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Les autres protocoles utilisés dans les terres rares

Controlled reversible inhomogeneous broadening (CRIB)

Le protocole CRIB a été proposé en 2006 [6, 7, 8]. Etant donné que les cristaux dopés aux ions terres rares présentent une largeur inhomogène, une excitation délocalisée dans l’ensemble atomique subit un déphasage important. Une idée est donc d’inverser l’évolution de la phase afin de voir les atomes revenir en phase. La première étape du protocole CRIB est de manipuler les atomes afin d’obtenir une ligne d’absorption étroite de largeur γ. Cette étape peut être réalisée par pompage optique. Cette ligne d’absorption est ensuite élargie de manière contrôlée par effet Stark et l’application d’un champ électrique externe variant selon la position le long de la direction de propagation.

L’élargissement spectrale Γ est choisi en fonction de la largeur spectrale du photon à stocker. L’absorption est ainsi diminuée d’un facteur γ/Γ. Le photon peut maintenant être absorbé dans cette raie élargie. L’état de cette excitation après un temps τ est donc :

|Φi=

N

X

i=1

e−jδωstark(zi|g1g2..eigi+1..gNi (1.32) avec δωstark(zi) le décalage en fréquence de l’atome i dû à l’effet Stark, N le nombre d’ions impliqués dans l’excitation collective,|giil’état fondamental de l’atome iet |eii son état excité. Les phases spatiales ont été volontairement omises.

Le champ électrique est ensuite inversé, l’effet Stark généré est donc lui aussi inversé (δωstark(zi) → −δωstark(zi). Un temps t après l’inversion du champ électrique, l’état collectif devient :

|Φi=

N

X

i=1

e−jδωstark(zie+jδωstark(zi)t|g1g2..eigi+1..gNi (1.33) Au temps t = τ, les atomes sont de nouveau en phase. Le moment dipolaire ma-croscopique ainsi créé génère un écho dans la direction de propagation. Une paires d’impulsionπ sur une autre transition peut également être insérée afin de transformer la cohérence optique en une cohérence de spin de temps de vie et de cohérence plus long.

Ce protocole peut être sujet à la ré-absorption. Une version de CRIB appelé GEM ("gradient echo memory") permet de s’affranchir de ce problème et ainsi d’atteindre en théorie une efficacité de 100%. En deux mots, avec ce protocole, on s’assure que les atomes situés à une position donnée dans le cristal présentent tous la même ligne d’absorption centrée à une fréquence particulière, évitant ainsi toute ré-absorption lors de la propagation dans le cristal. Dans sa version à deux niveaux, le protocole GEM a démontré 69 % d’efficacité dans Pr3+:Y2SiO5 au niveau du photon unique [16]. Une

efficacité de 87 % a par ailleurs été obtenue pour un stockage dans l’état de spin dans un gaz chaud avec un protocole GEM nécessitant un système Λ [31].Le temps de stockage est limité uniquement par le temps de cohérence de spin qui peut être très long.

Néanmoins, la profondeur optique effective du cristal est inversement proportionnelle à la bande passante de la mémoire. Or pour stocker un maximum de modes temporels, il faut diminuer la durée d’un mode au maximum, et donc augmenter la bande passante de la mémoire au maximum. Le nombre de modes que l’on peut stocker est donc inversement proportionnel à la profondeur optique disponible.

Lumière stoppée par transparence induite électromagnétique-ment (EIT)

Le protocole de lumière stoppée basé sur l’ EIT [32] est l’un des protocoles les plus utilisée pour la réalisation de mémoires quantiques, notamment dans des ensembles de Rb ou Cs. Un système Λ est nécessaire pour sa réalisation. Un champ de contrôle appliqué sur une des transitions optique provoque une fenêtre de transparence au centre du spectre d’absorption pour l’autre transition. La propagation dans cette fenêtre de transparence génère un effet de lumière lente et donc la compression du paquet d’ondes.

