accordable en fréquence
pour le contrôle cohérent
d’ensembles de spins électroniques
par
Louis Haeberlé
Mémoire présenté au département de physique en vue de l’obtention du grade de maître ès sciences (M.Sc.)
FACULTÉ des SCIENCES UNIVERSITÉ de SHERBROOKE
le jury a accepté le mémoire de Monsieur Louis Haeberlé dans sa version finale.
Membres du jury
Professeur Michel Pioro-Ladrière Directeur de recherche Département de physique Professeur Claude Bourbonnais
Membre interne Département de physique
Professeur Denis Morris Président rapporteur Département de physique
Le centre azote-lacune (centre NV) est un défaut atomique dans le diamant dont le spin électronique peut être initialisé et mesuré optiquement, et qui présente un temps de cohérence pouvant atteindre la milliseconde à température ambiante. Ces propriétés font du centre NV une bonne plate-forme d’expérimentation pour les technologies quantiques basées sur le contrôle cohérent de spins, et une application qui a fait l’objet de beaucoup de recherches est la magnétométrie quantique. Pour améliorer la sensibilité de mesure de cette technique, on souhaite sonder simulta-nément un grand ensemble de spins indépendants. L’utilisation d’ensembles de spins plutôt que de spins uniques permet également de déterminer l’orientation et l’amplitude du champ magnétique en une seule mesure.
Ce mémoire traite d’une cavité résonante micro-ondes conçue pour résoudre plusieurs difficultés inhérentes au contrôle cohérent d’un grand ensemble de spins. La géométrie de la cavité est optimisée pour que le champ magnétique micro-ondes soit le plus intense et uniforme possible sur un grand volume (≈3mm3), et que sa fréquence de résonance soit accordable sur une large plage (≈300MHz). De plus, la cavité comporte un port optique permettant l’injection d’une pompe laser et la mesure de la photoluminescence émise.
En utilisant la cavité résonante, il a été possible de mesurer des spectres de résonance de spin pour un ensemble de∼1010 spins, en champ magnétique uni-forme appliqué avec des aimants permanents. Ces spectres isolent les 8 raies de résonance correspondant aux énergies de transition d’états de spin pour les quatres orientations possibles de centre NV.
De plus, l’utilisation de séquences d’excitation pulsée a permis d’observer des oscillations de l’état de spin. L’étude de la variation de la période d’oscillation selon la puissance et la fréquence d’excitation micro-ondes permet de confirmer que les oscillations observées sont des oscillations de Rabi, une signature du contrôle cohérent de l’ensemble. Il a également été possible de mesurer le temps de cohérence T2et le temps de déphasage T2∗ des spins, et de les comparer aux valeurs observées dans la littérature.
J’aimerais d’abord remercier mon superviseur Michel de m’avoir accepté au sein de son groupe et donné la chance de travailler sur ce projet qui m’a permis de tellement apprendre. Tu as été tout ce qu’on peut espérer d’un superviseur : présent, motivant, compréhensif, toujours avec un bon conseil qui m’aide à avancer quand le projet bute sur un problème.
Merci à tous les membres du groupe, mais particulièrement à David, qui m’a introduit au domaine des centres NV et m’a guidé tout au long du projet. Ton expérience et tes conseils m’ont été d’une valeur inestimable, que ce soit pour la conception de mon montage, le diagnostic de problèmes techniques mystérieux ou l’interprétation de mes résultats.
Merci à Denis Morris qui m’a prêté l’usage de son laboratoire et de ses instru-ments et lasers pour la durée de mon projet. J’apprécie beaucoup sa patience et l’aide qu’il m’a apportée quand des bris de matériel ont prolongé mes mesures au-delà de l’échéancier prévu. Merci aussi à tous ceux qui m’ont aidé à la réalisation du montage expérimental : Christian Lupien, Michael Lacerte, Frédéric Francoeur, et Gabriel Laliberté pour n’en nommer que quelque-uns.
Je suis reconnaissant à mes amis Anirudh, Benjamin et Jessica de m’avoir ac-cueilli chez eux pour les dernières semaines de mesures en laboratoire. Votre accueil et le bon temps que j’ai passé chez vous m’ont remonté le moral dans les moments où rien ne fonctionnait !
Merci à mes parents, qui ont toujours encouragé ma curiosité et sans qui je n’aurais jamais été motivé à poursuivre une carrière en recherche scientifique.
Finalement j’aimerais remercier Chloé, qui m’a suivi à Sherbrooke pour me permettre de participer à ce projet, qui a vécu avec moi les hauts et les bas de la recherche, et qui était toujours à mes côtés pour me soutenir et m’encourager. Je n’y serais pas arrivé sans toi. Je t’aime.
Sommaire ii
Introduction 1
1 Le centre azote-lacune - Théorie et application à la magnétométrie 7
1.1 Structure du centre NV . . . 7
1.2 Niveaux d’énergie . . . 9
1.3 Résonance magnétique détectée optiquement . . . 11
1.4 Magnétométrie vectorielle . . . 12
1.5 Oscillations de Rabi . . . 14
2 Conception de la cavité micro-ondes 17 2.1 Indicateurs de performance . . . 17
2.1.1 Contraintes de conception . . . 17
2.1.2 Amplitude micro-ondes ¯Be et uniformitéRMSDB . . . 18
2.1.3 Largeur de bandeΔ fmax . . . 19
2.1.4 Efficacité de détection optique . . . 20
2.2 Simulation numérique micro-ondes des différentes géométries . . . . 20
2.2.1 Guide d’ondes planaire . . . 21
2.2.2 Antenne boucle . . . 22
2.2.3 Antenne planaire . . . 24
2.2.4 Cavités rentrantes. . . 26
2.2.5 Simulation de l’efficacité de détection optique . . . 29
2.2.6 Résultats de simulation et sélection de la géométrie à utiliser . 30 2.3 Optimisation de la cavité . . . 31
2.3.1 Forme et positionnement des colonnes. . . 31 vii
2.3.2 Position et taille du port optique . . . 33
3 Méthodes expérimentales 35 3.1 Caractérisation micro-ondes de la cavité . . . 35
3.1.1 Mode fondamental et premier mode excité . . . 36
3.1.2 Caractérisation de l’accord en fréquence. . . 38
3.1.3 Modulation du couplage. . . 39
3.1.4 Caractérisation de la réponse de la cavité dans le domaine temporel . . . 41
3.2 Asservissement de la fréquence . . . 42
3.2.1 Circuit PLL . . . 42
3.3 Préparation et caractérisation des diamants . . . 46
3.4 Montage optique . . . 48
3.4.1 Excitation laser et mesure de la PL . . . 48
3.4.2 Taille effective de l’ensemble de spins et efficacité d’excitation 50 3.4.3 Puissance de saturation PL . . . 51
3.4.4 Champ magnétique statique . . . 53
4 Mesures de résonance de spin avec la cavité 55 4.1 Spectres de résonance de spin sous excitation continue (CW) . . . 56
4.1.1 Spectre ODMR en champ nul . . . 57
4.1.2 Spectre ODMR en champ statique . . . 58
4.1.3 Estimation de T2∗ . . . 60
4.2 Oscillations de Rabi . . . 62
4.2.1 Dépendance en puissance micro-ondes . . . 63
4.2.2 Dépendance en fréquence (Chevrons de Rabi) . . . 65
4.2.3 Fréquence de Rabi selon l’orientation NV . . . 65
4.2.4 Estimation de l’uniformité du champ . . . 67
4.2.5 Mesure de T2 . . . 70
Conclusion 72 A Calibration de la mesure de phase 77 A.1 Calibration des tensions VI et VQ . . . 77
B Programme de contrôle de la mesure 79
C Liste des instruments utilisés 81
2.1 Indices de performance des différents dispositifs modélisés . . . 30
4.1 Position et largeur des raies de résonance mesurées . . . 59
4.2 Fréquences de Rabi associées à chaque transition NV . . . 65
4.3 Fréquences de Rabi selon la position dans le diamant . . . 68
C.1 Intruments utilisés dans le montage . . . 81
C.2 Composantes optiques utilisées dans le montage . . . 82
C.3 Composants micro-ondes utilisés dans le montage . . . 82
C.4 Composants utilisés pour l’accord de fréquence . . . 82
1.1 Structure du centre NV . . . 8
1.2 Transitions optiques du centre NV . . . 9
1.3 Transitions d’état de spin. . . 12
1.4 Oscillations de Rabi pour une pompe non-uniforme . . . 16
2.1 Champ proche d’une ligne de transmission planaire . . . 21
2.2 Champ proche d’une antenne-boucle . . . 22
2.3 Champ proche d’une antenne planaire . . . 24
2.4 Exemples de résonateurs coplanaire . . . 25
2.5 Schéma de la cavité rentrante à double colonne . . . 26
2.6 Premier mode excité de la cavité rentrante . . . 27
2.7 Accord en fréquence de la cavité rentrante (simulation) . . . 27
