L’exciton-polariton

1.3.2.1 Modèle de l’oscillateur harmonique

Les propriétés optiques d’un semi-conducteur sont déterminées par le couplage du champ électromagnétique avec différents types d’oscillateurs (dans notre cas, il s’agira essentiellement des excitons). Le traitement d’un ensemble d’oscillateurs en terme de mé-canique classique permet d’obtenir des résultats très satisfaisants pour la caractérisation de la fonction diélectrique. Nous nous contenterons donc d’utiliser ici le modèle de Drüde-Lorentz tout en introduisant quelques corrections rendues nécessaires par la mécanique quantique.

Considérant un ensemble d’oscillateurs avec un vecteur déplacement ~u, couplés à un champ électromagnétique polarisé selon la même direction, l’équation du mouvement est régie par (1.16) oùmest la masse,e la charge,γle terme d’amortissement etβla constante de rappel.

md²~u

dt² +γmd~u

dt +β~u=−e ~E₀e^−iωt (1.16) La solution générale de cette équation différentielle linéaire du second ordre est la somme de la solution de l’équation sans second membre et d’une solution particulière. Le résultat (1.17) est composé d’une partie transitoire qui ne sera pas considérée dans le cas de l’optique linéaire (échelle de temps très supérieure à γ⁻¹) et d’un terme résonant tel que défini par (1.18) avec ω₀= (β/m)^1/2 la pulsation propre de l’oscillateur.

~

Chaque oscillateur possède donc un moment dipolaire~p défini comme le produit de la charge et du déplacement (1.19).

En considérant maintenant un ensemble tridimensionnel de N oscillateurs, nous obte-nons un résultat similaire où le vecteur polarisation P~ est exprimé en fonction de E. A~ partir de l’expression de l’induction électrique D~ et de la définition de la fonction diélec-trique(ω) (1.20), il est possible d’en donner l’expression (1.21).

D~ =₀E~ +P~ =₀(ω)E~ =₀

Dans l’équation (1.21), le terme N e²/0m correspond à la force du couplage entre le champ électromagnétique et les oscillateurs dans un modèle classique. Pour les transitions excitoniques dans les semi-conducteurs, ce paramètre est le carré de l’élément de matrice optique. Dans une approche quantique, celui-ci est donné par l’équation (1.22) en suppo-sant une transition autorisée entre respectivement un état initial i et un état final j, H étant le Hamiltonien du dipôle considéré.

|H_ij|²=|hj|H|ii|² (1.22)

La fonction diélectrique s’écrit sous la forme (1.23) pour l’ensemble des transitions ex-citoniques possibles dans le semi-conducteur. Le terme f est appelé force d’oscillateur et permet de quantifier le couplage d’une transition avec le champ électromagnétique.

(ω) = 1 +X Si nous considérons maintenant une seule transition, il est possible d’introduire une constante diélectrique hors-résonances_b qui prend en compte les transitions éloignées. La fonction diélectrique se résume à l’expression (1.24), où les parties réelle et imaginaire sont mises en valeur. Lorsque l’élargissementγ tend vers zéro et pour des fréquences proches de la résonance ω0, l’équation (1.24) peut se simplifier pour aboutir à (1.25).

(ω) =_b+ f 2ω₀

1

ω₀−ω (1.25)

Pour une fréquence égale à la valeur propre ω₀=ω_T, correspondant à une propagation transverse des ondes électromagnétiques, la fonction diélectrique(ω)tend vers l’infini. Ce-pendant, dans un milieu matériel, il est possible de définir une fréquenceω_L pour laquelle

1.3 Excitation élémentaire dans un semi-conducteur 25 le champ électrique E~ de l’onde est parallèle à la direction de propagation~k. Ce mode longitudinal existe seulement lorsque la fonction diélectrique s’annule.

Dans le cadre de l’approximation (1.25), il est alors possible de relier la force d’oscil-lateur f et l’éclatement longitudinal-transverse ωLT entre les fréquences ωL et ωT par la relation (1.26).

f = 2ω_Tbω_LT (1.26)

Cependant, pour les excitons A et B de l’oxyde de zinc qui ne sont séparés que d’environ 5 meV, l’approximation 1.25 n’est plus possible. La figure 1.11 montre que pour chaque exciton considéré séparément, lesplitting ∆_LT vaut environ 6 meV (les forces d’oscillateur de A et B sont supposées identiques). Lorsque les deux transitions sont utilisées dans le calcul de la fonction diélectrique, l’écart entre les fréquences longitudinale et transverse diminue pour l’exciton de basse énergie (∆LT ,A ≈2 meV) alors qu’il augmente pour celui de plus haute énergie (∆_{LT ,B} ≈10 meV). Seule la somme des deux reste constante [24].

Figure 1.11 –La proximité des excitons A et B agit sur la forme de la constante diélec-trique : lorsque chaque exciton est considéré séparément (traits rouge et bleu), l’écart ∆LT

ne dépend que de la force d’oscillateur, cependant si les deux excitons sont pris en compte (trait noir), A_L est déplacé vers les basses énergies alors que B_L subit l’effet inverse

1.3.2.2 Le concept de polariton

L’interaction entre la lumière et la matière peut être abordée de deux façons. Il est tout d’abord possible de suivre un traitement perturbatif où les descriptions du champ électro-magnétique et de l’excitation de la matière sont considérées séparément. Dans ce modèle de couplage faible, un photon d’énergie supérieure augap est absorbé par le semi-conducteur pour former une paire électron-trou en interaction coulombienne (exciton) qui va se disso-cier en réémettant un photon de même énergie. Cependant, comme nous l’avons vu dans le paragraphe précédent, tout état excité dans un semi-conducteur est relié à un vecteur polarisation P~ qui va agir sur le champ électromagnétique E~ au travers de la fonction diélectrique (ω). Celà signifie que dans un régime de couplage fort, la propagation de la lumière dans le cristal se fait au travers d’un état mixte entre une onde électromagnétique (lumière) et une onde de polarisation (matière) appelé polariton [38].

Le vecteur d’onde de la lumière dans un milieu matériel ~kest relié au vecteur d’onde dans le videk~0 par l’intermédiaire de l’indice optiqueN(ω) =p

(ω). De plus, k~0 est pro-portionnel à la fréquenceω et il est donc possible d’écrire la relation de dispersion (1.27).

(ω) = ~k² k~₀²

=~k² c²

ω² (1.27)

Nous avons vu précédemment que la fonction diélectrique est égale à (1.24) pour une résonance excitonique. La dispersion de l’exciton-polariton est donc obtenue sous la forme (1.28).

c²k²

ω² =_b+ f

ω₀²−ω²+iγω (1.28)

Les solutions de cette équation permettent d’obtenir une courbe de dispersion formée de deux branches distinctes. La branche basse du polariton (LPB) est linéaire pour les faibles vecteurs d’onde (pente en√

~cb) puis se courbe avantω0 =ωT sans jamais franchir la fréquence correspond au mode transverse excitonique. De façon similaire, une branche polaritonique haute (UPB) débute pour la fréquence ω_L du mode longitudinal puis re-prend une dispersion photonique lorsque le vecteur d’onde augmente. La propagation de la lumière n’est pas possible entreω_T etω_L ce qui correspond à un maximum du coefficient de réflection. En émission, la population est maximale au niveau de la rupture de pente de la branche basse (bottleneck) où les polaritons s’accumulent pour une fréquence proche de ω_T. La variation de la transmission en ω_L est aussi à l’origine d’une faible émission correspondant au polariton haut [36].

1.4 Confinement de la lumière dans les microcavités planaires 27