Sélection d’un code pour la résolution du modèle cinétique

Le suivi de la concentration des différentes espèces incluses dans le modèle cinétique est permis par la résolution de l’Équation 26. La méthode est identique que l’on parle d’espèces dans leur état fondamental ou bien excitées (électroniquement ou vibrationnellement).

𝑑[𝑁_𝑖] 𝑑𝑡 ^{= ∑ 𝑄𝑖𝑗(𝑡)} 𝑗_𝑚𝑎𝑥 𝑗=1 Équation 26 Avec :

- 𝑁_𝑖 la concentration de l’espèce i, avec i = 1 … 64, par unité de volume, - 𝑡 le temps, et 𝑑𝑡 le pas de temps,

- 𝑄_𝑖𝑗 le terme source (gain ou perte) correspondant à chaque espèce et aux différentes réactions j = 1 … jmax.

Considérons par exemple une réaction impliquant les espèces A, B et C :

𝑎𝐴 + 𝑏𝐵 → a′A + cC Équation 27

Avec :

71 Associée au taux de réaction 𝑅_𝑗 :

𝑅_𝑗= 𝑘_𝑗[𝐴]𝑎[𝐵]𝑏 Équation 28

Avec :

- 𝑘_{𝑗 la constante de vitesse du processus 𝑗.}

Les termes sources sont alors :

𝑄_𝐴= (𝑎′− 𝑎)𝑅 Équation 29

𝑄_𝐵 = −𝑏𝑅 Équation 30

𝑄_𝑐= 𝑐𝑅 ^{Équation 31}

Il existe différents codes capables de résoudre de tels systèmes d’équations différentielles non linéaires dans le cadre de simulations en chimie atmosphérique. On peut citer, par exemple, MiPLaSMO (MicroPhysical and Photochemical Lagrangian Stratospheric Model of Ozone, décrit dans Riviere et al. (2000)), modèle Lagrangien développé au Laboratoire de Physique et Chimie de l’Environnement et de l’Espace (LPC2E), qui permet de calculer l’évolution chimique des principales espèces stratosphériques, ou encore REPROBUS (REactive Process Ruling the Ozone BUdget in the Stratosphere, décrit dans Lefevre et al. (1994)), code de chimie-transport à trois dimensions. Nos exigences ne nous permettent cependant pas d’utiliser ces outils. Nous avons besoin de pouvoir :

- prendre en compte autant d’espèces chimiques que nécessaire (certains codes ont un nombre d’espèces limité),

- inclure toutes les catégories d’espèces définies dans la section «2.1» : électrons, ions, atomes, molécules, états électroniques et vibrationnels,

- inclure tous les types de réactions définies dans la section «2.2.1»,

- choisir le pas de temps de la résolution et pouvoir le faire varier en cours de simulation, - utiliser n’importe quel type d’expression des constantes de vitesse. Certains codes imposent

un formalisme particulier. Par exemple, SAMM2 (SHARC¹⁶ And MODTRAN¹⁷ Merged 2^e version (Dothe et al. 2004)), développé pour simuler à la fois la chimie et le transfert radiatif NETL en conditions aurorales, permet d’exprimer les constantes de vitesse avec un formalisme unique, de type Arrhenius-SSH (Schwartz-Slawsky-Herzfeld). Il n’est pas possible de définir une dépendance des constantes de vitesse au champ électrique ou de directement utiliser les différents formalismes associés aux réactions du modèle cinétique utilisé ici (voir annexe « 7.2 » pour les différentes formes d’expression des constantes de vitesse).

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Strategic High Altitude Radiation Code.