2.8 Distribution de l’intensité de PL (simulation) . . . 29
3.1 Cavité et piézo utilisés . . . 36
3.2 Spectre micro-ondes de la cavité . . . 37
3.3 Spectre du premier mode excité : amplitude et phase . . . 37
3.4 Accord en fréquence de la cavité avec le piézo . . . 38
3.5 Spectre micro-ondes du premier mode excité à différents couplages . 40 3.6 Relaxation de la cavité . . . 40
3.7 Schéma du circuit PLL . . . 43
3.8 Déroulage de la phase . . . 44
3.9 Verrouillage de la PLL . . . 45
3.10 Spectre PL du diamant après implantation et recuit . . . 47
3.11 Schéma du montage optique . . . 49
3.12 Intensité PL selon la puissance laser . . . 52 xiii
4.1 Spectre ODMR CW en champ nul . . . 57
4.2 Spectre ODMR CW en champ magnétique statique. . . 58
4.3 Raie de résonance de spin à différentes puissances de pompe . . . 61
4.4 Dépendance en puissance de la largeur de raie . . . 61
4.5 Séquence d’impulsions pour la mesure de Rabi . . . 62
4.6 Oscillations de Rabi . . . 62
4.7 Oscillations de Rabi selon la puissance de pompe. . . 63
4.8 Fréquence de Rabi selon la puissance de pompe . . . 64
4.9 Oscillations de Rabi selon le désaccord de la pompe micro-ondes . . 64
4.10 Oscillations de Rabi pour chaque orientation NV . . . 66
4.11 Oscillations de Rabi selon la position dans le diamant . . . 68
4.12 Séquence spin-écho pour la mesure de T2 . . . 70
4.13 Mesure de la décohérence par spin-écho . . . 71
Au cours des dernière années, on a pu assister à l’émergence d’une nouvelle discipline : le génie quantique. En effet, le niveau d’avancement de l’électronique, de l’optique, de l’informatique, et de la science des matériaux a ouvert de nouvelles pos-sibilités, et des technologies exploitant directement les propriétés quantiques de la matière deviennent techniquement réalisables et potentiellement commercialement rentables. L’exemple le plus connu est le traitement et le transfert d’information quantique, qui pourraient permettre des avancées considérable dans presque tous les domaines de la science, grâce à de nouveaux algorithmes permettant de traiter des problèmes trop complexes pour être résolus avec des ordinateurs classiques [1] : par exemple, la simulation quantique de réactions chimiques impliquant des grosses molécules, ou le calcul des fonctions d’onde dans les matériaux fortement corrélés.
L’application judicieuse de phénomènes quantiques mène aussi à des avancées dans le domaine de la métrologie : des senseurs qui utilisent les degrés de liberté quantiques de la matière comme le spin électronique ou nucléaire peuvent mesu-rer des champs électriques ou magnétiques avec des sensibilités au-delà de ce qui est possible classiquement [2]. Par exemple, les senseurs SQUID (Superconducting Quantum Interference Device), une technologie mature disponible commercialement, utilisent l’interférence de fonctions d’ondes électroniques dans les matériaux supra-conducteurs pour mesurer des champs magnétiques statiques ou oscillants avec une sensibilité allant jusqu’à10−17 T·Hz−1/2[3].
Pour réaliser un senseur quantique, il faut d’abord trouver un système dont les propriétés quantiques sont accessibles expérimentalement, et sont fortemement influencées par leur environnement local. "Système" a ici un sens très large ; cela peut référer à un circuit (comme dans le cas des SQUIDs), une particule isolée (boîtes quantiques, pièges à ions), un ensemble de particules (horloges atomiques), etc.
Le centre azote-lacune (Nitrogen-Vacancy center ou centre NV) est un défaut atomique présent naturellement dans le diamant, mais qui peut être aussi artificiel-lement ajouté dans des diamants synthétiques. Celui-ci a fait l’objet d’un nombre considérable de publications au cours des dernières années à cause de ses propriétés particulières qui en font un excellent candidat pour le développement d’un senseur quantique [4] : son état de spin possède un long temps de cohérence à température ambiante, il peut être initialisé, manipulé et mesuré par des techniques optiques relativement simples, et il est très sensible à son environnement local. Le spin élec-tronique associé au centre NV est influencé par le champ magnétique, le champ électrique, la température, et les contraintes mécaniques dans le cristal hôte.
Le fait que les propriétés quantiques du centre NV subsistent dans les conditions ambiantes fait en sorte que le coût et la complexité technique des montages expéri-mentaux sont considérablement réduits par rapport aux systèmes qui demandent des températures cryogéniques et/ou un vide poussé ; ainsi, des démonstrations d’applications du centre NV dans de nombreux domaines scientifiques ont été pu-bliées, allant du génie électrique à la biologie.
En information quantique, les centres NV ont été utilisés comme qubits pour exécuter des algorithmes quantiques simples [5]. Il semble cependant peu probable que de véritables ordinateurs quantiques soient développés à l’aide de centres NV. En effet, des centres NV adjacents sont couplés entre eux par l’interaction dipolaire, qui a une portée d’action courte. De plus, ils sont distribués aléatoirement dans le cristal hôte. Il est donc difficile d’obtenir plusieurs centres NV près les uns des autres dans une géométrie qui permettrait de réaliser un algorithme quantique plus complexe.
Des approches couplant des centres NV à des fibres optiques [6] ou à des réso-nateurs micro-ondes supraconducteurs [7] [8] ont toutefois été démontrées pour obtenir des interactions à longue portée. Une autre application du centre NV en information quantique est en tant que mémoire [9] : son long temps de cohérence lui permet de stocker des états quantiques, tandis que les opérations seraient effectuées par d’autres types de qubits.
Il est également possible d’utiliser des centres NV pour sonder la structure magnétique d’échantillons à des échelles microscopiques. Deux méthodes sont utilisées : Premièrement, en fixant un nanodiamant contenant un seul centre NV à la pointe d’un microscope à champ proche, il est possible de balayer la surface d’un échantillon en mesurant le champ magnétique. Cette technique permet une excellente résolution spatiale, mais demande un long temps d’acquisition. Elle a été utilisée pour imager les domaines magnétiques à la surface d’un disque dur [10] [11], pour mesurer le champ à proximité de nano-aimants [11] [12], et pour caractériser les textures de spins dans des matériaux bidimensionnels [13]. La deuxième méthode utilise un diamant dopé avec une fine couche de centres NV près de la surface, sur lequel est déposé l’échantillon à mesurer. La mesure de champ magnétique est alors effectuée sur tous les centres NV de la couche avec un microscope à balayage confocal, ce qui permet des temps d’acquisition beaucoup plus courts. Par contre, la résolution spatiale est limitée par la densité de centres NV. Cette technique a été utilisée en biophysique pour imager des champs magnétiques à l’intérieur de cellules vivantes [14] et pour mesurer le potentiel d’action de neurones uniques [15].
Motivation et objectif
L’application la plus prometteuse des centres NV est la magnétométrie à très haute sensibilité. En effet, il est possible de créer des diamants avec de fortes concen-trations de centres NV [16], ce qui ouvre la possibilité de faire des mesures en utilisant un très grand ensemble de spins (N >1010spins). Or, l’incertitude sur l’état de spin diminue avec la racine carrée du nombre de mesures. Le plancher de sensibilité dans la limite des très grands ensembles a été calculé à2.5·10−16 T·Hz−1/2cm−3/2[17]. Il serait donc possible d’atteindre un niveau de performance comparable à ce qui est obtenu avec des SQUIDs, mais à température ambiante, ce qui implique un appareil de mesure plus simple, plus compact, et moins coûteux. De tels magnétomètres auraient des applications en géophysique, dans l’industrie minière, et en défense en permettant de cartographier le champ géomagnétique pour étudier la structure de la croûte terrestre, repérer des gisements de minerai ou des objets métalliques enfouis ou submergés.
