Les impulsions ultracourtes ont de nombreuses applications pour le contrˆole coh´erent [2,15,148–151], la spectroscopie r´esolue en temps [152], la microscopie non lin´eaire [153], etc. Travailler en milieu complexe n´ecessite de contrˆole le profil spatio-temporel des impulsions. Or, il est bien connu que les milieux fortement diffusants d´eforment le profil spatio-temporel initial de la lumi`ere.
En se propageant au travers d’un milieu diffusant ´epais, une onde monochromatique peu s’analyser par une partie balistique [154,155] et une partie multiplement diffus´ee [156]. Les photons balistiques sont ceux qui voyagent `a travers le milieu sans ˆetre d´evi´es. Ils suivent une ´evolution exponentielle selon la loi de Beer [157]. Les
1500 2000 2500 3000 3500 4000 4500 5000 5500 6000
coupling speed = 0.249 ± 0.012 mm/ps
a)
Angular frequency (rad fs-1)
0.01nm 0.07nm 0.50nm
Figure A.1: Les exemples de couplages spatio-temporels dans un AOPDF. (a) La po-sition centrale du faisceau est mesur´ee en fonction du d´elai programm´e avec le Dazzler (AOPDF). Le faisceau se d´eplace de fa¸con lin´eaire avec une vitesse de couplage de 0.249 mm/ps. (b) Effet de programmation d’un saut de phase π. Celui-ci entraˆıne un d´ecalage spatial local de l’impulsion `a la position correspondant `a la fr´equence du saut de phase.
photons multiplement diffus´es donnent naissance `a des figures de speckle spatial, dˆu `a l’interf´erence constructive et destructive al´eatoire des photons suivant des trajectoires diff´erentes. A cause de leur caract`ere al´eatoire, les photons multi-diffus´es brouillent la phase optique de la lumi`ere transmise. On parle de perte de coh´erence. Ceci limite les potentialit´es d’imagerie, de focalisation, et de transmission des impulsions ultracourtes. De nombreuses solutions `a ce probl`eme ont ´et´e propos´ees en particulier autour de la d´etection des photons balistiques [158–164]. Cependant, pour un milieu diffusant avec des dimensions caract´eristiques plus grandes que son libre parcours moyen lt (la distance moyenne parcourue par la lumi`ere avant d’ˆetre diffus´ee), ces techniques ne peuvent pas ˆetre utilis´ees parce que la composante balistique est fortement att´enu´ee.
R´ecemment, Vellekoop et ses coll`egues ont d´emontr´e la possibilit´e de focalisation
spatiale [29,165,166] et donc d’imagerie [167] `a travers de milieu diffusant en contrˆolant les modes spatiaux de la lumi`ere incidente en utilisant un modulateur spatial de lumi`ere. La correction de la distorsion spatiale a ´et´e ensuite effectu´ee par d’autres groupes en utilisant des techniques alternatives [168–172]. Cependant, toutes ces techniques utilisent un laser quasi monochromatique et aucune correction temporelle n’a ´et´e rapport´ee.
La propagation des impulsions ultracourtes avec une large bande spectrale `a travers des ´echantillons ´epais entraˆıne un ´etalement temporel additionnel et une modification du profil d’intensit´e qui donne lieu au speckle spectral (temporel) [173,174]. Il est cependant possible de corriger ces effets inh´erents `a la propagation.
Il existe des techniques li´ees au contrˆole dans le r´egime acoustique et
´electromagn´etique GHz appel´ees m´ethodes de retournement temporel [31,175,176].
Cependant, notamment en raison de l’impossibilit´e de mesurer directement le profil temporel du champ dans le domaine optique, le retournement temporel dans le domaine optique reste difficile. Dans un travail parall`ele (techniques diff´erentes, mais des r´esultats similaires), notre groupe [35] et deux autres groupes [177,178] ont r´eussi
`a contrˆole spatio-temporellement l’impulsion ultracourte `a la surface arri`ere d’un milieu diffusant. Pour atteindre cet objectif, nous avons appliqu´e la technique FTSSI afin de mesurer la phase spatio-spectrale du speckle permettant par une boucle de r´etroaction sur un fa¸conneur d’impulsions dans le domaine spectral de la contrˆoler.
Cette mesure a permis de plus d’´etudier le comportement temporel du champ de speckle, proposant ainsi une nouvelle technique de caract´erisation temporelle de lumi`ere multi-diffus´ee et par cons´equent une nouvelle m´ethode pour la d´etermination des propri´et´es de diffusion de l’´echantillon [179–189]. En effet nous avons d´emontr´e une technique simple d’extraction des propri´et´es de diffusion en utilisant notre technique bien ´etablie FTSSI [34].
L’objectif de ce chapitre est d’´etudier les caract´eristiques spatio-temporelles des im-pulsions femtosecondes transmises par le milieu diffusant, l’extraction des propri´et´es de diffusion de ce milieu et, enfin, l’exploitation de ces mesures pour contrˆoler la lumi`ere diffus´ee derri`ere l’´echantillon.
Resultats et discussion
Dans l’exp´erience, une impulsion ultracourte est divis´ee en deux parties [voir la Fig.
A.2]. Une partie du faisceau passe `a travers un fa¸conneur d’impulsion et est fo-calis´ee sur un ´echantillon multi-diffusant. La propagation de l’impulsion laser dans
l’´echantillon (une couche ´epaisse de poudre de ZnO d´epos´ee de mani`ere homog`ene sur une lame de microscope) donne lieu `a un speckle temporel. Le speckle spatio-temporel est imag´e sur la fente d’entr´ee d’un spectrom`etre d’imagerie en 2D [146].
