αcL, où αc est le coefficient d’absorp-tion dans le continuum. Pour les super-réseaux-fins, on retrouve la profil de la probabilité d’absorption Pabs, telle qu’elle a été calculée précédemment, mais lorsque L augmente, les pics excitoniques se “tassent” sous l’effet de la saturation jusqu’à devenir presque indistin-guables dans la limite αcL ≫ 1. Dans ce cas, la structure devient entièrement opaque aux fréquences pour lesquelles le coefficient α est significatif.
Magnéto-excitons
Dans le cas où un champ magnétique est appliqué suivant la direction de croissance z, on peut montrer par un changement de variable explicité en annexe A, que le hamiltonien acquiert les termes supplémentaires :
H(R, r, ze, zh) = HB=0(R, r, ze, zh) + e M(B × r). ˆP+ e 1 2mc ⊥ − 1 2mv ⊥ ˆ L.B + e 2B2r2 8µ , (1.18) où ˆP= −iℏ∇R est l’opérateur impulsion du centre de masse et ˆL= r × ˆp est l’opérateur moment cinétique associé au mouvement relatif. De plus ˆPcommute avec H, quelque soit la valeur de B, et le vecteur d’onde du centre de masse K⊥ reste donc un bon nombre quantique du problème en présence de champ magnétique. Or on a noté précédemment que seuls les états de vecteur d’onde K⊥≃ 0 sont couplés à la lumière. Pour le calcul de l’absorption, on peut donc négliger le deuxième terme de l’équation (1.18), et ne prendre en compte que les états K⊥= 0. De plus, le moment cinétique ˆLcommute avec les deux termes restant du hamiltonien, c’est donc également un bon nombre quantique du problème. Or seuls les états de moment cinétique nul (c’est-à-dire de symétrie S) sont optiquement actifs. On peut donc également négliger le troisième terme de l’équation (1.18), et effectuer la même diagonalisation numérique que précédemment, en ajoutant simplement le potentiel quadratique :
Vmagn =
e2B2r2 8µ .
La figure 1.13 montre le résultat du calcul de l’absorption sous champ magnétique d’un super-réseau composé d’un assemblage GaAs/AlGaAs, et présente une comparaison entre l’approche bande à bande de la section 1.2.1, et le calcul complet par diagonalisation numé-rique, qui inclut le couplage de Coulomb entre l’électron et le trou. Pour B = 1 T (figures 1.13.a et 1.13.e), les spectres sont presque identiques à ceux obtenus en l’absence de champ magnétique, et la quantification de Landau se manifeste seulement par de légères oscilla-tions de l’absorption, avec une périodicité ℏΩc. A fort champ magnétique, au contraire, les continua d’absorption sont totalement discrétisés, et on observe une succession de pics correspondant au niveaux de Wannier-Stark-Landau.
Ainsi, sur la figure 1.13.b, on observe les niveaux de Wannier-Stark d’indices -1, 0 et 1, qui sont périodiquement répétés avec une séparation correspondant à l’énergie cyclotron à deux bandes ℏΩc. Le spectre bande à bande (tirets) et le spectre des magnéto-excitons (trait plein) présentent une structure assez similaire, mais l’absorption est décalée vers le rouge lorsque l’interaction électron-trou est prise en compte, avec une énergie de liaison d’environ 15 meV à B = 20 T. De plus, la force d’oscillateur est redistribuée des niveaux de Wannier-Stark d’indice positif vers ceux d’indice négatif et l’absorption du premier niveau de Landau est renforcée.
Tous ces éléments sont également visibles dans la comparaison des spectres complets calculés par les deux méthodes pour B = 20 T et présentés sur les figures 1.13.c et 1.13.d. On y reconnait la forme caractéristique de l’échelle de Wannier-Stark qui est répétée pé-riodiquement. Cette ressemblance est d’autant plus notable que, bien que calculée ici pour un super-réseau particulier (largeur et composition des puits et des barrières bien définies), l’absorption obtenue dans l’approche bande à bande a un caractère universel : à une re-normalisation des axes près, l’allure des spectres ne dépend que du rapport sans dimension
ℏΩc
∆cv (environ 1 sur la figure 1.13.c, et 0, 25 sur la figure 1.13.e).
Les figures 1.13.e et 1.13.f montrent les spectres d’absorption calculés par diagonalisa-tion numérique à champ magnétique modéré (B = 5 T) et faible (B = 1 T). Cette dernière figure est très semblable à la figure 1.11.c, obtenue pour le même super-réseau à B = 0.
Figure 1.13 – Comparaison du spectre d’absorption excitonique (trait plein) et bande à bande (tirets) d’un super-réseau GaAs/Al0,3Ga0,7As avec une largeur de puits LA= 8 nm et de barrière LB = 1 nm sous champ électrique F =30 kV/cm, et champ magnétique B = 1 T (en rouge sur la figure a), B = 0 T (en noir sur la figure a) et B = 20 T (figure b). Spectres complets d’absorption bande à bande (c) et excitoniques (d,e,f) en fonction du champ électrique statique, pour le même super-réseau et pour les champs magnétiques B = 20 T (c,d), B = 5 T (e) et B = 1 T (f). L’échelle de couleur est linéaire, le bleu foncée indique une absorption nulle, les pics les plus élevée apparaissent en rouge vif.
