CONSIDERATIONS GENERALES

Sous le nom d'autoionisation, nous avons convenu au début de ce travail de désigner l'ensemble de deux phénomènfes d'excitation ou d'ionisation de l'atome résiduel sous l'effet de la perturbation que subit le cortège électro­ nique lors des divers processus de désintégration considérés.

Le tableau ci-dessous rend compte des différents phénomènes qui peu­ vent se manifester au niveau de la couronne électronique à la suite de l'émis­ sion ou P , de l'émission a et de la capture électronique, avec ou sans émission y . Tableau VI- 1 Emission B Emission g Emission a Capture e P

Ionisation r—^ ^{Electrons éiectés}

\

/

Excitation ^ ^{caract. de l'atome}

✓ _k ^résiduel.

même probabilité que capture

Emission y ^{Conversion interne} (rendement de conv. int. )

Le phénomène d'autoionisation peut ainsi être mis expérimentalement en évidence:

1*) Par l'enregistrement des électrons éjectés par autoionisation. Pour les électrons éjectés d'une couche particulière de l'atome émetteur, la

-

136-distribution en fonction de l'énergie décroit rapidement entre 0 et l’éner- , gie de liaison de^es électrons dans l'état initial. Au delà de cette énergie, la contribution 4e la probabilité totale d'autoionisation est de plusieurs or­ dres de grandeur fois plus petite que le paramètre l/Z^ .

2*) Par la détection des raies X caractéristiques de l'atome résiduel, consécutives au réarrangement du cortège électronique.

•

3*) Par la détection des électrons Auger dont l'énergie est comprise entre l'énergie de liaison dans la couche considérée et la moitié environ de cette énergie.

4°) Par la mesure de la charge portée par l'atome résiduel.

Nous examinons ci-dessous les divers cas qui peuvent se présenter expérimentalement et nous discutons les possibilités et les techniques à mettre en oeuvre en vue de la détermination de la probabilité d'autoionisa­ tion, Nous faisons ensuite un compte-rendu systématique des résultats ex­ périmentaux obtenus par les différents auteurs qui se sont occupés du phé­ nomène d'autoionisation et nous les comparons avec la théorie.

1“) Le rayonnement électronique est constitué par l'ensemble des électrons Auger et des électrons éjectés des différentes couches de l'atome émetteur. Ce rayonnement, pour être détectable, doit pouvoir sè distinguer du rayonnement électronique résultant du processus de désintégration lui- même. Les divers cas de désintégrations examinés ci-dessous seront d'a­ bord supposés ne pas être accompagnés par l'émission de rayons Y .

a) Emission 3 : Etant donné la faible probabilité relative du phénomène, la forme du spectre jl sera modifiée d'une façon impercepti­ ble par les électrons d'autoionisation. La mise en évidence du phénomène d'autoionisation et l'évaluation de la probabilité ne pourra s'effectuer que par des mesures de coïncidences entre le rayonnement électronique d'auto­ ionisation et les électrons p dont l'énergie est supérieure aux énergies de liaison des électrons dans l'atome résiduel. La majeure partie du spectre

P est généralement constituée.par ces électrons.

b) Emission P^ ; Le rayonnement électronique peut se différen- tier du rayonnement principal par application d'un champ magnétique. Les techniques du spectromètre P” à champ magnétique(semi-circulaireyà dou­ ble focalisation et à image intermédiaire) et éventuellement de la chambre de Wilson seront utilisées avec efficacité. Les méthodes de coïncidence sont ap­ plicables comme dans le cas précédent.

Remarquons que le phénomène de désintégration P est toujours^ ac­ compagné de capture électronique dont les effets peuvent perturber les ré­ sultats expérimentaux, ainsi que nous le verrons plus loin.

.137.

c) Emission a : Ce qui a été dit au sujet de l'émission P est valable ici. Cependant, notons que le rayonnement a peut être absorbé ai-

sèment par un écran suffisamment mince que pour se laisser traverser près, que intégralement par le rayonnement électronique. La mesure de ce dernier et la détermination de la distribution en fonction de l'énergie peuvent alors . s'effectuer par les techniques d'absorption au moyen d'écrans d'épaisseur va. riable ou du compteur à scintillations.