Cependant, l’initialisation, la manipulation et la mesure de grands ensembles de spins pose plusieurs difficultés techniques. Le problème le plus important concerne la manipulation des états de spin. Pour contrôler l’état de spin d’un centre NV, il doit être soumis à une excitation micro-ondes d’une fréquence de l’ordre de 3 GHz (longueur d’onde∼10 cm). Si on souhaite maintenant contrôler un ensemble de manière cohérente (c’est-à-dire que tous les spins évoluent en phase), il faut donc soumettre chaque centre NV dans l’ensemble à exactement la même excitation. Or, pour des grands ensembles de N > 1010 spins, même avec des diamants à haute densité NV, les dimensions physiques du cristal hôte peuvent atteindre plusieurs millimètres, ce qui est non-négligeable par rapport à la longueur d’onde.
Les méthodes communément utilisées pour appliquer une excitation micro-ondes à un échantillon (antennes boucle ou planaire, ligne de transmission planaire) ont un champ trop inhomogène pour réaliser le contrôle cohérent pour des en-sembles de cette taille.
L’objectif de la maîtrise est donc de concevoir un dispositif micro-ondes qui permet l’excitation uniforme des transitions de spins dans un ensemble de taille macroscopique, et de l’utiliser pour démontrer le contrôle cohérent de l’état de spin de l’ensemble. De plus, pour que l’ensemble de spins puisse être utilisé pour la magnétométrie vectorielle, le dispositif développé doit permettre de varier la fréquence de l’excitation micro-ondes sur une large bande, et permettre un accès optique pour l’initalisation et la mesure de l’état de spin.
Plan du mémoire
Ce mémoire est divisé en trois parties principales précédées par une courte introduction à la magnétométrie par centres NV.
La première partie décrit le processus de conception du dispositif micro-ondes. Celui-ci a consisté en l’évaluation de différentes méthodes d’excitation micro-ondes par modélisation numérique pour déterminer leur performance dans le cas des grands ensembles. Suite à ces simulations, la cavité résonante de type "rentrante" a été sélectionnée comme l’approche la plus prometteuse. Des simulations supplé-mentaires furent ensuite utilisées pour optimiser la géométrie de la cavité de façon à atteindre un champ uniforme et une large bande d’accord de fréquence.
La deuxième partie explique les détails du montage expérimental utilisé pour le contrôle cohérent d’ensemble de spins. Ce montage comporte un aspect micro-ondes et un aspect optique. L’aspect micro-ondes couvre les mesures de caractérisation de la cavité ainsi que le circuit de rétroaction qui permet d’en accorder la fréquence de résonance. L’aspect optique, quand à lui, comprend le montage qui injecte une excitation laser dans le diamant et mesure la photoluminescence émise et les mesures de spectroscopie d’émission ayant permis de caractériser le diamant utilisé.
Finalement, la troisième partie présente les résultats des mesures réalisées à l’aide de la cavité. Tout d’abord, le spectre de transitions d’états de spin est mesuré en champ magnétique nul sous excitations micro-ondes et laser continues. Cela permet de confirmer que le montage manipule effectivement les centres NV, et d’évaluer les propriétés de cohérence de l’ensemble.
Un champ magnétique statique est ensuite appliqué sur l’ensemble et le spectre est mesuré à nouveau. Il est alors possible d’observer la levée de dégénérescence des transitions de spin, et de démontrer la technique de magnétométrie vectorielle en calculant le champ appliqué à partir des énergies de transition mesurées.
Finalement, des mesures de résonance de spin sous excitations micro-ondes et laser pulsées permettent d’observer des oscillations de l’état de spin. En étudiant les propriétés de ces oscillations selon la puissance et la fréquence d’excitation micro-ondes, il est possible de confirmer qu’il s’agit d’oscillations de Rabi, qui sont une signature du contrôle cohérent de l’état de spin. Les mesures d’oscillations de Rabi pour différentes transitions et à différents endroits dans le diamant permettent aussi de calculer l’orientation du cristal dans la cavité et d’estimer l’uniformité du champ magnétique micro-ondes.
Le centre azote-lacune - Théorie et
application à la magnétométrie
Dans ce chapitre, on décrit brièvement la structure atomique et électronique du centre NV pour mettre en contexte la technique de résonance magnétique détectée optiquement qui sera employée. L’application de cette technique à la magnétométrie est discutée, et le modèle utilisé pour calculer le champ magnétique à partir des énergies de transition d’état de spin est présenté.
Structure du centre NV
Le diamant est une forme cristalline du carbone où les atomes sont disposés selon une variante du réseau cubique à faces centrées (qu’on appelle un réseau de type diamant). Dans cette structure, chaque atome de carbone a quatre premiers voisins, dans les directions [111], [¯1¯11],[¯11¯1]et[1¯1¯1].
Un diamant d’origine naturelle peut contenir de nombreuses impuretés (atomes autres que le carbone) qui peuvent être substitutionnelles, c’est-à-dire prendre la place d’un carbone, ou interstitielles (occupant une position entre les sites normaux du réseau cristallin).
Les défauts dans le réseau cristallin causés par ces impuretés portent le nom de centres de couleur, car ils sont à l’origine des diverses couleurs observées dans les diamants naturels [18].
F i g u r e 1.1Structure du centre NV [19].
Le centre azote-lacune, illustré à la figure1.1, est un défaut sur deux sites ato-miques adjacents, lorsqu’un atome de carbone est substitué par un atome d’azote et que le site voisin est vide (ce qu’on appelle une lacune). Ce défaut forme un puits de potentiel électrostatique qui confine cinq électrons : deux électrons de valence de l’atome d’azote et trois provenant des liaisons libres des premiers voisins de la lacune. Le centre NV peut aussi capturer un électron supplémentaire provenant d’une impureté à proximité du défaut, auquel cas il devient chargé négativement. Les deux états de charge possible du centre NV sont notésNV0 etNV−, et il est possible de passer d’un à l’autre par un pompage optique ; les taux d’ionisation et de recombinaison dépendent de la longueur d’onde et la puissance [20]. C’est seulement pour le défaut négativement chargé NV− que l’état de spin forme un triplet qui peut être initialisé et mesuré optiquement [4]. Par conséquent, seul le centre NV−sera considéré dans le cadre de ce mémoire et il sera simplement désigné comme centre NV pour alléger la notation.
La structure électronique du centre NV peut être décrite par des orbitales molé-culaires [21]. Deux des électrons occupent une orbitale de symétrie A1dans la bande de valence du diamant. Ces électrons ne contribuent pas à la structure électronique observable du centre NV. Les quatre électrons restants occupent une combinaison linéaire d’orbitales de symétrie C3vdans la bande interdite du diamant.
L’axe de symétrie C3vest colinéaire avec le vecteur reliant les sites atomiques occupés par l’azote et la lacune. Cet axe correspond à l’axe de quantification du spin électronique du centre NV, et on le nomme axe NV (noté ˆaNV). Dans le cadre de ce
mémoire, on fera abstraction de l’expression exacte des orbitales moléculaires, dont le traitement mathématique est très lourd, et n’est pas essentiel pour expliquer les mesures de résonance de spin.
F i g u r e 1.2Transitions optiques importantes et temps de vie des différents niveaux. Les niveaux d’énergie sont illustrés pour un champ magnétique nul afin de simplifier le schéma.
Niveaux d’énergie
Les niveaux d’énergie pertinents dans le cadre de la magnétométrie NV sont illus-trés à la figure1.2. Il existe deux états triplet (fondamental3A1et excité3E) et deux états singulet (fondamental1A1et excité1E). De plus, dans les deux états triplets, la dégénérescence entre les états de spin ms =0 et ms = ±1 est partiellement levée par
un terme de dédoublement en champ nul (Zero-field splitting) D=2870 MHz pour l’état fondamental et D=1420 MHz pour l’état excité, qui provient de l’interaction spin-spin dipolaire [22].