72 Notre choix se porte sur ZDPlaskin (Zero Dimensional Plasma kinetics, (Pancheshnyi et al. 2008)). C’est un module développé pour suivre l’évolution temporelle de la concentration d’espèces chimiques et de la température du gaz dans un plasma non thermique sans limites au niveau du nombre de réactions ou d’espèces. Le modèle cinétique est entré dans un fichier texte, dans un format facilement compréhensible et éditable. Les coefficients des réactions peuvent être constants, dépendants de la température, ou encore des conditions du plasma (champ électrique, température électronique …), et sont spécifiés par l’utilisateur. Le solveur d’équation de Boltzmann BOLSIG+, utilisé pour le calcul d’EEDF et des constantes de vitesses des interactions électrons – molécules (voir section «2.2.2.2»), est également inclus dans ce module. Ce qui permettrait, si nous le souhaitions, de recalculer les paramètres électriques du plasma en cours de simulation. Le système d’équation (Équation 26) est intégré, pour chaque espèce, au choix, avec le solveur DVODE F90 (Variable-coefficient Ordinary Differential Equation Solver) ou bien avec une routine d’intégration explicite, qui permet de choisir les critères de convergence.

Pendant la phase de pulse, l’évolution de la concentration des différentes espèces sera très rapide. On sait en effet qu’une grande quantité d’électrons (et donc de cations) va être produite en l’espace de quelques µs. Les réactions d’excitation électronique entre électrons et espèces atmosphériques seront également très rapides. On a donc besoin de définir un pas de temps très court pour la résolution. On fixe celui-ci à 10^-8 s. De plus, l’évolution hautement non linéaire du système pourra fortement propager et amplifier les erreurs de discrétisation et d’arrondi. On doit donc choisir la méthode qui les minimise le mieux, quitte à augmenter le temps de calcul (temps de convergence de la solution à t + dt). On choisit donc la méthode implicite.

La phase de relaxation sera plus longue (250 s). On doit changer le pas de temps pour deux raisons. D’une part, une résolution de plusieurs centaines de secondes avec un pas de temps de 10^-8 s serait beaucoup trop longue. D’autre part, ça serait inutile au regard des vitesses des réactions, plus lentes. En début de relaxation, les réactions de recombinaison et attachement ont lieu sur une échelle de temps typique de l’ordre de la milliseconde. En fin de relaxation, les variations sont principalement issues de quelques réactions de la chimie atmosphérique, avec des temps caractéristiques de l’ordre de la seconde. On choisit donc un pas de temps variable, de 10^-3 à 1 s. Les variations plus modérées des concentrations au cours de cette phase n’imposent pas l’utilisation d’une méthode implicite, plus précise, mais plus lente. On choisit donc la méthode explicite (Euler).

Le calcul par ZDPlaskin s’effectue en deux étapes, telles que schématisées en Figure 31. D’abord, un programme appelé preprocessor, un interpréteur, convertit le fichier texte, dans lequel l’ensemble des réactions et coefficients est entré, en un module Fortran (zdplaskin module). Ce module contient le système d’équations différentielles associé aux 423 équations et 64 inconnues (espèces chimiques) considérées. Ensuite, l’utilisateur fait appel au solveur d’équations différentielles de son choix au sein d’un code maître (user code).

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Figure 31 – Schéma numérique de ZDPlaskin (www.zdplaskin.laplace.univ-tlse.fr). Le module BOLSIG+ n’est pas utilisé pendant la résolution de la cinétique. Les paramètres plasma sont calculés au préalable et entrés dans le fichier « KINET.INP ».

En sortie, on obtient les évolutions temporelles des concentrations de chacune des espèces introduites dans le code, à chaque altitude entre 40 et 70 km, avec un pas de 1 km. Il s’agit donc d’un modèle pseudo 1D puisqu’on ne décrit pas d’éventuels échanges chimiques, énergétiques ou radiatifs entre l’atmosphère à différentes altitudes. Pour évaluer la perturbation radiative NETL associée, on doit coupler les sorties pour les niveaux vibrationnels de CO2 à un outil permettant de réaliser des calculs de transfert radiatif.

Sélection d’un code de transfert radiatif

2.3.

pour le calcul des luminances infrarouges

atmosphériques

L’étape de calcul du transfert radiatif consiste à propager le rayonnement d’une source, l’atmosphère localement perturbée par un sprite, jusqu’à un observateur, qui peut être situé au sol, dans la stratosphère (principal cas d’étude de ce manuscrit) ou dans l’espace. Nous présentons d’abord les principes de base du transfert radiatif, puis nous décrirons la méthode utilisée pour implémenter un modèle de sprite dans le code de transfert radiatif choisi.

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