Production d'impulsions femtosecondes dans le bleu et l'ultraviolet par

a) Introduction

Dans les métaux nobles, nous exciterons le milieu par l'absorption d'impulsions de l'in-frarouge proche. Celle-ci est due aux électrons libres et dépend peu de la longueur d'onde. A l'inverse, l'absorption au seuil des transitions interbandes (autour de 4 eV pour l'argent et 2,5 eV pour l'or) et au voisinage de la résonance plasmon de surface pour les systèmes connés

(3 eV pour l'argent et 2 eV dans l'or) est très dispersée. Sa modication après excitation des électrons contient de nombreuses informations sur la dynamique électronique. Pour accéder à ces informations, il nous faut donc disposer d'impulsions de sonde dans la partie bleue et ultraviolette du spectre. La nécessaire synchronisation avec celles de pompe impose de les produire par conversion de fréquence à partir du même train d'impulsions. Ces deux gammes de fréquences sont accessibles grâce aux processus non-linéaires de doublement et triplement de fréquence de l'impulsion infrarouge de pompe. Lorsque les besoins de l'expérience né-cessitent un balayage de la longueur d'onde de sonde, le changement correspondant de la longueur d'onde des impulsions infrarouges fondamentales aecte peu la façon dont l'énergie est injectée dans la bande de conduction : les processus de pompe et de sonde peuvent être considérés comme découplés.

C'est au moyen d'un cristal de BBO (métaborate de baryum ou β BaB2O4) qu'est réa-lisée la génération de second harmonique (¯hω_Bleu = 2¯hω_IR) et la somme de fréquences (¯hωultraviolet = ¯hωBleu+ ¯hωIR). Ce matériau présente une trés forte non-linéarité et est trans-parent de 2 µm à 220 nm. Il résiste très bien aux contraintes thermiques. C'est un cristal uniaxe négatif avec une forte biréfringence permettant de réaliser les conditions de l'accord de phase sur une large plage de longueurs d'onde [37, 38].

b) Génération de second harmonique

La génération du second harmonique est réalisée dans un conguration de type I : l'onde fondamentale est ordinaire (o) et l'onde harmonique est générée en polarisation extraordinaire (e). L'accord de phase s'écrit alors [36] :

2k~_o(ω) =k~_e(2ω)⇔n_o(ω) =n_e(2ω) (2.4) Siθ est l'angle de la direction de propagation du faisceau fondamental avec l'axe optique du cristal, on déduit de (2.4) :

1

n²_o(ω) = cos²θ

n²_o(2ω)+ sin²θ

n²_e(2ω) (2.5)

Le cristal est coupé avec un angle θ = 27,5^◦ de sorte que l'accord de phase est réalisé pour une incidence normale autour de λ = 850 nm. En modiant l'angle entre le cristal et le faisceau, on peut réaliser l'accord de phase pour les longueurs d'onde voisines.

En sortie d'oscillateur, le faisceau fondamental est polarisé horizontalement. Sa polarisa-tion est rendue verticale après passage dans un téléscope pour éviter tout eet chromatique.

Il est ensuite focalisé dans le cristal de BBO avec une lentille en silice de 5 cm de distance focale. Le faisceau harmonique polarisé horizontalement et le fondamental non-converti sont collectés par une lentille achromatique de 5 cm de focale (Fig. 2.6).

Fig. 2.6: Dispositif expérimental pour la génération d'impulsions femtose-condes synchronisées dans l'ultraviolet. Les trois premiers prismes servent à recomprimer les impulsions bleues et IR aprés la génération de second harmonique, la dernière paire sert à isoler et recomprimer l'impulsion UV.

c) Génération de troisième harmonique

La génération de troisième harmonique est réalisée par sommation de fréquenceω+2ω= 3ω en utilisant à nouveau une conguration d'accord de phase de type I [36] :

n_o(ω) + 2n_o(2ω) = 3n_e(3ω) (2.6) qui correspond à un angle de coupe de θ = 40,8^◦ pour une incidence normale et une onde fondamentale à 850 nm. Les faisceaux infrarouge et bleu sont ceux obtenus après la première étape de doublement de fréquence.