Il y a deux caractéristiques principales de la structure énergétique du centre NV qui le rendent intéressant du point de vue expérimental. Premièrement, la transition de l’état fondamental à l’état excité préserve le spin. Cette transition peut être excitée de manière non-résonante avec un photon d’énergie suffisante (en pratique, le laser vert 532nm est couramment utilisé).
Deuxièmement, la relaxation de l’état excité vers l’état fondamental dépend fortement de l’état de spin [23]. En effet, si le centre NV est dans l’état excité avec spin ms =0, la transition vers l’état fondamental sera radiative avec émission d’un
photon à 638nm, et un temps de vie court de 13ns [24]. Par contre, si le centre NV est dans l’état ms = ±1, la relaxation se fait préférentiellement (90% du temps [23])
par conversion intersystème (Intersystem Crossing, ISC), un processus non-radiatif, vers l’état singulet excité, avec un temps de vie court de 8ns [25]. L’état singulet excité relaxe immédiatement (temps de vie 1ns [26]) vers l’état singulet fondamental, en émettant un photon à 1042nm. Cet état est métastable avec un temps de vie de 300ns [27] et relaxe par ISC vers l’état fondamental avec spin ms =0.
Que peut-on déduire de tout cela ? D’abord, comme le photon à 638nm est émis majoritairement quand le centre NV est dans l’état de spin ms =0, il est possible
de mesurer la photoluminescence à cette énergie pour déterminer l’état de spin. Ensuite, comme le mécanisme le plus probable de relaxation pour l’état de spin ms = ±1 retourne à l’état de spin ms = 0, si on pompe la transition vers l’état
excité pendant une longue période de temps (comparé à la durée de vie de l’état singulet) pour continuellement repeupler le niveau excité, le centre NV aura de fortes chances d’être dans l’état ms =0 peu importe son état initial (à chaque cycle
d’excitation/relaxation, un spin initial ms = ±1 a 90% de chances d’être devenu
ms =0 par ISC). Un pompage optique du centre NV permet donc à la fois
d’initiali-ser l’état de spin et de le mesurer. Cela forme la base de la technique de résonance magnétique détectée optiquement (Optically Detected Magnetic Resonance, ODMR).
Résonance magnétique détectée optiquement
La technique de résonance magnétique détectée optiquement utilise les tech-niques d’initialisation et de mesure de l’état de spin vues plus haut, mais ajoute une étape de manipulation de spins entre les deux. Cette manipulation est faite en pompant les transitions d’état de spin avec des micro-ondes. Par exemple, en l’absence d’un champ magnétique, une pompe à la fréquence D=2870 MHz excite la transition|0 ↔ |±1(Note : pour alléger le texte, on utilisera|mspour désigner
les états de spin du centre NV dans l’état fondamental3A2).
Lors d’une expérience de résonance de spin détectée optiquement, le centre NV est d’abord initialisé avec une impulsion pompe laser de longue durée, puis excité avec une impulsion pompe micro-onde à une fréquence donnée, et son état de spin est finalement déterminé à l’aide d’une impulsion pompe laser suivie d’une mesure de l’émission à 638nm pendant un temps court de l’ordre du temps de vie de l’état
1A
1. Cette séquence est répétée de nombreuses fois en balayant la fréquence de la
pompe micro-ondes.
Lorsque la fréquence de la pompe micro-ondes est loin de l’énergie d’une tran-sition de spin, le centre NV reste dans l’état initialisé |0 et on mesure une forte émission à 638nm. Par contre, lorsque la fréquence de la pompe micro-ondes corres-pond à l’énergie d’une transition de spin, cette transition sera excitée et on mesurera une faible émission à 638nm. En pratique, le contraste de photoluminescence entre les états|0et|±1est de l’ordre de 5%, mais avec une bonne instrumentation de détection, il est possible de résoudre les raies de résonance de spin avec un excellent rapport signal sur bruit.
F i g u r e 1.3Niveaux d’énergie du triplet fondamental3A2du centre NV et transitions d’état de spin en champ magnétique nul et non-nul.
Magnétométrie vectorielle
Lorsque le centre NV est soumis à un champ magnétique, l’effet Zeeman lève la dégénérescence des états|±1(figure1.3). Il y a donc maintenant deux transitions de spins pouvant être mesurées :|0 ↔ |1et|0 ↔ |−1. En mesurant la position de ces deux raies, il est possible de calculer le champ magnétique. Cependant, le centre NV offre un avantage supplémentaire : contrairement à un spin isolé, où l’axe de quantification est défini par le champ magnétique, dans les centres NV, l’axe de quantification est défini selon l’axe de symétrie du centre NV. La mesure ODMR mesure donc en fait la projection du champ magnétique sur ˆaNV. Dans un ensemble
de centres NV, ces derniers sont distribués uniformément parmi les quatre orienta-tions possibles (des techniques de croissance de diamant particulières permettent toutefois d’obtenir une orientation préférentielle [28]).
Ainsi, il y aura quatre paires de transitions correspondant à la projection du champ sur quatre orientations différentes, ce qui permet de calculer le vecteur de champ magnétique si sa projection est différente sur au moins trois des quatre di-rections.
Pour pouvoir calculer le champ magnétique à partir des énergies de transition, il faut connaître les énergies propres des états de spin du centre NV. Une version simplifiée de l’hamiltonien de spin du centre NV dans l’état fondamental (excluant le couplage hyperfin entre les spins électroniques et le spin nucléaire de l’atome d’azote) s’exprime ainsi [29] :
H = hDS2z +hE
S2x−S2y
+gμBB· S (1.1)
Dans cette expression, D =2870 MHz est le dédoublement à zéro champ dans la direction axiale, E est le dédoublement à zéro champ dans la direction transverse, g est le facteur gyromagnétique électronique (g=2.0028 dans le centre NV [30]),μB est le magnéton le Bohr, et Sx, Sy, Sz sont les matrices de Pauli. Notons également
que l’axe z dans le système de coordonnées de l’Hamiltonien correspond à la di-rection ˆaNV. Le terme E est causé par des contraintes internes dans le cristal hôte
qui déforment la maille cristalline et réduisent la symétrie C3v du centre NV. Sa valeur peut varier de 100 kHz pour des diamants CVD ultrapurs jusqu’à plusieurs MHz pour des nanodiamants où les effets de surface induisent de fortes contraintes locales [29].
L’Hamiltonien1.1peut se réécrire sous forme d’une partie axiale et d’une partie transverse à l’axe NV : H =hDS 2z+gμBBzSz H +gμB BxSx+BySy H⊥ +hE S2x−S2y (1.2)
Dans le cas oùH H⊥, c’est-à-dire lorsque le champ transverse est faible (B⊥ hD/gμB), on peut négligerH⊥ complètement. Les valeurs propres de1.1
sont alors :
ν± =D±
(gμBB/h)2+E2 (1.3)
C’est l’expression normale du dédoublement par effet Zeeman pour un électron libre, plus le terme additionnel E de dédoublement à zéro champ transverse.
Oscillations de Rabi
Dans la section1.3, on a simplement affirmé que si la fréquence de l’excitation correspondait à l’énergie de transition, l’état de spin allait passer de|0à|±1. En réalité, l’interaction de l’excitation micro-ondes avec le centre NV est plus complexe, et l’amplitude et la durée de l’excitation sont des facteurs importants.
Pour calculer l’effet de la pompe micro-ondes, on considère le cas simple d’un champ magnétique micro-ondes transverse B1(t)et du sous-espace à deux niveaux {|0,|1}en négligeant le terme de dédoublage transverse E. L’hamiltonien de ce sous-espace est :
H01 = |0 0| +hν01|1 1| (1.4)
oùν01 est la fréquence de transition. La pompe micro-ondes peut être représen-tée comme un terme de perturbation dans l’Hamiltonien :
Hpompe =gμBB1cos(2πνt)Sx (1.5)
où B1etν sont l’amplitude et la fréquence de pompe. L’Hamiltonien perturbé Hpert = H01 + Hpompe est transformé vers le référentiel tournant à la fréquence
micro-ondes par l’opérateur unitaire U =exp(2πiνSzt), et l’approximation séculaire
(Rotating Wave Approximation) permet d’éliminer les termes oscillant à gμBB0+ν.