Une fois la totalité du paquet d’ondes comprimé à l’intérieur du milieu, le champ de contrôle est éteint de manière adiabatique et le paquet d’ondes est ainsi stocké dans la transition de spin du système Λ [32]. Afin de ré-émettre le paquet d’onde, le champs de contrôle est allumé de nouveau de manière adiabatique.

Etant donné que le stockage est réalisé sur une transition de spin, des temps de stockage longs [13, 14] peuvent être obtenus. Une efficacité de 100 % est possible théoriquement, la limitation principale étant la profondeur optique finie du système.

De plus, le nombre de de modes pouvant être stockés augmente comme la racine carrée de la profondeur optique du milieu, ce qui est un inconvénient comparé aux protocoles AFC et CRIB.

Revival of the silenced echo (ROSE)

Le protocole ROSE a été proposé et expérimenté pour la première fois en 2011 par Damonet al.[33]. C’est en réalité une adaptation du protocole d’écho de photon à deux impulsions. Si ce dernier peut être considéré comme un protocole de mémoire pour des impulsions classiques, il n’est en revanche fondamentalement pas possible de réaliser le stockage d’un photon unique en utilisant ce protocole dû au bruit de fluorescence trop élevé qu’il génère [34, 35, 36]. Dans le protocole ROSE, le système requis est aussi simple que pour l’écho de photons à deux impulsions, un système à deux niveaux. Une fois l’impulsion à stocker absorbée par le système, une impulsion π optique vient inverser la population après un temps τ. Pour ROSE, cette impulsion est envoyée dans le sens

contraire de celui de l’impulsion d’entrée alors que pour l’écho à deux impulsions elle est envoyée dans le même sens. Ainsi, un tempsτ après l’impulsion d’inversion, aucun écho ne sera produit contrairement au cas de l’écho à deux impulsions. Ceci est dû au fait qu’il n’y a pas d’accord de phase spatial dans ce cas. Finalement, un temps 2τ après la première impulsionπ, une seconde impulsion est envoyée toujours dans le sens contraire.

Les atomes reviennent alors en phase après au temps 4τ, et comme il y maintenant un accord de phase spatial, un écho est émis. Ce que l’on a gagné par rapport à l’écho à deux impulsions est que l’état excité n’est que faiblement peuplé au moment de l’écho.

Le bruit de fluorescence en est ainsi fortement réduit. Récemment, le stockage de 14 photons a été réalisé dans Tm3+:YAG avec une efficacité de 12 % et un signal sur bruit de 1 [37]. Une efficacité de 42 % a par ailleurs été obtenue dans Er3+:Y2SiO5 pour le stockage d’impulsions classiques [38]. Néanmoins, ce protocole souffre toujours d’une limitation fondamentale au niveau du bruit. En effet, après l’application de la première impulsionπ, la population décline de l’état excité vers l’état fondamental avec un temps T1 (temps de vie de l’état excité) et vient ainsi polluer l’excitation faible. L’application de la seconde impulsion π vient ensuite exciter cette population parasite accumulée pendant un temps 2τ. Afin de ne pas générer trop de bruit de fluorescence, il faut donc respecter la condition 2τ << T1, ce qui limite le temps de stockage possible pour un stockage au niveau quantique. De plus, le temps de cohérence optique T2 génère un déclin de l’efficacité en fonction du temps de stockage. Ce mêmeT2 est lui même limité par 2T1. Ce protocole tel qu’il a été expérimenté dans [37, 38] est fondamentalement limité à une efficacité de 54 %. Une autre version incluant une ré-émission dans le sens inverse est proposée dans [37] et permet de dépasser cette limite d’efficacité jusqu’à une efficacité théorique de 100% pour une profondeur optique infinie. Tout comme l’AFC, Le nombre de modes pouvant être stockés n’est pas limité par la profondeur optique, mais uniquement par la bande passante des impulsionsπ. Pour une profondeur optique disponibled, l’efficacité du protocole s’exprime :