Après avoir tourné la polarisation du faisceau infrarouge avec une lame en quartz demi-onde d'ordre 0 à 850 nm, les deux trains d'impulsions sont recomprimés et remélangés dans un second cristal de BBO. A cause de la dispersion de vitesse de groupe, les impulsions infrarouge et bleue sont désynchronisées. Elles sont resuperposées temporellement dans le second cristal de BBO en déplaçant le miroir mobile situé après le second prisme de recompression de l'infrarouge. Ceci permet de générer des impulsions à 3ω qui sont séparées des impulsions sources IR et bleue et recomprimées dans une dernière paire de prismes (Fig. 2.6).

d) Limitations des processus non-linéaires

La gure 2.7 montre la dispersion des indices de réfraction et de groupe ordinaires et extraordinaires principaux dans le BBO [38].

200 400 600 800 1000 1200

1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6

In di ce s d e r éf ra cti on et d e g ro up e

Longueur d'onde (nm) n

n

m

m

Fig. 2.7: Dispersion des indices de réfraction (n_oetn_e) et indices de groupe (m_o et m_e) ordinaires et extraordinaires principaux dans un cristal de BBO en fonction de la longueur d'onde [38].

Celle-ci peut être décrite par la relation de Sellmeier, n²(λ) =A+ B

C+λ² +Dλ² (2.7)

Les valeurs des diérents coecients pour les ondes ordinaire et extraordinaire principale sont données dans le tableau 2.1 [37].

A B (µm²) C (µm²) D (µm⁻²) n_o 2,7405 0,0184 -0,0179 -0,0155 n_e 2,3730 0,0128 -0,0156 -0,0044

Tab. 2.1: Coecients de la loi de dispersion (2.7) des indices ordinaire et extraordinaire principal dans le BBO [37].

La relation de Sellmeier (2.7) permet de calculer le vecteur d'onde de l'onde ordinaire (o)

ou extraordinaire (e) :

ko,e(ωo) = no,e(ωo)ωo

c (2.8)

et d'en déduire l'indice de groupe pour chacune des ondes :

m_o,e(ω_o) =c dk_o,e(ω) dω

ωo

(2.9)

La dispersion de vitesse de groupe limite l'ecacité des processus de conversion de fré-quence et la durée des impulsions générées dans un milieu non-linéaire [38]. La condition d'accord de phase correspond à une égalisation des vitesses de phase des ondes dans le maté-riau mais leurs vitesses de groupe restent diérentes. Cela se traduit dans le cas d'impulsions lumineuses par le décalage dans le temps des impulsions de couleurs dièrentes.

Ainsi, dans le cas de la génération d'harmonique deux dans une conguration de type I, en plus des eets liés à sa propagation propre, l'impulsion à2ωest, lors de sa création, élargie par rapport à l'impulsion fondamentale. Cette dernière, à l'origine de la polarisation non-linéaire source, se propage en eet plus vite que l'impulsion à2ω (v_g(ω)> v_g(2ω)). Cet eet de walk-o longitudinal conduit à une durée de l'impulsion à2ωdéterminée par la dispersion de vitesse de groupe et la longueur du cristal non-linéaire (pour un cristal susamment long).

Il est donc nécéssaire de limiter la longueur du cristal pour créer des impulsions susamment courtes mais de conserver une longueur susante pour que le rendement de conversion ne soit pas trop faible. Pour la somme de fréquences ω+ 2ω, cet eet est plus complexe car il conduit non seulement à une désynchronisation des impulsions créées et incidentes, mais aussi à la désynchronisation des deux impulsions sources IR et bleue lors de la propagation.

Cet eet augmente avec la longueur du cristal traversée.

La déformation et l'allongement des diérentes impulsions impliquées dans un processus non-linéaire de conversion de fréquence peuvent être évalués grâce à des équations de pro-pagation non-linéaires couplées prenant en compte la dispersion de vitesse de groupe [38].

An de mettre en évidence simplement son eet, nous avons calculé les caractéristiques (in-tensité maximale, durée, prol) des harmoniques d'ordre 2 et 3 générées dans nos conditions expérimentales en prenant en compte le walk-o longitudinal entre impulsions de couleurs diérentes.

2.2.3 Simulation numérique de la génération d'impulsions