En posant comme condition initiale que l’état est|0à t =0, on obtient l’expres-sion suivante pour la probabilité de mesurer l’état|1au temps t :
0|e−2πi ˜Ht/h|1 2 =P1(t) = ⎛ ⎜ ⎝ γ2 γ2+ν−ν01 2 2 ⎞ ⎟ ⎠ sin2 ⎛ ⎝ γ2+ ν−ν01 2 2 t ⎞ ⎠ (1.6)
où on a définiγ= gμBB1/h pour alléger la notation. L’état de spin évolue donc
de manière périodique, passant de|0 à|1avec une amplitude et une fréquence qui dépendent de l’amplitude et de la fréquence du terme de perturbation. Ces oscillations sont nommées oscillations de Rabi, et peuvent être observées non seule-ment pour des spins, mais pour n’importe quel système quantique à deux niveaux [1].
L’observation des oscillations de Rabi dans un système quantique démontre la capacité de contrôle cohérent, c’est-à-dire la capacité de faire évoluer un système d’un état initial pur vers un état final pur en appliquant une transformation unitaire (l’information quantique est donc conservée et l’évolution est réversible).
L’équation1.6permet de déduire plusieurs propriétés importantes des oscilla-tions de Rabi : d’abord, le constraste d’oscillation est maximal pour une excitation résonante (ν=ν01) et diminue de manière inversement proportionnelle à|ν−ν01|. Ensuite, la fréquence d’oscillation augmente quadratiquement avec|ν−ν01|. Finale-ment, la fréquence d’oscillation à résonance est proportionnelle à l’amplitude de la perturbation.
F i g u r e 1.4Simulation d’oscillations de Rabi dans un ensemble de 1000 spins pour une pompe résonante d’amplitude non-uniforme. En noir : cas idéal (pompe uniforme), en bleu (rouge) : écart-type de 5% (10%) de l’ampli-tude de pompe.
Cette dernière propriété est particulièrement importante si on souhaite mani-puler des ensembles de spins. En effet, comme la fréquence de Rabi dépend de l’amplitude de pompe, si cette amplitude n’est pas uniforme pour tout l’ensemble, différents spins de l’ensemble évolueront à différentes vitesses. Ainsi, à la fin de l’impulsion micro-ondes, les spins de l’ensemble ne seront pas tous dans le même état, et le contraste du signal mesuré sera réduit. Cet effet est illustré à la figure
1.4pour une simulation d’un ensemble de 1000 spins "parfaits" (sans décohérence) et une excitation résonante avec la transition de spin. Une distribution normale d’amplitude de pompe avec un écart-type de 5% suffit à réduire significativement le contraste, et l’effet s’accentue avec la durée de l’impulsion pompe.
Pour obtenir le meilleur contraste lors des mesures de résonance de spin, il faudra donc employer une impulsion micro-ondes résonante avec la transition de spin, dont la durée correspond à une demi-période d’oscillation de l’état de spin (inversion de population de l’ensemble de l’état|0vers l’état|±1, et dont l’ampli-tude est la plus uniforme possible.
Conception de la cavité micro-ondes
Après avoir vu les bases de la mesure de résonance de spin détectée opti-quement au dernier chapitre, il est maintenant possible de définir des spécifica-tions et contraintes pour la conception du système micro-ondes. Sur la base de ces contraintes, des indicateurs de performance sont définis pour comparer les diffé-rentes approches possibles. Plusieurs dispositifs trouvés dans la littérature sont ensuite modélisés numériquement pour extraire les indicateurs de performance. Finalement, le type de dispositif micro-ondes le mieux adapté à l’application est sélectionné sur la base des résultats de simulation. On itère ensuite sur les différents paramètres disponibles (géométrie, matériaux) afin d’optimiser davantage les indi-cateurs de performance.
Indicateurs de performance
Contraintes de conception
La mesure de résonance de spin détectée optiquement sur de grands ensembles de spins pose deux contraintes principales sur la méthode utilisée pour l’excitation micro-ondes. Il faut maximiser l’amplitude et l’uniformité du champ micro-ondes, et être en mesure de varier la fréquence de l’excitation sur une large bande autour de D=2870 MHz.
L’amplitude et l’uniformité du champ magnétique micro-ondes sont toutes deux importantes pour la cohérence de l’ensemble de spin. En effet, si l’amplitude est faible, il faut une longue impulsion de pompe micro-ondes pour causer une tran-sition d’état de spin. Or, plus le temps entre l’initialisation et la mesure est long, plus les spins ont le temps de décohérer. L’uniformité du champ, quant à elle, est essentielle pour que tous les spins de l’ensemble subissent la même excitation et précessent à la même fréquence.
La raison pour laquelle il est nécessaire de varier la fréquence d’excitation micro-ondes est reliée à l’application finale visée par le projet, soit la magnétométrie vectorielle à haute sensibilité.
Dans la plupart des expériences de résonance de spin sur des ensembles, la fréquence d’excitation est fixe et c’est le champ magnétique externe qui est varié pour déplacer les résonances [31] [32]. Cependant, dans le cas de notre application, le champ magnétique est la quantité que l’on cherche à mesurer : on va donc plutôt varier la fréquence de la pompe micro-ondes, et un champ externe servant à séparer les résonances correspondant aux différentes orientations NV sera appliqué avec des aimants permanents. Les sources micro-ondes disponibles commercialement offrent des résolutions et stabilités en fréquence sous10−10, ce qui permet de mesurer l’énergie des transitions de spins avec précision.
Amplitude micro-ondes ¯
B
eet uniformité
RMSD
BPour comparer l’amplitude du champ magnétique micro-ondes, on calcule sim-plement la moyenne de l’amplitude deB dans le volume de l’ensemble de spins pour une excitation micro-onde de référence à 2.87GHz avec une puissance de 1mW.
¯Be ≡ 1
Ve
Ve
|B(r)|dr (2.1)
La quantité statistique choisie pour représenter l’uniformité du champ magné-tique micro-ondes est la déviation RMS normalisée par la valeur moyenne.
La déviation RMS est calculée en intégrant le carré de la différence entre l’am-plitude locale et l’aml’am-plitude moyenne ( ¯Bedéfinie ci-haut), et en normalisant selon
l’amplitude moyenne. On obtient ainsi une mesure de l’uniformité du champ qui ne dépend pas de la puissance d’excitation.
RMSDB ≡ 1 ¯Be · Ve |B(r)| − ¯Be 2 dr Ve (2.2)
Dans tous les calculs d’amplitude et d’uniformité du champ magnétique micro-ondes, on définit le volume de l’ensemble de spins comme un prisme à base carrée : Ve ≡1.5·1.5·0.3 mm3. Ces dimensions correspondent aux échantillons de diamant
utilisés dans les expériences.
Largeur de bande
Δ f
maxL’accordabilité est une mesure de l’étendue de la plage de fréquences d’excita-tion micro-ondes que le dispositif permet d’appliquer à l’ensemble de spins. On la définira comme l’intervalle de fréquences au-delà desquelles les pertes de retour (le ratio de la puissance micro-ondes réfléchie par le dispositif sur la puissance incidente) dépassent -3 dB, ce qui signifie que l’efficacité du transfert de puissance de la source micro-ondes au dispositif diminue sous 50%.
Efficacité de détection optique
Même si le projet vise principalement à optimiser l’excitation micro-ondes et non l’aspect optique de la technique ODMR, la distribution de l’intensité lumineuse de photoluminescence sera tout de même simulée pour bien placer le détecteur.
L’efficacité de détection est définie à l’équation2.3comme le ratio de l’intensité lumineuse atteignant la surface du détecteur sur l’intensité totale de la photolu-minescence émise par le diamant. L’intensité totale de PL émise par le diamant ne correspond pas directement au produit de l’intensité absorbée et de l’efficacité quantique des centres NV, car une proportion non-négligeable des photons émis subissent des réflexions totales internes et sont réabsorbés avant de pouvoir sortir du diamant. Cet effet est d’autant plus important que la concentration de centres NV est grande [33].