ηROSE =d2e−de−8Tτ2 (1.34) Pour sa version avec une ré-émission en sens inverse, l’efficacité s’exprime alors :

ηROSE = (1−e−d)2e−8Tτ2 (1.35)

Rephased amplified spontaneous emission

Le protocole RASE a été proposé par Ledinghamet al.en 2010 [36]. Il ne s’agit pas d’un protocole de mémoire universelle, capable de stocker un photon d’entrée pour le ré-émettre mais d’un protocole capable de ré-émettre une excitation atomique unique dont la création à été annoncée par un photon. Ce protocole est en réalité du même

type que le protocole DLCZ proposé par Duan et al. en 2001, et prend tout son sens pour la réalisation d’un répéteur quantique.

Le protocole original RASE ne requière qu’un système à deux niveaux. Le principe est de préparer initialement tous les atomes dans l’état excité à l’aide d’une impulsion π. Un détecteur de photon unique permet de détecter l’émission spontanée amplifiée de photons provenant de l’ensemble atomique dans un mode spatial qui est défini par la position du détecteur et de l’optique en amont. La détection d’un photon annonce que l’état de base est peuplé par une excitation au minimum. Si l’on néglige la génération de 2 photons et plus par l’émission spontanée amplifiée, l’état collectif un tempsτ après la détection est :

|Φi=

N

X

i=1

e−jδωiτ|e1e2..giei+1..eNi (1.36) avecδωi la position en fréquence de l’atomeidans la largeur inhomogène,N le nombre d’ions impliqués dans l’état collectif, |gii l’état fondamental de l’atome i et |eii son état excité.

La population est ensuite inversée à l’aide d’une seconde impulsion π afin de per-mettre aux atomes de revenir en phase. Un temps t après cette seconde impulsion, l’état collectif peut s’écrire :

|Φi=

N

X

i=1

ejδωi(t−τ)|g1g2..eigi+1..gNi (1.37) Un écho sera donc produit un instant τ après la seconde impulsion. Le problème majeur de ce protocole est que afin d’obtenir un photon unique de bonne pureté dans l’émission spontanée amplifiée, la profondeur optique doit être suffisamment faible. Or, afin d’obtenir une bonne efficacité de ré-émission, la profondeur optique doit être la plus grande possible. Des corrélations quantiques entre l’émission spontanée amplifiée et son écho ont été observées pour des profondeurs optiques faibles par Ledingham et al. en mai 2012 [39]. Une version à 4 niveaux proposant un meilleur compromis entre pureté et efficacité à été proposée et expérimentée par Beavanet al.[40]. Une évolution du protocole utilisant un cristal placé dans une cavité a été proposée et récemment analysé [40, 41]. En utilisant cette cavité, il n’y aurait donc plus de compromis à faire entre la pureté des photons et l’efficacité du protocole. Le protocole RASE permet d’effectuer des temps de stockage longs dans l’état de spin pour sa version à 4 niveaux.

Une efficacité de 100% pourrait être obtenue grâce à l’utilisation de la cavité. Tout comme le protocole ROSE, l’absorption (donc l’efficacité) de la mémoire ne dépend pas de sa bande passante et donc ne dépend pas non plus du nombre de modes que l’on stocke. Pour résumer, dans sa version la plus complexe avec la cavité, le RASE est une très bonne adaptation du protocole DLCZ pour les cristaux dopés terres rares. La réalisation expérimentale reste assez complexe, elle n’a donc pas encore été réalisée.