L’autre partie du faisceau agit comme un r´ef´erence et est recombin´ee avec l’impulsion qui a travers´e l’´echantillon `a la fente d’entr´ee du spectrom`etre. L’angle entre les deux faisceaux ainsi que le delai entre les deux impulsions sont ajustables pour per-mettre d’optimiser la figure d’interf´erences ainsi obtenue. La technique SSI effectue une mesure relative de la phase spectrale entre l’impulsion de r´ef´erence et l’impulsion multi-diffus´ee que l’on souhaite caract´eriser. L’amplitude et la phase de l’impulsion
Figure A.2: Dispositif exp´erimental. Le faisceau de l’oscillateur laser (OSC) est divis´e en deux bras pour l’´echantillon et pour la r´ef´erence par une lame s´eparatrice (BS). Le bras de l’´echantillon passe `a travers un fa¸conneur d’impulsion (PS) et est focalis´e sur un
´echantillon multi-diffusant (s) par la lentille L1. La propagation de l’impulsion laser dans l’´echantillon donne lieu `a un speckle spatio-temporel. L’´echantillon est mont´e sur une ta-ble de translation (TS) se d´epla¸cant perpendiculairement par rapport au faisceau laser.
Le speckle spatio-temporel est imag´e sur la fente d’entr´ee d’un spectrom`etre d’imagerie 2D par la deuxi`eme lentille (L2). L’autre partie du faisceau agit comme une r´ef´erence et est recombin´ee avec l’impulsion qui a travers´e l’´echantillon, sur la fente d’entr´ee du spectrom`etre. L’angle entre les deux faisceaux ainsi que le d´elai entre les deux impul-sions sont ajustables pour permettre d’optimiser la figure d’interf´erences ainsi obtenue.
L’encart montre comment le spectrom`etre effectue une mesure d’intensit´e spectrale avec une r´esolution spatiale le long de la fente d’entr´ee.
inconnue est extraite de l’interf´erogramme par filtrage de Fourier [86]. La figure A.3
montre l’intensit´e reconstruite (a) et la phase d´evelopp´ee (b) du speckle dans les do-maines spatial et spectral. Ces figures indiquent que chaque point du motif de speckle poss`ede une phase spectrale et une intensit´e al´eatoire en raison des ph´enom`enes de diffusion multiple.
L’intensit´e spatio-temporelle transmise peut ˆetre reconstruite `a partir de la
trans-ω(rad/fs)
Figure A.3: Reconstruction exp´erimentale du champ ´electrique spatio-spectral de la lumi`ere diffus´ee pour un ´echantillon ´epais. (a) L’intensit´e spatio-spectrale |E(ω, y)|2 de speckle. (b) Phase spatio-spectrale de speckle φ(ω, y).
form´ee de Fourier du champ ´electrique complexe spatio-spectral le long de l’axe des fr´equences. Le comportement moyen temporel fournit un aper¸cu des propri´et´es de l’´echantillon. Pour ce faire, une mesure moyenn´ee de l’ensemble du profil temporel est prise. La moyenne de l’intensit´e spatio-temporelle pour 40 mesures est repr´esent´ee sur la Fig. A.4(a). L’int´egration spatiale de l’intensit´e qui moyenn´ee sur la position donne l’intensit´e moyenne de transmission, est repr´esent´ee sur la Fig. A.4(b). Les moyennes permettent de s’affranchir des fluctuations al´eatoires du champ de speckle laissant ap-paraˆıtre les propri´et´es statistiques de l’´echantillon. En appliquant un fit exponentiel n´egatif sur l’intensit´e d´ecroissante, le temps de Thouless est extrait `a 1046 fs. La Fig.
A.5 (a) montre le speckle spatio-temporel reconstruit de l’´echantillon diffusant. La correction de la phase en un point choisi du motif `a l’aide d’un fa¸conneur d’impulsion conduit `a une impulsion temporellement concentr´ee et spatialement localis´ee qui se d´egage de l’arri`ere-plan du motif de speckle [Voir la Fig. A.5 (b)]. L’intensit´e du pic temporel est am´elior´ee d’un facteur 15 par rapport au fond moyenn´e avant compen-sation. La dur´ee temporelle de l’impulsion focalis´ee est de 59 fs, ce qui est proche de la dur´ee limit´eepar transform´ee de Fourier de 54 fs.
−3 −2.5 −2 −1.5 −1 −0.5 0 0.5 1 1.5 2 0 0.5
1
Exp. decay constant −1233.31 fs
Time (ps)
Arbitrary value Spatial average of (c) Exponential fit
Arbitrary value Spatial average of (a) Exponential fit
Figure A.4: Intensit´e spatio-temporelle moyenn´ee sur different position de l’´echantillon.
(a) Moyenne de l’intensit´e pour 41 positions de l’´echantillon. (b) Int´egration de l’intensit´e moyenn´ee de Fig (a) sur la coordonn´ee spatiale. Le temps Thouless est extrait grˆace `a un fit exponentiel negatif et vaut 1046 fs.
Figure A.5: Focalisation spatio-temporelle. Intensit´e spatio-temporelle reconstruite
|Eout(t, y)|2 avant la compensation de la phase spectrale (a). La correction de la phase en un point choisi du motif `a l’aide d’un fa¸conneur d’impulsion conduit `a une impulsion temporellement concentr´ee et spatialement localis´ee qui se d´egage de l’arri`ere-plan du mo-tif de speckle (b). L’intensit´e du pic temporel est am´elior´ee d’un facteur 15 par rapport au fond moyenn´e avant compensation. La dur´ee temporelle de l’impulsion focalis´ee est de 59 fs, ce qui est proche de la dur´ee limit´ee par transform´ee de Fourier de 54 fs.