ηd ≡
Sdet IPL(r) dr
PPL (2.3)
Simulation numérique micro-ondes des différentes géométries
Les propriétés micro-ondes de chaque type de dispositif sont simulées à l’aide du logiciel de modélisation à éléments finis COMSOL Multiphysics 5.3a. Les ré-sultats des simulations micro-ondes dans le domaine des fréquences donnent les modes propres et les valeurs d’amplitude et de phase des champsE etB, d’où on pourra ensuite extraire les quantités statistiques utilisées comme indicateurs de performance. Il est également possible de simuler des propriétés électriques directe-ment mesurables en laboratoire, comme le spectre de réflexion micro-ondes, ce qui permettra de confirmer la validité des simulations avec des prototypes.Pour chaque type de dispositif considéré, on simule d’abord le spectre de ré-flexion des micro-ondes, ce qui permet d’évaluer la largeur de bande et la fréquence centrale (le cas échéant, la géométrie du dispositif est ajustée pour ajuster la fré-quence centrale près de 2870 MHz). On évalue ensuite les mesures d’amplitude et d’uniformité du champ magnétique micro-ondes pour une excitation micro-ondes de référence de 2870MHz et 1 mW.
F i g u r e 2.1Champ magnétique micro-ondes à proximité d’une ligne de transmission planaire50Ω pour une fréquence de 2870 MHz et une puissance de 1 mW. Les dimensions de l’ensemble de spins sont indiquées en bleu, l’orienta-tion du champ magnétique micro-ondes en vert, et l’amplitude du champ magnétique micro-ondes avec l’échelle de fausses couleurs.
Guide d’ondes planaire
La méthode d’excitation micro-ondes la plus simple consiste en une section de guide d’onde planaire (microstrip) sur un circuit imprimé. La largeur de la trace est calculée à partir de la constante diélectrique et de l’épaisseur du substrat pour que le guide d’ondes ait une impédance caractéristique de50Ω afin d’avoir une bonne transmission de puissance dans le guide d’ondes depuis le reste du circuit micro-ondes. L’une des extrémités du guide d’ondes est reliée à la source micro-ondes et l’autre extrémité est terminée à une impédance de50Ω par une charge résistive, afin d’éviter que les réflexions en bout de ligne ne causent des résonances parasites dans le circuit micro-ondes.
Le champ magnétique micro-ondes autour de la ligne coplanaire décroît de manière inversement proportionnelle à la distance et est donc assez peu uniforme. Par conséquent, cette méthode est souvent employée pour manipuler des centres NV uniques [34] [35] [36], où l’uniformité du champ est sans importance.
Les résultats de simulation de ce dispositif sont illustrés à la figure2.1. L’am-plitude décroît rapidement avec la distance et l’orientation du champ n’est pas constante. Cela mène à une amplitude moyenne faible et à une mauvaise uniformité du champ. Par contre, la largeur de bande possible est très grande (plusieurs GHz).
F i g u r e 2.2Champ magnétique micro-ondes au centre d’une antenne boucle pour une fréquence de 2870 MHz et une puissance de 1 mW. Les dimensions de l’ensemble de spins sont indiquées en bleu, l’orientation du champ magnétique micro-ondes en vert, et l’amplitude du champ magnétique micro-ondes avec l’échelle de fausses couleurs.
Antenne boucle
L’antenne de type boucle (loop antenna) est formée en repliant un guide d’onde planaire en forme de boucle. Le champ magnétique micro-ondes à l’intérieur de la boucle est plus intense que pour un guide d’ondes droit, puisque les champs magnétiques provenant de points opposés de la boucle s’additionnent au centre.
Cependant, cela n’est vrai que pour une antenne "électriquement petite", c’est-à-dire dont la circonférence est petite comparée à la longueur d’onde (2πr<λ/10) [37]. Si la circonférence est trop longue, la distribution du champ à l’intérieur de la boucle n’est plus symétrique et dépend de la fréquence. On doit donc se limiter aux an-tennes électriquement petites pour les fréquences∼ 3 GHz, ce qui va forcément limiter la taille de la région où le champ micro-ondes est suffisament uniforme.
Les résultats de simulation pour l’antenne boucle sont illustrés à la figure2.2. Le champ au centre de la boucle est plus intense que pour le cas d’une seule ligne de transmission planaire, mais la région d’amplitude maximale est beaucoup plus petite que la taille du diamant. Par conséquent, l’amplitude moyenne et l’uniformité du champ sont basses. La taille du diamant (2.12mm de diagonale) contraint le diamètre minimal de la boucle, et celle-ci est déjà très près de la limite des antennes électriquement petites. Il n’est donc pas possible d’augmenter le diamètre pour améliorer l’uniformité. La largeur de bande est légèrement inférieure à celle d’une ligne de transmission droite, mais reste supérieure à 1 GHz.
F i g u r e 2.3Champ magnétique micro-ondes à proximité d’une antenne planaire optimisée pour une fréquence centrale de 2.87GHz, alimentée avec une puissance de 1 mW. Les dimensions de l’ensemble de spins sont indi-quées en bleu, l’orientation du champ magnétique micro-ondes en vert, et l’amplitude du champ magnétique micro-ondes avec l’échelle de fausses couleurs.
Antenne planaire
L’antenne planaire (patch antenna) est une antenne compacte couramment uti-lisée en ingénierie micro-ondes [37] (par exemple, pour les routeurs sans fil et les téléphones cellulaires), qui peut être fabriquée entièrement sur un circuit imprimé. Dans sa forme la plus simple, elle consiste en un plan de cuivre rectangulaire dont les dimensions dépendent de la fréquence centrale de l’antenne, alimenté par un guide d’ondes planaire. Ces antennes ont généralement une bande passante assez étroite (qui peut néanmoins être élargie ou déplacée en modifiant la géométrie).
Les résultats de simulation pour l’antenne planaire sont illustrés à la figure2.3. Comme l’antenne a une distribution de radiation peu focalisée [37], l’amplitude est assez faible, mais l’homogénéité est bonne. Cependant, la bande passante de 65 MHz n’est pas suffisante pour mesurer toutes les transitions de spin des centres NV lorsque séparées par un champ magnétique.
F i g u r e 2.4Résonateurs coplanaires tirés de la littérature. À gauche : sectionλ/4 de guide d’ondes coplanaire [39]. Au centre : Résonateur "double split
ring" [40]. À droite : résonateur en anneau à polarisation accordable [38].
Résonateurs coplanaires
Il existe de nombreux types de résonateurs coplanaires, allant de la géométrie la plus simple possible (une section de guide d’ondes coplanaire) à des résonateurs annulaires avec plusieurs ports d’entrée permettant un contrôle de la polarisation des micro-ondes [38]. Ces résonateurs ont cependant tous le même défaut : comme ils confinent le mode seulement en deux dimensions, leur facteur de qualité est relativement bas (de l’ordre de 10), ce qui limite l’amplitude du champ magnétique micro-ondes, à moins d’injecter de grandes puissances de l’ordre de plusieurs watts nécessitant des amplificateurs volumineux et coûteux. De plus, l’uniformité du champ peut être assez bonne dans le plan du circuit imprimé, mais le champ dé-croît rapidement dans la direction orthogonale à ce plan [39] [40] [38]. Commme le projet vise à contrôler des ensembles de spins tri-dimensionnels, les résonateurs coplanaires n’ont pas fait l’objet de simulations numériques. Cependant, quelques exemples sont illustrés à la figure2.4.
Cavités rentrantes
Les cavités rentrantes font partie d’une famille de résonateurs nommée Lumped-Element Resonator qui modifie la géométrie d’une cavité résonante standard pour y ajouter de la capacité et/ou de l’inductance. Cela permet d’obtenir des résonateurs tridimensionnels avec un facteur de qualité élevé, et des dimensions physiques beau-coup plus petites qu’une cavité résonante normale, car la fréquence de résonance est maintenant davantage déterminée par la capacité et l’inductance additionnelles que par les dimensions de la cavité et la longueur d’onde [41].
Dans le cas d’une cavité rentrante, cette capacitance additionnelle est introduite en ajoutant une ou plusieurs colonnes dans la cavité, un peu plus courtes que la profondeur de celle-ci. Il y a donc un interstice d’air entre l’extrémité de chaque colonne et la paroi de la cavité ; comme on a deux surfaces conductrices séparées par un diélectrique, il s’agit d’un condensateur. Les colonnes et les parois possèdent également une inductance mutuelle.