Chapitre 2

Préparation d’un AFC dans Eu 3+ :Y 2 SiO 5

2.1 Eu

3+

:Y

2

SiO

5

L’Europium existe naturellement sous deux formes : 151Eu et 153Eu. L’abondance naturelle de chacun de ces isotopes est d’environ 50%. Ainsi, un cristal naturelle-ment dopé à l’Europium sera un mélange équilibré de ces deux isotopes. Les pre-mières mesures spectroscopiques sur ces cristaux ont montré des propriétés excessive-ment intéressantes, notamexcessive-ment en terme de temps de vie et de temps de cohérence [42, 43, 44, 45, 46]. Des mesures ont ensuite pu être effectuées sur des cristaux isotopi-quement purs, c’est à dire dopés par uniisotopi-quement l’un des deux isotopes d’Europium.

Ces cristaux sont bien plus coûteux que les cristaux naturellement dopés mais ils pré-sentent bien des avantages. En effet, lorsque que l’on étudie un isotope dans un cristal dopé naturellement, la concentration du dopant que l’on étudie est la moitié de la concentration totale en dopants. Or, un dopage élevé est une source de dé-cohérence.

De plus, un cristal présentera une largeur inhomogène spectrale d’autant plus large que son dopage est important. Il est possible d’augmenter la profondeur optique en augmentant le dopage du cristal jusqu’au point où seul la largeur spectrale augmente sans augmenter la profondeur optique. Optimiser la profondeur optique d’un cristal fait l’objet de procédés de croissance complexes qui dépassent notre domaine de compé-tences. Un cristal isotopiquement pur permet donc d’obtenir des profondeurs optiques plus importantes pour un même dopage, tout en conservant des propriétés de cohérence similaires.

La profondeur optique est un point important de la croissance des cristaux dopés à l’Europium car contrairement à d’autres ions de terres rares (Pr3+, Nd3+) les forces de transitions optiques dans Eu3+ sont très faibles. Donc, un dopage assez élevé est nécessaire pour obtenir une absorption raisonnable, ce qui motive très largement la

260 MHz

Le temps de vie des états excités est de l’ordre de 2 ms, et celui des états de bases estimé à plusieurs heures pour notre température de travail située entre 3K et 4K. Ce dernier peut atteindre une à deux semaines pour des température de l’ordre de 2K. Le rapport entre le temps de vie des états hyperfins et celui des états excités garantit que de très bons pompages optiques peuvent être réalisés sans aucune difficulté.

Au laboratoire, nous avons travaillé avec trois cristaux isotopiquement purs diffé-rents. Ils se différencient soit par l’isotope soit par le dopage. Ces cristaux sont présentés dans les différentes parties qui suivent.

153

Eu

3+

:Y

2

SiO

5

, 100 ppm.

Ce cristal est dopé à 100 ppm de l’isotope 153 d’Europium dont la croissance à été réalisé par Scientific materials aux Etats-Unis pour le groupe de Rufus Cone. Il nous a ensuite été prêté afin d’estimer son potentiel en tant que mémoire quantique.

La largeur inhomogène de la transition optique à 580.04 nm est d’environ 650 MHz, la largeur inhomogène de la transition de spin à 90 MHz étant elle de 27 kHz. L’absorption maximale est de 1.2 cm−1, ce qui correspond à une profondeur optique de 1.2 pour ce cristal de 1 cm de longeur.

Afin de réaliser le protocole AFC à 3 niveaux, il faut tout d’abord choisir un système Λ. Le système choisi est celui représenté sur la figure 2.1. La transition|±1/2i → |±5/2i est une transition forte qui est en conséquence choisie pour absorber et réemmettre les photons à stocker. Cette transition est par définition la transition "zéro", car elle va

Figure 2.2 – Largeur inhomogène de spin mesurée par RHS

servir de référence pour definir les autres transitions. La transition |±3/2i → |±5/2i est la plus forte des deux autres transitions connectant à l’état excité |±5/2i. Elle est en conséquence choisie pour effectuer le transfert de population de l’état excité dans un état hyperfin. Cette transition est néanmoins 4 fois plus faible que la transition zéro. Par définition, on appelle cette transition la transition "plus" car sa fréquence est décalée de +90 MHz par rapport à la transition "zéro". Une troisième transition utilisée par la suite pour le pompage optique est appellé transition "moins" car elle est désaccordée de -51 MHz de la transition zéro. Il s’agit de la transition|±5/2i → |±3/2i.