Remarque: Dans les 3 cas examinés ci-dessus, les techniques exposées per. mettent l'enregistrement des électrons résultant des phénomènes d'autoioni­

sation qui se manifestent dans l'ensemble des couches électroniques de l'ato­ me émetteur. Cependant, étant donné que l'éjection d'un électron atomique est suivie de l'émission (pratiquement simultanée) de l'émission de rayonne­ ment X , il est possible de mettre en évidence par des mesures en coïnciden­ ce avec une raie X caractéristique, le spectre des électrons éjectés de la couche correspondante. Cette technique expérimentale a été utilisée pour la détermination de la distribution en fonction de l'énergie de ces électrons.

d) Capture électronique; Consécutivement aux vacances dans les couches électroniques internes, résultant de la capture, il y a émission des rayonnements X et Auger caractéristiques de l'atome résiduel, avec pour chacun d'eux,une probabilité comparable à celle du phénomène de capture.

Si l'on utilise un spectromètre à champ magnétique ou la chambre de Wilson, l'enregijStrement des électrons éjectés par autoionisation ne pourra pratiquement s'effectuer que pour des énergies supérieures à l'énergie de liaison dans la couche K . La probabilité d'autoionisation ayant dans cette

région une valeur de plusieurs ordres de grandeur fois* plus petite que 1/Z^ , il en résultera des erreurs qui pourront être considérables.

Par l'emploi d'un compteur proportionnel et l'analyse de la grandeur des impulsions, il est possible dans certaines circonstances de relever le spectre des électrons éjectés dans toute son entièreté. Cette possibilité repose sur le fait que le rayonnement X ou Auger résultant de la capture, le rayonnement X ou Auger et les électrons éjectés résultant du phénomè­ ne d'autoionisation sont tous émis durant un intervalle de temps petit à cô­ té du temps nécessaire à la formatioti de la décharge dans le compteur et don­ nent donc, s'ils sont tous absorbés dans le gaz de ce dernier, une impul­ sion dont la grandeur correspond à la somme de leur énergie.

2*) La détection du rayonnement X constitue le moyen le plus simple permettant la mise en évidence et l'évaluation de la probabilité du phénomè­ ne d'autoionisation dans les cas de l'émission a , de l'émission P'^et de l'émission p~ (que nous supposerons encore ne pas être accompagnées de l'émission de rayonnement y ).

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-Les causes principales d^erreurs, outre celles qui sont liées au dis­ positif de détection du rayonnement X , résident dans la détermination de l'intensité du phénomène de désintégration lui-même et dans la détermina­ tion du rendement de fluorescence dont la connaissance est nécessaire pour la bonne interprétation des résultats expérimentaux et la comparaison avec la théorie (voir tableau ci-dessous).

On choisira des éléments radioactifs qui émettent le rayonnement ré­ sultant de l'autoionisation avec la plus grande intensité relative. Ce sont ceux caractérisés par des valeurs de Z intermédiaires, voisines de 30, En effet, si la probabilité d'autoionisation varie comme l/Z® , le rendement de fluorescence croît lorsque Z augmente. Nous reproduisons ci-dessous le graphique du travail de Boehm et Wu [86] dont l'ordonnée, produit du rendement de fluorescence dans la couche K par le facteur l/Z® est pro­ portionnelle à l'intensité relative du rayonnement X-K d'autoionisation.

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-Les techniques généralement utilisées sont celles du compteur à scin­ tillations et du compteur proportionnel.

Le compteur proportionnel est utilisé lorsque le rayonnement X dont il faut déterminer l'énergie peut être complètement absorbé dans le gaz du compteur. Il conviendra ainsi particulièrement à la mesure des rayonne­ ments X de faible énergie, c'est-à-dire du rayonnement X-L et éventuel­ lement X-M des atomes lourds et du rayonnement X-K des atomes plus légers. Le compteur proportionnel est caractérisé par un seuil de détection de l'ordre du kev.

Le compteur à scintillations est généralement utilisé pour la mesure des rayonnements électromagnétiques d’énergie relativement élevée. Néan­ moins, par abaissement du bruit de fond thermique (par refroidissement du système détecteui), le compteur à scintillations convient à la mesure du rayonnement X à partir de quelques kev. c'est-à-dire des rayons X-K ca­ ractéristiques des atomes dont le nombre atomique Z est supérieur à 20 environ.