Dans le cadre du projet, on s’intéresse à la cavité rentrante à double colonne, qui a déjà été utilisée pour réaliser des mesures de résonance de spin [31] [32]. Cette cavité peut être approximée par un modèle de deux oscillateurs LC couplés par une inductance. La géométrie et le modèle LC équivalent sont illustrés à la figure2.5.
F i g u r e 2.5À gauche : schéma de la cavité rentrante à double colonne, vue en coupe. À droite : modèle LC équivalent.
F i g u r e 2.6Champ magnétique micro-ondes du premier mode excité pour une ca-vité rentrante à double colonne, fréquence 2870 MHz, puissance 1 mW. Gauche : vue en coupe, droite : vue de dessus, en bas : vue oblique. Les dimensions de l’ensemble de spins sont indiquées en bleu, l’orientation du champ magnétique micro-ondes en vert, et l’amplitude du champ magnétique micro-ondes avec l’échelle de fausses couleurs.
F i g u r e 2.7Fréquence du mode excité de la cavité rentrante pour différentes épais-seurs de l’interstice au-dessus des colonnes.
Comme la cavité est équivalente à deux oscillateurs couplés, on peut s’attendre à deux modes : le mode fondamental, où les deux oscillateurs sont en phase, et le mode excité, où ils ont une phase opposée. Dans le cas présent, on considèrera seule-ment le mode excité, car ce mode focalise le champ magnétique micro-ondes entre les deux colonnes, ce qui créée une zone où l’amplitude est élevée et l’uniformité excellente [31] [32].
Les résultats de simulation pour la cavité rentrante à double colonne sont illus-trés à la figure 2.6. Il existe effectivement une région au centre de la cavité où le champ est intense et uniforme. Par contre, la largeur de bande de la cavité est de seulement 2.5 MHz, ce qui n’est même pas suffisant pour mesurer une seule transi-tion de spin.
À priori, la largeur de bande de la cavité rentrante empêche son utilisation pour la mesure de résonance de spin. Cependant, il est possible d’accorder la cavité, c’est-à-dire de varier sa fréquence de résonance. En effet, si l’épaisseur de l’interstice au-dessus des colonnes est modifié, cela change la capacité, et donc la fréquence de résonance.
Les cavités rentrantes sont extrêmement sensibles à la dimension de cet interstice, et il est possible de varier considérablement la fréquence de résonance en changeant cette distance de quelques dizaines de micromètres [41]. Pour accorder la cavité, on remplace donc la paroi au-dessus des colonnes par un diaphragme de cuivre flexible. En déformant plus ou moins le diaphragme, l’épaisseur de l’interstice est modulée. De plus, cette modulation de l’interstice peut être réalisée par le biais d’un actuateur piézoélectrique [42], ce qui permet de contrôler automatiquement l’accord en fréquence de la cavité avec un ordinateur.
Pour évaluer l’effet de la largeur d’interstice sur la fréquence de résonance, le modèle de cavité rentrante a été simulé pour une plage de largeurs différentes. Les résultats (figure 2.7) montrent que la fréquence de résonance augmente avec la largeur d’interstice (puisque la capacité diminue).
F i g u r e 2.8Tracé de rayons provenant d’une source isotrope au centre du diamant (vue en coupe)
Simulation de l’efficacité de détection optique
Le logiciel COMSOL Multiphysics permet également de simuler la propagation de la lumière à l’aide d’un algorithme de tracé de rayons (ray-tracing).
La distribution de l’intensité de la photoluminescence émise a été simulée en traçant les rayons émis par 100 sources de lumière isotropes réparties uniformément dans le diamant. On constate que le diamant, en raison de sa géométrie plate et de son indice de réfraction élevé, agit comme un guide d’ondes optique : environ 86% de la lumière sort par les tranches de 0.3·1.5 mm2, et seulement 14% par les faces de1.5·1.5 mm2. Le phénomène est illustré à la figure2.8pour un modèle simplifié avec seulement une seule source au centre du diamant. On peut s’attendre à ce que l’effet de guide d’ondes soit moins intense pour un diamant réel à cause des surfaces découpées non-polies qui auront plus tendance à diffuser la lumière que les surfaces idéales de la simulation.
Pour évaluer l’efficacité de détection selon la position du détecteur, l’intensité de la photoluminescence obtenue par raytracing est intégrée en différents points
de la surface du diamant, sur un angle solide calculé à partir de la taille du point focal et de l’ouverture numérique (NA) de la lentille objectif qui sera utilisée dans le montage expérimental. L’efficacité obtenue est deηdet =0.35% pour une mesure sur la tranche, etηdet =0.024% pour une mesure de face, avec la supposition que tout le diamant émet de la photoluminescence uniformément (soit une efficacité d’excitation parfaite).
Il sera donc important de concevoir le parcours optique pour mesurer la photo-luminescence par la tranche.
Résultats de simulation et sélection de la géométrie à utiliser
Les indicateurs de performance extraits des simulations numériques sont ras-semblés dans le tableau2.1. La cavité rentrante à double colonne apparaît la plus adaptée à l’application, avec une amplitude et une uniformité de champ magnétique micro-ondes de un à deux ordres de magnitude supérieurs à les autres dispositifs étudiés. Cependant, le choix d’utiliser la cavité apporte une complication : il faut concevoir et calibrer un système pour contrôler la fréquence de résonance de la cavité et l’accorder avec la fréquence de la source micro-ondes.
Géométrie ¯Be (μT) RMSDB Δ fmax(MHz)
Guide d’ondes planaire 0.23 0.17 1000
Antenne boucle 1.29 0.38 1000
Antenne planaire 0.071 0.024 65
Cavité rentrante double colonne 24.55 0.0035 2.5
(Accordable sur>300 MHz) Ta b l e 2.1Indices de performance des différents dispositifs modélisés
Optimisation de la cavité
Après avoir sélectionné la cavité rentrante pour sa performance généralement supérieure aux autres géométries considérées, d’autres simulations numériques ont été effectuées afin d’optimiser ses propriétés pour le cas spécifique de l’application. On souhaite maximiser l’uniformité du champ pour la taille de diamant utilisée et maximiser la variation de la fréquence de résonance selon l’épaisseur de l’interstice au-dessus des colonnes.
Forme et positionnement des colonnes
La géométrie la plus simple pour les cavités rentrantes utilise des colonnes cy-lindriques, et cette géométrie a déjà été utilisée avec succès dans des expériences de résonance de spin [32]. Cependant, des simulations numériques montrent qu’avec des colonnes de section carrée, il est possible d’augmenter légèrement l’homogénéité du champ magnétique micro-ondes.
La géométrie possède quatre paramètres importants : la taille des colonnes, leur longueur, la distance qui sépare les deux colonnes et la distance qui les sépare du mur de la cavité. Il faut optimiser ces paramètres pour que la variation de fréquence de résonance pour une variation donnée de l’interstice soit grande, que la fréquence de résonance soit autour de D =2.87 GHz, et que l’uniformité du champ soit maximale.
En examinant le modèle LC de la cavité à la figure2.5, il est possible de voir l’influence que ces paramètres auront sur les modes de la cavité :
— La taille des colonnes change leur section de surface, et donc la capacité de l’interstice au-dessus de celles-ci. Augmenter la taille va augmenter la capacité et réduire la fréquence de résonance.
— La longueur des colonnes influence leur inductance, et donc la fréquence de résonance des modes. Plus les colonnes seront longues, plus la fréquence de résonance sera basse.
— La distance entre les colonnes change leur inductance mutuelle, et donc l’espacement entre les modes. Augmenter la distance augmente le flux de la boucle entre les colonnes, ce qui augmente l’inductance mutuelle, et donc l’écart en fréquence des modes.
— La distance qui sépare les colonnes des parois de la cavité détermine leur inductance, et donc la fréquence de résonance des modes.
Comme chaque simulation numérique demande plusieurs heures, il aurait été extrêmement long de faire une étude systématique de l’espace des paramètres. La taille des colonnes et leur espacement a donc d’abord été fixée : les colonnes ont été fixées à6·6 mm2, soit le quadruple de la taille du diamant, pour assurer que la zone de champ uniforme au centre de la cavité serait assez grande. L’espacement a ensuite été fixé à 3 mm, soit le double de la taille du diamant. Une série de simulations a montré que la distance entre les colonnes et les parois n’influençait pas beaucoup la fréquence. Ce paramètre a donc été fixé arbitrairement à 5 mm.