La transition|±5/2i → |±1/2iest plus forte mais sa fréquence est décalée de -245 MHz par rapport à la fréquencef0, ce qui rend difficile la génération des deux fréquences par un même modulateur acousto-optique (AOM) dont la bande passant est limitée à 100 MHz en double passage dans notre expérience. Par définition, les états fondamentaux correspondants à chacune des transitions zéro, plus et moins sont appelés|0i, |+i, |−i et les fréquences f0, f+, f (cf. figure 2.1).

L’important écart entre les états hyperfins de 153Eu3+:Y2SiO5 rend ce cristal par-ticulièrement intéressant pour la bande passante (15 MHz) de mémoire pouvant être réalisée dans ce système.

151

Eu

3+

:Y

2

SiO

5

, 100 ppm.

Ce cristal est pour beaucoup de points similaire au cristal présenté ci-dessus. Il est dopé à 100 ppm de l’isotope 151 d’Europium dont la croissance a été également réalisée par Scientific materials, et nous a été prêté par le groupe de Rufus Cone.

La largeur inhomogène de la transition optique à 580.0 nm est d’environ 500 MHz, la

largeur inhomogène de la transition de spin à 35 MHz étant elle de 5 kHz. Cette largeur extrêmement fine à longtemps été une motivation importante pour faire du stockage dans l’état de spin. L’absorption maximale est de 1.5 cm−1, ce qui correspond à une profondeur optique de 1.5 pour ce cristal de 1 cm de longeur.

Le système Λ choisi est similaire à celui choisi pour 153Eu3+:Y2SiO5, soit|±1/2i →

|±5/2i pour la transition zéro et |±3/2i → |±5/2i pour la transition plus (voir figure 2.1), désaccordée de 35 MHz. La transition moins choisie ici est |±5/2i → |±1/2i, désaccordée de -96 MHz, car il s’agit de la transition la plus forte reliant l’état |±5/2i à un état excité.

Les états hyperfins sont plus rapprochés dans151Eu3+:Y2SiO5que dans153Eu3+:Y2SiO5, la bande passante est donc limitée à 5 MHz.

Ce cristal a longtemps été utilisé pour des expériences de stockage utilisant l’AFC 3 niveaux, mais ses performances ont finalement été dépassées par le cristal qui est présenté dans la section suivante. C’est pourquoi le stockage d’impulsions optiques dans ce cristal ne sera pas explicitement présenté dans ce manuscript mais a tout de même fait l’objet d’une publication [18].

151

Eu

3+

:Y

2

SiO

5

, 1000 ppm.

Ce cristal a été réalisé dans le groupe de Dr. Alban Ferrier et Dr. Philippe Goldner à Chimie Paris (ENSCP) en utilisant le même dopant que le cristal précédent, mais pour un dopage 10 fois plus important de 1000 ppm, et en utilisant une nouvelle technique de croissance [?]. Cela a pour conséquence d’élargir la largeur inhomogène à 1.6 GHz et la largeur inhomogène de spin à 27.5 kHz. L’absorption résultante est de 2.8 cm1 correspondant à une profondeur optique de 2.8 pour cet échantillon long de 1 cm. Cette absorption bien plus élevée que celle des cristaux présentés précédemment fait de ce cristal un excellent candidat pour faire du stockage efficace.

Le temps de cohérence optique a été mesuré à T2opt=400 µs par Walid Chérifi, un étudiant en Master en stage pendant 6 mois au laboratoire. Le temps de cohérence de spin à champ nul est de l’ordre de la milliseconde voir dizaines de millisecondes selon les mesures effectuées [47, 43]

Le système Λ et la bande passante sont identiques à ceux du cristal dopé à 100 ppm.