Dans le cas de la capture électronique, de la capture K en particulier, on mettra en évidence la présence du doubles vacances dans la couche K par des méthodes particulières de mesures en coïncidences au moyen de comp­ teurs proportionnels ou de compteurs à scintillations.

Signalons qu'à la suite du phénomène de désintégration p , il y a émis­ sion d'un rayonnement électromagnétique ou "bremsstrahlung interne" dont l'énergie varie d'une façon continue. Ce rayonnement résulte du fait que l’é­ nergie de désintégration peut, avec une certaine probabilité relative, se ré­ partir entre le noyau (quantité négligeable), l'électron P , le neutrino et un photon. Dans tous les cas, le rayonnement X résultant de l'autoionisation

se superposera ainsi à un fond continu.

3*) Les phénomènes de désintégration peuvent être accompagnés de l'émission, plus ou moins intejise, de rayonnement Y nucléaire. Ce rayon­ nement subit le phénomène de conversion interne, avec une probabilité qui dépend de sa nature, de son énergie, du numéro atomique Z de l'élément fils et de la couche atomique intéressée. Les vacances qui en résultent dans l'atome, conduisent à l'émission de rayonnement X ou d'électrons Auger, lesquels interféreront avec ceux résultant du processus d'autoionisation.

Afin d'interpréter correctement les résultats expérimentaux obtenus, il sera nécessaire de déterminer:

a) l'intensité relative du rayonnement y ;

P ) le rendement de conversion interne dans la couche électronique intéf tessée. Il peut se déterminer par voie expérimentale ou théoriquement, si l'on connaît pour ce second cas, la nature et l'ordre du rayonnement y .

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-y) le rendement de fluorescence; ses valeurs ont été calculées théori­ quement par Burhop [lOZ] .

Elles concordent avec celles que l'on détermine expérimentalement. Dans la plupart des cas, où il y a émission de rayonnement y , étant donné la probabilité relativement faible des phénomènes d'autoionisation, ceux-ci peuvent être complètement masqués par les effets résultant de la conversion interne, et ce, particulièrement dans les cas des atomes lourds.

C'est la raison pour laquelle les travaux expérimentaux ont générale­ ment porté sur des isotopes n'émettant pas, ou alors avec une probabilité très faible, de rayonnement Y nucléaire.

4*) Des précautions particulières doivent être prises au cours de l'étu­ de expérimentale des phénomènes d'autoionisation.

Les sources radioactives utilisées doivent être de haute activité spéci­ fique réparties sur un support aussi mince que possible (de l'ordre de quel­ ques dizaines de p gr/cm^) en une couche très uniforiî^. On évitera ainsi les phénomènes de diffusion dont les électrons émis peuvent être le siège dans le

support de la source et dans la source elle-même.

Ces phénomènes de diffusion sont susceptibles de modifier l'intensité et la distribution en fonction de l'énergie des électrons résultant de l'autoionisa­ tion. D'autre part, par cette façon de procéder, l'émission d'électrons ou de rayonnement X de la matière qui constitue la source ou son support, sous l'effet du rayonnement accompagnant les processus de désintégration, sera réduite au maximum. Dans le même ordre d'idée, on évitera autant que pos­ sible la présence dans le voisinage de la source de matériaux qui seront bom­ bardés par le rayonnement nucléaire. Si cependant cette circonstance ne peut être évitée, des essais préliminaires seront effectués en vue de déterminer l'intensité du rayonnement parasite que l'on soustraira par la suite des résul­ tats obtenus dans des conditions géométriques identiques.

Il conviendra, lorsque l'étude expérimentale porte sur la détection des électrons d'autoionisation au moyen d'un spectromètre à champ magnétique (dans lequel règne un vide poussé) de rendre les sources conductrices super­ ficiellement par un léger dépôt d'Al, par exemple, afin d'éviter l'accumula­ tion des charges statiques susceptibles de perturber les résultats expérimen­ taux.

5*) Enfin, l'élément radioactif, s'il est un gaz ou s'il peut entrer dans la constitution d'un composé gazeux, sera avantageusement introduit dans un compteur proportionnel en vue de la détection du rayonnement X caractéris­ tique oudes électrons résultant du phénomène d'autoionisation. Les mesures

s'effectuent ainsi au moyen d'une source pratiquement sans matière et sans support.