Après une série de simulations, la longueur des colonnes a été fixée à 8 mm, ce qui donne une plage de fréquences large de 360 MHz centrée à 2870 MHz pour une variation de l’interstice de 110 μm à 145 μm. La cavité sera fabriquée avec un interstice initial de250 μm et le diaphragme de cuivre sera pré-déformé pour atteindre la fréquence la plus élevée de la bande de fréquences désirée. L’actuateur piézoélectrique permet ensuite d’ajouter une force supplémentaire et de diminuer la fréquence jusqu’au début de la bande.
Position et taille du port optique
Le dernier aspect à optimiser est le port d’excitation et de détection optique. Comme il a été établi plus haut, il est préférable de mesurer la photoluminescence par la tranche du diamant pour profiter de l’effet de guide d’ondes optique. Il faut donc placer un trou dans la paroi de la cavité à la hauteur du diamant, en face d’une des tranches. Les simulations numériques montrent que la densité de courant de surface dans les parois latérales de la cavité est faible, et qu’un trou placé à cet endroit ne perturbe pas le mode micro-ondes tant qu’il reste petit par rapport à la longueur des colonnes, soit 8 mm.
Le diamètre du port optique est déterminé par l’ouverture numérique de la lentille objectif utilisée : il faut que le port soit au moins assez grand pour ne pas bloquer une partie du champ optique. Dans le cas présent, le port doit être au moins plus grand que 0.8 mm. Pour permettre de déplacer le point focal à différents en-droits sur la tranche du diamant, le diamètre du port optique a été fixé à 2.5 mm.
Méthodes expérimentales
Ce chapitre décrit les différentes techniques utilisées pour caractériser la cavité micro-ondes et les ensembles de spins, ainsi que le fonctionnement du montage expérimental pour les expériences de résonance de spin détectée optiquement.
Caractérisation micro-ondes de la cavité
La cavité micro-ondes fabriquée (figure3.1) diffère peu du modèle décrit au cha-pitre précédent. La différence majeure est la monture d’aluminium qui a été ajoutée pour tenir en place l’actuateur piézoélectrique (notons que toutes les vis et montures fixées à la cavité sont en aluminium ou en laiton, des matériaux non-magnétiques, pour éviter de perturber le champ magnétique des aimants permanents externes). Une vis micrométrique sert à ajuster grossièrement la position du diaphragme de cuivre, et le réglage fin est réalisé avec l’actuateur piézoélectrique. Les micro-ondes sont couplées à la cavité par le biais d’une petite antenne-boucle fabriquée à partir d’une section de câble coaxial semi-rigide. Une vis de serrage a été ajoutée pour fixer l’orientation de la boucle de couplage, une fois celle-ci ajustée.
F i g u r e 3.1Cavité micro-ondes et actuateur piézoélectrique utilisés dans les expé-riences.
L’instrument principal utilisé pour caractériser le facteur de qualité et la fré-quence de résonance des différents modes de la cavité est un analyseur réseau (Vector Network Analyzer, VNA). Cet instrument peut appliquer une excitation de fréquence et d’amplitude arbitraire à un port du dispositif à tester, et mesurer l’amplitude et la phase du signal transmis à un second port, ou réfléchi vers le premier port. Dans le cas présent, la cavité ne comporte qu’un seul port, et toutes les mesures seront prises en réflexion.
Les données obtenues sont sous la forme d’un spectre de l’amplitude et de la phase du coefficient de réflexion complexe S11 en fonction de la fréquence. Par convention, l’amplitude de S11 est représentée en dB, et la phase en degrés.
Mode fondamental et premier mode excité
La première mesure réalisée immédiatement après l’usinage de la cavité est de mesurer le spectre de réflexion de celle-ci sur une large bande de fréquences (figure 3.2) afin de vérifier si les deux modes prévus par les simulations numériques sont bien présents aux fréquences attendues.
Il est effectivement possible d’observer deux résonances près des fréquences prévues par simulation, et c’est la seconde résonance (premier mode excité) qu’on cherchera à accorder et à stabiliser, puisque c’est ce mode qui possède un champ magnétique micro-ondes d’amplitude uniforme sur un grand volume. On remarque aussi que la phase du signal change de signe à la fréquence de résonance (figure
3.3).
F i g u r e 3.2Spectre micro-ondes large bande de la cavité montrant le mode fonda-mental et le premier mode excité.
F i g u r e 3.3Spectre de l’amplitude et de la phase du signal réfléchi par la cavité près de la fréquence de résonance du premier mode excité.
F i g u r e 3.4Spectres micro-ondes de la cavité mesurés en balayant la tension appli-quée sur l’actuateur piézoélectrique.
Caractérisation de l’accord en fréquence
On vérifie ensuite que la modulation du diaphragme flexible avec l’actuateur piézoélectrique modifie bien la fréquence de résonance : on utilise une source de tension contrôlée par ordinateur (Source-Measure Unit, SMU) pour balayer la tension de contrôle de l’actuateur piézoélectrique de 0 à 100 volts, en prenant un spectre de réflexion à l’aide du VNA à des intervalles réguliers. Les données obtenues (figure
3.4) montrent que la fréquence de résonance diminue lorsque la tension de contrôle augmente, avec une pente de k =3.6 MHz·V−1.
Cela correspond au comportement attendu selon les simulations, puisque lorsque la tension augmente, l’actuateur piézoélectrique se dilate, et l’épaisseur de l’interstice au-dessus des colonnes diminue. Le déplacement total étant de moins de50 μm, le diaphragme de cuivre reste toujours dans le régime de déformation élastique.
Modulation du couplage
Il est possible de varier la force du couplage entre l’environnement externe (dans le cas présent, le VNA) et la cavité en faisant tourner la boucle de couplage : lorsque le plan de la boucle est parallèle aux lignes de champ magnétique du mode, le couplage sera nul, et lorsqu’il est perpendiculaire, le couplage sera maximal.
En variant le couplage, il est possible d’identifier trois régimes distincts : le régime sous-couplé, où le taux de pertes externes est inférieur au taux de pertes internes de la cavité ; le régime de couplage critique, où les deux taux sont égaux ; et le régime sur-couplé, où les pertes externes dominent. La figure3.5montre des spectres typiques du premier mode excité de la cavité dans ces trois cas. Le couplage influence fortement l’amplitude du signal réfléchi par la cavité à la fréquence de résonance ainsi que la largeur apparente de la résonance. Le spectre de phase de S11 change aussi d’allure selon le couplage et devient discontinu dans le régime sur-couplé.
Le transfert de puissance optimal entre une source de micro-ondes externe et la cavité se produit dans le cas d’un couplage critique. Les expériences initiales avec la cavité ont donc été réalisées dans ce régime. Cependant, le couplage cri-tique introduit une difficulté supplémentaire : une petite variation du couplage peut produire une grande variation de la p ˆhase, et le couplage n’est pas parfaitement identique pour toutes les fréquences. Cela provient du fait que l’antenne de couplage forme elle-même un circuit résonant LC couplé avec la cavité ; le couplage diminue lorsqu’on s’éloigne de la fréquence de résonance de l’antenne. Ainsi, si le système est ajusté pour être sous-couplé très près du couplage critique à une certaine fré-quence, lorsque la cavité est accordée à une autre fréfré-quence, le système peut devenir sur-couplé et la phase du signal réfléchi par la cavité changera significativement.
Comme on le verra à la section3.2, la mesure de la phase du signal réfléchi par la cavité est essentielle à l’accord en fréquence, et on veut éviter que cette phase soit instable.
On opérera donc dans le régime sur-couplé, avec le couplage ajusté pour que le coefficient de réflexion de la cavité à la fréquence de résonance soit S11min≈ −16dB, ce qui correspond à une efficacité d’injection des micro-ondes dans la cavité de98%. De plus, opérer dans le régime sur-couplé va réduire le temps de relaxation de la cavité (ringdown time), ce qui permettra d’appliquer des impulsions plus courtes lors des expériences pulsées.
F i g u r e 3.5Spectres d’amplitude (gauche) et de phase (droite) de S11 pour le pre-mier mode excité de la cavité dans les régimes sous-couplé, de couplage critique, et sur-couplé.
